《Chinese Journal of Analytical Chemistry》：AI-Driven Control of Large Potassium Dihydrogen Predictive Modeling and Assisted Optimization of DKDP Crystal Growth Using Gradient Boosted Regression Trees and Crystal Height Features
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本研究针对传统模型难以描述大尺寸DKDP晶体生长过程中多场耦合与尺寸效应的难题，创新性地引入晶体高度特征，结合梯度提升回归树(GBRT)算法构建生长速率预测模型。通过对15,881条工业级生长记录的分析，证实加入高度特征可将测试集R2从0.4916提升至0.8427，特征重要性分析显示晶体高度贡献度达35.03%。该灰箱策略为实现大尺寸DKDP晶体生长的智能监控和辅助优化提供了新范式。
在惯性约束核聚变(ICF)等高功率激光系统中，氘化磷酸二氢钾(DKDP)晶体作为关键非线性光学材料，其大尺寸完美单晶的制备一直是领域内的重大挑战。传统温度降温法生长大尺寸DKDP晶体过程中，晶体尺寸的持续增大会显著改变溶液流场和温度场的分布，导致传统仅基于温度和过饱和度的模型难以准确描述生长动力学行为。这种尺寸效应引发的多场耦合问题，使得晶体生长过程高度依赖经验积累，亟需开发能够实时预测和优化生长过程的新方法。
为解决这一难题，山东大学晶体材料国家重点实验室的研究团队在《Chinese Journal of Analytical Chemistry》上发表了一项创新研究，将机器学习技术与晶体生长物理特征相结合，开创了DKDP晶体生长的智能优化新途径。研究团队首次将晶体高度作为关键特征参数引入预测模型，利用梯度提升回归树(GBRT)算法构建了高精度生长速率预测模型。
研究团队主要采用了四大关键技术方法：一是基于四槽循环流动装置的传统温度降温法收集工业级生长数据，建立了包含15,881条日常记录的数据集；二是采用四分位距(IQR)法和Z-score标准化进行数据预处理，确保数据质量；三是通过贝叶斯优化对GBRT模型超参数进行精细调优，获得最优参数组合；四是利用特征重要性分析和偏依赖图等可解释性AI技术，定量评估各特征的贡献度。
研究结果显示，引入晶体高度特征显著提升了模型性能。在模型比较中发现，包含高度特征的GBRT模型测试集R2达到0.8427，远高于不含高度特征的0.4916。误差指标也同步改善，MSE、RMSE和MAE均显著降低。预测值与实际值的散点图显示，包含高度特征的数据点更紧密地分布在对角线附近，残差分布更为集中。
特征重要性分析揭示了各参数的贡献度：温度(T)占22.39%，饱和温度(Ts)占42.58%，晶体高度(H)占35.03%。这一发现证实了晶体高度在描述尺寸效应中的关键作用。相关性热图进一步显示，晶体高度与温度(0.84)、饱和温度(0.81)均存在强相关性，表明高度变化会通过影响流场和温度场间接调控生长速率。
基于这些发现，研究团队建立了包含高度参数的生长速率经验公式：R = A·e(BT+CTS+DH)，其中A=0.065，B=-2.587，C=2.462，D=-0.045。该公式为晶体生长过程的定量控制提供了理论依据。
在实际应用方面，研究团队开发了集成GBRT模型的智能异常检测系统。通过对比预测生长曲线与实际测量曲线，系统能够在生长早期识别异常偏差。研究发现在第40-80天和第120-170天生长期间，模型预测与实测值出现显著偏差，后续晶体切片分析证实这些时段确实出现了"毛发"状包裹体和横向扩展缺陷，验证了模型的预警能力。
讨论部分指出，这项研究开创了晶体生长领域的数据驱动建模新范式。通过将物理特征与机器学习算法相结合，既保持了模型的可解释性，又充分利用了数据中隐藏的复杂规律。这种灰箱策略不仅实现了生长速率的精准预测，更通过异常诊断功能为晶体生长过程的主动控制提供了可能。
该研究的重要意义在于，它首次系统论证了晶体高度特征在大尺寸晶体生长建模中的必要性，为理解尺寸效应提供了量化依据。所建立的智能监控系统能够实现从被动检测到主动控制的转变，有望大幅提高大尺寸完美晶体的制备效率和成功率。虽然当前模型主要适用于DKDP晶体在特定设备条件下的生长过程，但其所提出的方法论框架具有普适性，可为其他功能晶体材料的智能化制备提供借鉴。
未来工作中，研究团队计划引入更多原位传感数据和流场描述参数，进一步拓展模型的适用范围和预测精度，推动晶体生长领域向数字化、智能化方向转型升级。
