熔融氢氧化物直接碳燃料电池（MH-DCFCs）是一种高效的能量转换技术，具有变革潜力。其理论能量转换效率超过80%，且碳排放低，对于清洁利用碳基能源至关重要[1]。MH-DCFCs在450–650°C的浓碱环境中运行，直接将碳燃料的化学能转化为电能。运行过程中产生的废热占电池总能量的30%–50%，为发电和废热回收提供了集成能源利用解决方案[2,3]。
当前的MH-DCFCs模型主要集中在参数优化和系统集成上。邢等人开发了一个非对称阳极等温均匀模型，系统评估了参数对性能的影响，如整体电池工作温度（650–850°C）、结构参数、活性比表面积、燃料质量和燃料/电解质组成[[4], [5], [6]]。韩等人将热转换装置纳入非对称阳极模型，提出了基于热管理策略的新型废热回收机制。理论上，这种方法使混合系统的峰值功率密度输出提高了51.6%，同时效率提高了9.4%[[7], [8], [9]]。董等人开发了一种连续供料堆栈系统用于等温电池，证明电压损失是由多因素耦合引起的[10]。例如，多孔电极的微观结构改善了粗糙的电极-电解质界面处的电流分布，同时改变了电极反应动力学，减少了活化过电位的产生[11,12]。舒海友等人发现，将阳极孔隙率从40%增加到70%可加速表面反应和溶解速率，从而使峰值功率密度几乎翻倍[13]。?wieka等人创建了一种具有多孔结构的分层阴极，以改善气体传输，增加三相边界处活性位点的材料供应，并降低电压降[14]。
电极和电解质界面存在显著的浓度和温度梯度。在电池内部实现有效的物质传输和均匀的温度分布将显著减少电极反应物的消耗和速率差异[15]。然而，在MH-DCFCs的理论建模中，等温均匀假设仍然是一个常见的前提。这一假设不仅忽略了电解质浓度的非均匀分布和电化学反应热引起的温度场畸变，还忽略了浓度和温度梯度之间的耦合效应。因此，模型描述电池实际工作状态的能力降低[16]。相比之下，如质子交换膜燃料电池（PEMFCs）、熔融碳酸盐燃料电池（MCFCs）、直接甲醇燃料电池（DMFCs）和固体氧化物燃料电池（SOFCs）等成熟技术具有考虑内部浓度/温度梯度的详细模型[[17], [18], [19]]。例如，杨等人证实燃料浓度分布对PEMFCs中阴极性能的退化有显著影响[20]。Maharluie等人模拟了SOFCs阳极处的吸热重整反应，优化了内部热分布，同时有效抑制了碳沉积[17,21]。此外，水管理[22]、燃料组成[[23], [24], [25]]、气体流速[26]、流道并联/逆流设计[27,28]和电极结构[29,30]都调节了浓度和温度梯度的变化，这些变化对电池性能有显著影响。
其他直接碳燃料电池（DCFCs）也研究了温度和浓度梯度的影响。Szc?niak等人开发了一个1 kW熔融燃料电池堆的0D全物理动态模型，该模型预测了在温度加载和紧急条件下的动态响应[31]。Moradpoor、Wang及其同事通过集成系统设计（如斯特林发动机/Kalina循环和MCFCs-AMTEC-TREC配置）提高了废热回收效率，展示了温度分布对系统效率的调节作用[32,33]。张等人发现，在100–300°C和300–450°C的关键焙烧温度下，MCFCs堆的电解质沉积和压力损失显著增加[34]。Martsinchy团队开发了一种LiBO2-LiF熔融硼酸盐燃料电池模型，使用前馈人工神经网络（ANN）模拟内部浓度分布[35,36]。现有的DCFCs研究主要集中在单梯度分布上，推进了模型的系统设计和动态分析[10]。然而，尚未有人彻底研究电池内部的浓度-温度梯度耦合机制。这种疏忽导致在描述质量传递、反应和温度的耦合特性时出现不准确性[37,38]。因此，模型无法完全描述控制电压损失机制的动态竞争关系。最终，这导致模型预测与实验数据之间存在显著差异，成为进一步提高预测准确性的关键瓶颈。
本研究旨在为MH-DCFCs创建一个多物理场耦合模型，该模型结合了电化学、质量传递和传热现象，并考虑了浓度-温度梯度分布。它量化了非均匀传输和非等温条件的协同效应，弥合了现有的理论差距。具体策略包括逐步开发三个对比模型来分析每个梯度对电池性能的影响：1. 等温均匀模型（IHMM）是一个不考虑浓度或温度梯度分布的基线模型。2. 等温非均匀模型（IHTM）考虑了电解质浓度梯度的分布。3. 非等温非均匀模型（NIHM）是耦合浓度和温度梯度分布的目标模型。通过逐步引入关键方程，模型复杂性逐渐增加。IHMM使用Butler-Volmer方程进行计算，然后引入Nernst-Planck方程，该方程结合了Debye-Hückel理论和Nernst-Einstein关系。最后，从傅里叶热传导定律推导出热平衡方程，并将其整合到传热模块中，完成了NIHM的控制方程组。这些模型使用COMSOL Multiphysics进行数值模拟，研究重点关注电解质浓度分布、工作温度和电压损失对电池性能的影响。为了验证NIHM的预测准确性，本研究使用实验室构建的MH-DCFCs单电池实验平台（燃料为石墨）。通过将模型预测与实验测量数据进行比较，证明了NIHM的可靠性。NIHM的仿真数据集用于训练多层感知器（MLP）神经网络，该网络通过数据筛选和自学习在整个操作条件范围内实现性能预测，从而提高了模型对MH-DCFCs的通用适应性。
