《Advanced Intelligent Discovery》：FIRE-GNN: Force-Informed, Relaxed Equivariance Graph Neural Network for Rapid and Accurate Prediction of Surface Properties
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本文提出FIRE-GNN模型，通过引入表面法向对称性破缺和机器学习势函数力信息，将功函数预测误差降低至0.065 eV，相比现有技术提升两倍精度。该模型在跨元素/空间群等分布外场景中展现卓越泛化能力，为高通量表面材料设计提供了高效计算工具。
引言
晶体材料的表面性质在半导体器件、电子发射装置、电池及燃料电池等领域具有关键作用。功函数和表面能作为决定材料表面电子特性与结构稳定性的核心参数，其精准预测对材料设计至关重要。传统密度泛函理论计算虽精度较高，但计算成本巨大，难以应对海量表面结构的筛选需求。近年来，等变神经网络通过硬编码物理对称性约束，在晶体性质预测中展现出优越的数据效率和精度，但面向对称性破缺的表面体系时，全E(3)等变模型存在匹配偏差。
方法
研究团队构建了包含33,631个晶片的表面性质数据集，涵盖最大米勒指数为1的3716种体材料。通过四种分布外划分策略评估模型泛化能力。在基准模型对比中，测试了图注意力网络、晶体图卷积网络及EquiformerV2等最新等变架构。FIRE-GNN核心创新在于：1）引入表面法向的笛卡尔Z坐标作为节点特征，将对称性从SO(3)松弛至SO(2)；2）集成Orb-v3机器学习势函数生成的原子力信息，增强几何特征表达；3）采用多任务学习框架同步预测解理能、顶底面功函数。
结果与讨论
基准测试表明，等变模型普遍优于非等变模型，其中iComformer在解理能预测中达到3.2 meV/?2的最低误差。对称性破缺使功函数预测误差降低约50%，但对标量性质的解理能预测影响有限。元素特征化实验揭示，仅使用周期表周期和族序数即可获得最佳泛化效果。FIRE-GNN融合力信息与对称性破缺后，功函数预测均方误差降至0.065 eV，较传统随机森林模型提升两倍。误差分析显示，模型对厚度30 ?以内的晶片预测稳定，但对含氟体系因化学环境复杂误差较高。
分布外泛化测试中，FIRE-GNN在结构、空间群和元素划分场景下均保持最优功函数预测性能，仅在周期表组划分中与随机森林模型持平。解理能预测方面，iComformer结合对称性破缺在多数划分中表现最佳。
结论
FIRE-GNN通过物理引导的架构设计实现了表面性质预测的突破性进展。未来工作可针对含氟材料误差优化数据集平衡策略，并通过加深网络层数拓展模型对厚层结构的适应性。该技术为二维材料性质预测及生成式材料设计提供了新范式。
