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全固态锂硫电池(ASSLSBs)因高能量密度和安全性备受关注，但受限于固-固反应动力学缓慢和硫转化不完全。杨氏团队在《National Science Review》发表研究，通过设计钴单原子锚定MXene(Co@MX)的串联催化策略，将硫还原反应从直接S8-Li2S路径调整为分步路径(S8→Li2S2→Li2S)，显著提升反应动力学。该电池在室温下实现1329 mAh gs-1的高容量和2000次循环稳定性，为固态电池设计提供新思路。
随着电动汽车和规模化储能市场的快速发展，人们对二次电池的能量密度和安全性提出了更高要求。全固态锂硫电池(All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries, ASSLSBs)因其高理论能量密度（可达2600 Wh kg-1）、本质安全（使用不可燃的固态电解质）以及硫资源丰富、成本低廉等优势，被视为最具潜力的下一代储能技术之一。然而，理想很丰满，现实却很骨感。目前ASSLSBs的实际性能远未达到理论预期，主要原因在于硫的转化反应动力学缓慢以及硫的利用率低。
在传统的认知中，全固态体系中的硫还原反应通常被简化理解为硫(S8)一步直接转化为最终产物硫化锂(Li2S)。这种直接的固-固相变过程能垒高、界面接触差，导致反应动力学迟缓，大量硫活性物质无法被充分利用，从而严重制约了电池的容量和循环寿命。尽管研究者们尝试引入 electrocatalysts（电催化剂）来加速反应，但关于催化作用的基本机制在ASSLSBs中仍处于初步探索阶段。
为了解决这一核心难题，杨氏团队及其合作者在《National Science Review》上发表了一项开创性研究。他们挑战了传统的“一步转化”范式，首次提出并验证了在全固态锂硫电池中，通过 tandem catalytic strategy（串联催化策略）可以实现 deep sulfur conversion（深度硫转化）。该策略的核心在于将原本困难的直接转化过程，分解为多个易于进行的步骤，即引导硫经历一个关键的中间态——Li2S2，从而实现从S8到Li2S的逐步、高效转化。这一发现为理解固态硫转化电化学提供了全新的视角，表明调控反应路径（而不仅仅是优化传输性能）是释放硫阴极全部理论容量的关键。
为了实践这一串联催化策略，研究人员精心设计了一种新型的硫宿主材料：将 cobalt single-atom catalysts（钴单原子催化剂）锚定在导电的MXene基底上，记为Co@MX。在这一复合结构中，原子级分散的钴位点和极性的MXene表面在硫转化过程中扮演着互补且协同的角色。孤立的钴原子作为高活性催化中心，能有效促进S-S键的断裂和硫的活化；而MXene基底则优异的导电性和锂离子(Li+)传输能力，确保了电子和离子在固-固界面间的快速输运。这种协同效应显著降低了硫还原反应的能垒，并稳定了中间产物Li2S2，使得从S8经Li2S2到Li2S的逐步转变在能量上更为有利。
该串联催化机制有效解决了ASSLSBs中长期存在的两大挑战：缓慢的反应动力学和不完全的硫利用。通过将硫键解离和离子传输解耦，并分配给具有协同催化功能的组分，这一理性设计的催化系统在加速硫氧化还原动力学的同时，并未牺牲结构的稳定性。结果，基于Co@MX的ASSLSB展现出了卓越的电化学性能：在室温下，电流密度为2.8 mA cm-2时，实现了高达1329 mAh gs-1的可逆容量，并且能够稳定循环超过2000次。这一性能远远优于无催化剂的硫阴极（容量低于300 mAh gs-1），充分证明了深度硫转化对于实现高容量、长寿命ASSLSBs的至关重要性。
从更广阔的视角来看，这项工作将串联催化确立为一种普适而强大的策略，可用于定制全固态储能系统中的反应路径。它证明了通过有意引导ASSLSBs中的硫转化反应经由中间态进行，可以克服固有的动力学限制，从而深化了对固态硫化学的基本理解。所提出的方法为催化界面的理性设计提供了新的机遇，并有望启发新一代具有高能量密度、长循环寿命和增强安全性的固态电池的开发。
主要技术方法
本研究的关键技术方法包括：材料设计与合成方面，制备了钴单原子锚定MXene(Co@MX)的复合催化材料；利用多种表征技术（如电镜等）分析材料的微观结构和化学组成；通过电化学测试系统评估了ASSLSBs的容量、循环性能和倍率性能；结合理论计算（如能垒分析）深入探讨了串联催化机制。
研究结果
串联催化策略引导分步反应路径
研究人员通过设计Co@MX催化材料，成功地将ASSLSBs中的硫还原反应从传统的直接S8-to-Li2S路径，转变为S8→ Li2S2→ Li2S的分步路径。理论计算和实验证据表明，这种路径转变显著降低了反应的总体能垒。
Co@MX催化剂的协同催化机制
在Co@MX复合材料中，原子级分散的Co位点主要负责催化S-S键断裂，激活硫分子；而MXene基底则促进电子传导和Li+扩散。两者协同，既加速了反应动力学，又稳定了关键的Li2S2中间体，确保了分步转化的顺利进行。
显著提升的电化学性能
采用Co@MX作为硫宿主的ASSLSBs展现出优异的性能：高可逆容量（1329 mAh gs-1）和超长的循环稳定性（2000次循环后容量保持率高），远优于无催化剂体系，证明了深度硫转化的实际效益。
结论与意义
本研究突破了ASSLSBs领域将硫还原视为一步直接转化的传统认知，揭示了通过串联催化实现深度分步转化的新途径。所设计的Co@MX催化剂通过协同作用，有效调控了反应路径，解决了动力学缓慢和硫利用不完全的核心难题。这项工作不仅为高性能ASSLSBs的开发提供了具体可行的材料设计方案和深刻的机理解释，更重要的是，它提出了“路径调控”作为提升固态电池性能的关键原则。这一策略具有普适性，为其他涉及复杂固-固反应的储能体系（如全固态锂-空气电池等）的设计提供了新的思路范式，推动了固态电化学的基础研究和技术进步。
