《Sensors International》：Toward Neuromorphic Pain Sensors: Full-Spectrum Artificial Nociception via Analog-Switching Memristors with Tunable Volatility
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本研究针对传统人工伤害感受器功能单一、无法模拟完整疼痛感知通路的问题，开发了一种氧化石墨烯-氧化钴（GO-CoO）模拟忆阻器。该器件无需合规电流即可实现多级电阻态调控，并成功模拟了伤害感受的关键特征，包括阈值响应、外周/中枢敏化（痛觉过敏/异常性疼痛）、时间总和及短时程可塑性等，为构建更真实的神经形态疼痛传感系统提供了新策略。
在机器人技术飞速发展的今天，仿生电子皮肤（e-skin）赋予机器人触觉和温觉感知能力，使其能够像人类一样感知环境。然而，当前机器人使用的传统传感器（如压阻式压力垫、应变片力传感器、热敏电阻等）存在明显局限：它们只能被动检测刺激强度，无法像生物伤害感受器那样"记忆"过往刺激或根据有害事件的持续时间和重复性自适应调整灵敏度。任何类似生物伤害感受器的动态行为（如延迟响应、对持续压力的分级警报）都需要通过额外的电路或软件逻辑 explicitly 编程实现。使用标准电子器件模拟复杂的伤害感受动态通常需要多个组件，导致系统复杂度和功耗增加。这凸显了对更高效器件级解决方案的需求。
忆阻器作为一种新兴器件，因其简单的两端结构和丰富的动力学特性，在实现具有类突触功能的触觉感知方面比CMOS器件更高效。特别是模拟型挥发性忆阻器，其电导连续渐变的特性非常适合神经形态计算和突触仿真应用。然而，目前大多数基于忆阻器的人工伤害感受器研究集中于模拟外周神经系统中的伤害感受器特性，而非探索疼痛感知所涉及的完整神经通路。这些已报道的人工伤害感受器通常依赖于产生二进制开/关输出的数字型挥发性忆阻器，仅能模拟生物外周伤害感受器中观察到的简单（疼痛或无疼痛）信号。在生物伤害感受系统中，来自初级感觉神经元（一级神经元）的信号通过其中枢轴突传递到位于脊髓背角的二级神经元。一级神经元中枢末端与背角神经元之间的突触连接是动态的，并受到多种可塑性形式或突触强度调节的影响，这些调节可能持续短时间（秒）或延长时间（天）甚至更久。疼痛体验的水平显著受脊髓内可塑性的影响。脊髓中表现出各种活动依赖性可塑性（如易化和时间总和）的神经信息处理尚未得到研究。此外，生物伤害感受系统不仅检测刺激是否疼痛，还能在刺激超过阈值后对疼痛强度进行编码。这种超阈值强度感知对于评估威胁的严重性和优先采取保护性反应以避免进一步损伤至关重要。但迄今为止报道的大多数基于忆阻器的人工伤害感受器实现的是合规电流限制的阈值开关，其中器件在达到阈值后产生固定输出，无法区分不同水平的超阈值刺激。
为解决上述问题，发表在《Sensors International》上的这项研究提出了一种基于氧化钴（CoO）纳米颗粒嵌入氧化石墨烯（GO）基体的模拟忆阻器架构。该构型实现了连续且精细可调的电导变化，提供了更广泛的动态响应范围。该器件有效地捕捉了疼痛的主要过程——检测、调制和感知——在单个"细胞"中，因此展示了模拟外周和中枢神经系统功能的潜力，包括阈值、不适应、敏化、时间总和、短时程易化和松弛。此外，其无合规电流限制的特性允许模拟超过阈值的刺激，产生与所施加刺激强度成比例的梯度伤害感受响应。值得注意的是，由于非细丝型开关机制，该忆阻器表现出相对较慢的恢复时间，反映了生物伤害感受器中固有的多步骤过程，标志着在实现更真实的神经形态疼痛传感系统方面取得了重要进展。
为开展研究，研究人员采用了几个关键技术方法：通过超声处理和搅拌制备GO-CoO纳米复合材料；在ITO玻璃基底上旋涂GO/CoO复合物作为活性层，并采用磁控溅射沉积铂顶电极，构建ITO/GO-CoO/Pt器件结构；利用场发射扫描电子显微镜（SEM）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析复合材料的微观结构和化学键；最后使用半导体参数分析系统对忆阻器进行详细的电学特性表征，包括电流-电压（I-V）扫描、脉冲响应测试和弛豫特性测量。
3. 结果与讨论
器件结构与电学性能
研究制备的GO-CoO忆阻器呈现典型的模拟电阻开关特性。连续施加正电压扫描（0 → +3 V → 0）显示，器件在每个电压周期中电流响应逐渐增加，而非突变。这种电导的逐渐增加表明器件具有模拟开关行为，其电阻由于活性层内氧离子的动态重新分布而连续调整。值得注意的是，电流随着循环次数的增加而逐步增加，每次施加新扫描时器件都会达到新的电阻状态。通过改变停止电压（+2V, +3V, +4V），器件表现出电压依赖特性，电导随停止电压升高而增加，展示了其多级电阻态的可控性。所有施加的电压扫描均显示器件具有自合规（无合规电流）特性，这为丰富器件的瞬态特性提供了极大自由度。
忆阻特性与弛豫行为
移除外部形成电压后，忆阻器的电阻状态被连续监测。研究表明，电流在移除外部刺激后逐渐弛豫回初始状态。这种自衰减行为表明忆阻器能够作为短时记忆元件。弛豫时间与施加的刺激电压密切相关：低刺激电压（+2 V）下形成狭窄通路，导致快速电流衰减；高电压（+4 V）促进更厚更稳定的导电区域形成，延长弛豫时间；中等刺激（+3 V）产生中等尺寸通路，衰减速率介于两者之间。这种电压依赖行为建立了刺激强度与弛豫持续时间之间的直接比例关系，强调了忆阻器对施加电压的可调动态响应。弛豫曲线可用Kohlrausch拉伸指数函数精确拟合，特征弛豫时间随停止电压系统增加：2 V时为15秒，3 V时为28秒，4 V时为41秒。
极性无关开关与扫描速率依赖性
器件对一系列十个半周期电压扫描的响应显示，无论电压极性如何，电导都会累积增加。当反转电压极性时，电导进一步增强而非降低。这种极性无关的开关特性表明导电通路源于活性层内部，很可能由热激活的氧离子迁移 facilitated。I-V特性与电压扫描速率的关系表明，随着电压扫描速率增加，电流减小，滞后回线面积缩小。在非常高的扫描速度下，施加电压变化过快，内部状态没有足够时间演化，因此电阻调制受限。在慢速扫描下，离子迁移几乎跟踪每个电压增量，减弱动态滞后。
伤害感受功能模拟
该忆阻器成功模拟了多种伤害感受功能：
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阈值响应：器件在施加电压达到1.5 V之前保持不活动状态，模拟了生物伤害感受器的阈值特性。刺激持续时间也影响激活，需要达到50 ms的脉冲宽度才能激活器件。
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外周与中枢敏化：在模拟"损伤"（3V和4V脉冲）后，器件对正常和伤害性刺激的敏感性显著增加，表现为痛觉过敏（对伤害性刺激的反应增强）和异常性疼痛（对正常无害刺激产生反应，阈值电压显著降低）。
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超阈值疼痛与分级编码：器件对幅度递增的脉冲序列（3.0, 3.5, 3.75, 4.0 V）产生逐步增大的电流响应，模拟了生物伤害感受器在强烈伤害性刺激下的分级放电率增强。
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时间总和与易化：在短脉冲间隔（高频）刺激下，器件表现出逐渐放大的电流响应，模拟了时间总和现象。配对脉冲实验显示，配对脉冲易化（PPF）随脉冲间隔（Δt）呈指数下降，密切模拟了生物突触中的短时程可塑性。
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弛豫与恢复动力学：刺激后，器件的电导逐渐弛豫。恢复时间取决于刺激的强度和持续时间，更强的刺激诱导更长的恢复动力学，模拟了生物伤害感受器中疼痛持续时间的刺激强度依赖性。
开关机制
GO-CoO忆阻器中的电阻开关主要由CoO纳米粒子内氧空位的产生和漂移，以及还原氧化石墨烯（rGO）域形成的导电网络共同控制。施加电场下，O2-离子从CoO晶格中逸出，产生氧空位，其浓度增加和空间重叠通过电子跳跃促进电荷传输。GO为CoO分散提供结构基质，施加偏压诱导GO部分还原为rGO，将孤立的CoO颗粒桥接成导电网格。偏压移除后，氧离子在浓度梯度和热弛豫影响下迁移回来，湮灭空位，恢复高阻态。同时，残留的GO域作为氧离子的动态库，促进CoO1-δ的部分再氧化，这是忆阻态固有挥发性的原因。
4. 结论
本研究证明了GO-CoO忆阻器具有稳定的模拟电阻开关特性，具备多级电导调制和固有挥发性。该器件在无需电形成步骤或外部合规电流的情况下，在宽泛的施加偏压范围内可靠工作。它支持多个电阻态之间的平滑、渐变过渡，每个编程状态在偏压移除后电流自然衰减，反映了器件固有的挥发性行为。滞后回线面积可通过电压扫描速率调节，从而能够精细控制开关动力学。这些高效的开关特性归因于渗透导电通路网络，该网络由CoO纳米粒子内的氧空位迁移和还原氧化石墨烯（rGO）域的形成共同控制，它们共同促进了模拟电阻开关所必需的可调离子-电子传导。
除了这些开关特性，该器件还有效地模拟了基本的伤害感受行为。它对阈值刺激作出响应，并再现了外周和中枢敏化的标志性特征——包括痛觉过敏、异常性疼痛、时间总和和易化。刺激后，器件的电导逐渐弛豫，反映了生物恢复过程，并为伤害感受器的适应性动力学提供了引人注目的类比。此外，该器件在多个时间尺度上表现出突触可塑性。短暂刺激后的电导弛豫对应于短时程可塑性，而重复或高频脉冲诱导的持续增强则指示长时程可塑性。这些结果共同确立了GO-CoO忆阻器作为神经形态系统有前景的候选者，能够在紧凑、材料高效的平台中共集成传感感知和突触学习。
