《Desalination》：Physics-informed machine learning for electroosmotic flow in graphene nanochannels: Towards next-generation desalination membranes
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本研究提出一种基于物理信息神经网络（PINN）的快速建模方法，结合分子动力学模拟数据，预测石墨烯纳米通道中的电渗流特性，解决了传统连续模型在纳米尺度下的局限性问题，为高效水淡化膜设计提供新工具。摘要字数107字。
Vinay Arya | Ankit Agarwal | Chirodeep Bakli
印度理工学院卡尔加普尔分校能源科学与工程学院，西孟加拉邦卡尔加普尔，721302，印度
摘要
降低海水淡化的特定能耗仍然是实现可持续淡水生产的核心挑战。石墨烯纳米通道内的电渗流（EOF）为电控脱盐膜、能量存储和渗透能收集提供了一种有前景的途径。然而，分子动力学研究能够捕捉纳米级细节；但这些研究计算量大，且在纳米尺度上连续介质方法会失效。在这项工作中，一种基于物理原理的神经网络（PINN）可以预测与水净化应用相关的电渗流速度、电荷密度和密度分布。训练数据来自分子模拟，涵盖了1.75 nm至7.9 nm的 confined 区域、高达1.1 V/nm的电场、高达-0.12 C/m2的表面电荷密度，以及适用于微咸水和海水淡化的离子浓度范围。PINN模型将一维电渗流方程的连续介质框架以最基本的形式嵌入其中，以确保在数据有限的情况下仍能保持物理一致性。该模型与分子动力学结果高度吻合，电渗流速度的预测精度达到 。这种基于PINN的方法将计算时间从数小时缩短到几分钟，为纳米流体设计提供了一个可扩展的工具。值得注意的是，该框架能够快速评估关键脱盐性能指标（如水通量与能源成本的关系），并确定最佳操作条件。通过结合原子尺度和连续介质尺度，这项工作不仅模拟了石墨烯纳米限制内的电渗流现象，还展示了基于物理原理的建模在高性能脱盐系统合理设计中的潜力。
引言
降低海水淡化的特定能耗（SEC）仍然是实现可持续淡水生产的核心挑战[1,2]。电渗流（EOF），即流体在纳米级限制内的电驱动运动，为提高水通量和离子选择性提供了有前景的途径，适用于海水淡化、选择性离子分离、生物传感和能量转换[3][4][5][6][7]。石墨烯作为一种材料，具有高强度和表面电荷可调性，同时其原子级结构也非常纯净[8][9][10]。这些特性使石墨烯成为下一代纳米流体脱盐膜的理想候选材料。然而，理解石墨烯纳米缝隙（位于石墨烯层之间的超薄通道）在纳米尺度上的动力学行为变得越来越复杂，因为这与宏观行为有显著差异[11,12]。诸如限制引起的结构变化、界面处的滑动以及流体与石墨烯之间的分子相互作用等因素也会影响这一尺度上的物理现象[13][14][15]。这些因素给传统建模方法带来了巨大挑战[16][17][18]。
纳米尺度脱盐建模、电动力学理论以及数据驱动或混合方法的进步提高了对受限通道中电荷调控、离子分布和传输行为的理解[19][20][21][22][23][24]。补充的光谱和纳米传感研究进一步强调了限制引起的结构和离子特异性效应，凸显了需要多尺度框架来将分子洞察与实际膜设计相结合的必要性[25][26][27][28]。为了理解石墨烯纳米限制内的流体动力学，分子动力学模拟是不可或缺的，因为它们揭示了在宏观研究中常常被忽视或认为不重要的原子级细节[29][30][31]。分子动力学在解释由于石墨烯水界面的疏水性而导致的流速增强现象方面发挥了重要作用[32][33][34][35]。最近的发展表明，经典纳尔斯特-普朗克模型可以在特定条件下成功描述纳米限制系统中的梯度驱动离子传输[36]。大面积氧化石墨烯脱盐膜的进步表明，将纳米尺度传输现象转化为可扩展模块面临着缺陷控制、机械完整性和膜层水力阻力等方面的挑战。将这些见解纳入其中对于将纳米尺度建模工作与实际脱盐性能联系起来至关重要[37]。在埃级别限制下，离子脱水和部分溶剂化可能主导电场驱动的传输机制[38]。然而，原子级模拟需要大量的计算资源，这使得对相关膜设计的彻底参数扫描或实时优化变得困难。另一方面，利用纳维-斯托克斯方程和泊松-玻尔兹曼方程的连续介质框架可以快速进行计算，但在纳米尺度上会失效。这些连续介质模型经常忽略纳米尺度的关键特征，如界面滑动、离散分子效应或限制尺寸的作用[39,40]。这些研究中的行为预测与实验和分子模拟结果存在差异[41][42][43][44][45]。因此，需要一种中间解决方案，既能像分子模拟那样精确预测流体行为，又能快速收敛结果，尽管可能不如连续介质模型快。
机器学习（ML）已成为进行科学探究的关键工具，能够预测出超越传统研究的模式[15,46,47]。ML在从材料发现和气候建模到流体动力学等多个领域都展示了其重要性，一些模型也适用于纳米流体学[48][49][50][51][52]。ML缩短了预测时间，并提高了我们对复杂系统的理解，这需要将其进一步整合到纳米尺度物理学中[53]。然而，它需要大量数据集，这对其在纳米流体膜设计中的应用产生了不利影响。在这个需要ML和连续介质方法共同实现快速预测的领域，同时也需要分子模拟的准确性，因此出现了基于物理原理的神经网络（PINN）这一新范式。PINN结合了分子数据的精确性、机器学习神经网络的预测能力以及与物理定律的一致性，从而在不过度牺牲准确性的前提下提高了数据效率[54][55][56]。这些模型不同于纯粹的经验主义神经网络，因为它们将控制方程（如动量守恒和静电方程）直接嵌入到其架构中，从而确保解决方案与这些守恒原理和边界约束保持一致。这种混合方法已经在减少计算需求的同时保持了物理学的准确性，特别是在宏观尺度上的流体动力学和热传输等领域[57][58][59]。最近的基于PINN的膜研究主要集中在模块或元素级别的传输上，包括反渗透系统中的可解释参数识别和退化诊断[60]、基于实验的物理约束渗透率预测[61]，以及使用迁移学习进行的三维模块优化的快速连续介质求解器[62]。其他研究则结合了基于描述符的ML或高通量分子动力学进行排斥分析或孔隙级筛选[53,63]，而一般的电动力学PINN则在不涉及纳米尺度界面物理的情况下求解纳尔斯特-普朗克-泊松-纳维-斯托克斯方程[64]。然而，这些方法尚未解决纳米尺度双电层（EDL）结构、电荷调控的滑动或德拜长度重叠等问题，这些问题在埃级别石墨烯通道中的电渗流传输中起主导作用（见表1、表2、表3）。
然而，这种基于物理原理的方法尚未在复杂的纳米流体学领域得到应用，即石墨烯纳米限制内的电渗流。PINN的目标是从大规模分子动力学模拟中提取纳米尺度流动的核心信息，构建一个快速的、基于物理的模型。这种方法有望加速研究进程，并揭示传统方法可能忽略的细微差别。本研究提供了一个加速研究、优化脱盐膜设计并获得传统方法常忽略的机制性见解的机会。
本研究介绍了一个多尺度PINN框架，该框架将静电学直接嵌入损失函数中，并结合了来自分子动力学的界面闭合信息，从而在传统连续介质或数据驱动的PINN不足的情况下准确重建局部静电场、离子场和流场。在此工作中，开发了一种混合PINN-MD框架来模拟石墨烯纳米限制内的电渗流，这直接关系到纳米流体脱盐膜。通过在不同限制尺寸下对PINN进行分子动力学衍生的速度和密度分布训练，该模型利用嵌入的物理定律进行训练，大大减少了对大规模数据集的依赖。与分子动力学的验证结果高度一致，训练后的PINN能够很好地泛化到未经测试的条件，从而快速进行设计变量的参数扫描。除了加速预测外，该框架还能以可忽略的计算成本预测与脱盐相关的性能指标，如每升能源成本。因此，我们的方法不仅推进了石墨烯纳米限制内的电渗流建模，还展示了基于物理原理的机器学习在指导高效、选择性脱盐膜合理设计方面的潜力。
模拟细节
模拟细节
我们进行了一系列精心设计的分子动力学模拟，以阐明石墨烯纳米缝隙内的原子级行为，这些缝隙是电驱动脱盐膜的纳米尺度类比。典型的模拟设置包括被平行石墨烯壁限制的离子液体（水中的NaCl）。我们考虑了具有不同表面电荷密度（从零到-0.12 C/m2）的纯净石墨烯壁，以及浓度高达...的离子液体（NaCl溶液）。
机器学习模型细节
为了将分子动力学的原子级细节与快速、物理一致的预测相结合，我们实现了一种基于物理原理的神经网络（PINN），用于预测石墨烯纳米通道内的电渗流速度和密度分布。PINN损失函数将简化的一维电渗流动量平衡模型嵌入学习过程中，而神经网络仅依赖数据。
系统参数对脱盐的影响
分子动力学模拟提供了关键脱盐参数对纳米流体系统变量依赖性的全面分析。脱盐厂的一个关键参数是渗透率（LMH），可以通过模拟得出。图4展示了各种参数对渗透率的影响。这些图表还提供了不同的电调控区域...
结论
本研究成功证明了基于物理原理的神经网络（PINN）框架在预测电渗流（EOF）特性（如电渗流速度、电荷密度和水密度）方面的有效性。PINN模型的训练利用了400次模拟的分子模拟数据，该模型整合了纳米尺度上的脱盐控制方程，旨在弥合原子级与连续介质之间的差距。模型针对的限制尺寸范围为1.75 nm至...
CRediT作者贡献声明
Vinay Arya：撰写 – 审稿与编辑、撰写原始草稿、可视化、验证、软件开发、资源准备、方法论研究、数据分析、正式分析、数据管理。Ankit Agarwal：撰写原始草稿、验证、数据分析、正式分析、数据管理。Chirodeep Bakli：撰写 – 审稿与编辑、撰写原始草稿、项目监督、研究指导、概念化。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
作者感谢印度理工学院卡尔加普尔分校提供的计算设施支持。
