激光诱导二维范德华反铁磁异质结超快磁相变机制与自旋调控研究

《Advanced Science》：Laser-Induced Ultrafast Magnetic Phase Transition in 2D Van Der Waals Antiferromagnetic Heterostructures

本文综述了利用实时含时密度泛函理论（rt-TDDFT）结合非绝热分子动力学（NAMD）研究CrI3/CrGeTe3二维范德华（vdW）异质结中激光诱导超快自旋动力学的最新进展。研究揭示了飞秒激光通过不对称退磁效应和光学诱导自旋转移（OISTR）机制驱动反铁磁（AFM）向亚铁磁（FiM）态转变的物理过程，为光控磁存储及超快自旋电子器件开发提供了关键理论依据。

　　

1 引言

随着后摩尔时代的到来，二维磁性材料如CrI₃、Cr₂Ge₂Te₆等因其独特的层间磁耦合特性成为自旋电子学的研究热点。与传统磁调控方法（磁场、栅压等）相比，飞秒激光脉冲可在阿秒量级实现磁序重构，为超快信息存储提供新路径。然而，反铁磁材料固有的净磁矩缺失与磁畴纳米级尺寸限制了其直接调控能力。本研究通过构建CrI₃/CrGeTe₃范德华异质结，打破空间反演对称性，为激光诱导非平衡自旋动力学研究提供了理想平台。

2 结果与讨论

2.1 基态结构、磁性与电子性质

CrI₃/CrGeTe₃异质结具有仅2.46%的晶格失配度，其中B型堆叠为最稳定构型。自旋极化计算显示，非磁性原子I/Ge/Te通过轨道杂化产生0.13/0.03/-0.15 μ_B的局域磁矩。能带结构呈现II型对齐特征：价带顶（VBM）主要由CrGeTe₃层贡献，而导带底（CBM）源于CrI₃层。这种自旋极化能带结构为激光激发下非平衡电子态的形成奠定了基础。

2.2 激光诱导层间自旋转移动力学

采用光子能量4.08 eV、脉宽6.04 fs的线偏振激光脉冲激发异质结，rt-TDDFT模拟显示：CrI₃与CrGeTe₃层均出现显著退磁，但存在明显不对称性。CrGeTe₃层退磁幅度达3 μ_B，而CrI₃层仅2 μ_B，且在9-15 fs时间窗口内产生净磁矩，驱动AFM向FiM态转变。元素分辨自旋动力学进一步揭示：I原子通过OISTR效应补偿Cr₁原子磁矩，而Te原子在28 fs后退磁至零，表明层间自旋转移的存在。自旋密度等值面可视化证实了不对称退磁与OISTR效应的协同作用。

自旋轨道耦合（SOC）分析表明：CrI₃层的退磁主要受自旋翻转（SF）机制主导，SOC诱导少数自旋电子向多数自旋态转换，加速磁矩损失；而CrGeTe₃层仍以电荷转移（CT）为主。这种层间弛豫机制差异导致40 fs后CrI₃层退磁加剧，使系统恢复AFM态。

2.3 激光脉冲后自旋弛豫动力学

NAMD模拟揭示了自旋弛豫的六条可能路径：CrI₃层内自旋翻转（SF）与CrGeTe₃→CrI₃层间电荷转移（CT）为主要通道，弛豫时间分别为40 fs与53 fs。非绝热耦合（NAC）计算显示：CrI₃层自旋翻转的SOC耦合强度（5.65 meV）高于层间CT的电子-声子耦合（EPC，4.97 meV），而CrGeTe₃层自旋翻转的SOC耦合（4.73 meV）较弱。傅里叶变换频谱证实121.47 cm^?1振动模式（对应CrI₃层自旋向下态）主导弛豫过程。这种不对称弛豫路径使FiM态寿命延长至数十飞秒量级。

3 结论

本研究通过多尺度模拟阐明了激光驱动CrI₃/CrGeTe₃异质结磁相变的微观机制：不对称退磁与OISTR效应共同诱导AFM-FiM转变，层间弛豫动力学差异则稳定了FiM态。研究成果为光控磁存储器件设计提供了理论基石，推动了二维磁性材料非平衡自旋动力学研究的发展。

4 计算方法

基态计算采用VASP软件包，使用PBE泛函与DFT-D3范德华修正。rt-TDDFT模拟通过ELK代码实现，NAMD轨迹由Hefei-NAMD_SOC代码生成，采用表面跳跃方法处理非绝热过程。所有计算均考虑Hubbard U=3 eV以准确描述Cr-d电子强关联效应。