基于机器学习的锂离子电池低温电解液溶剂性能预测与分子设计新策略

《Nanoscale》：Prediction of the low-temperature properties of electrolyte solvents for lithium-ion batteries via machine learning

本文综述提出一种融合大语言模型（LLM）数据采集与可解释性分析（SHAP）的机器学习（ML）工作流，通过构建多源电解质数据库（LiElectroDB），利用XGBoost（XGB）和人工神经网络（ANN）精准预测熔点（MP）、沸点（BP）及介电常数（ε）（R2分别达0.8864、0.9608和0.8718），并结合t-SNE聚类与分子邻域搜索筛选出9种潜在低温电解液候选分子，为锂离子电池（LIB）低温性能优化提供数据驱动新范式。

　　

研究背景

锂离子电池（LIB）因其高能量密度和长循环寿命成为重要电化学储能材料，但其低温性能受电解液流动性下降和锂离子迁移受阻限制。理想低温电解液溶剂需具备低熔点（MP）以保持流动性、高介电常数（ε）促进锂盐解离、以及中高沸点（BP）防止热失控。然而，传统试错法受限于电解液性质数据的缺乏。

研究方法与数据库构建

本研究集成多源数据与LLM（GPT-4-turbo）辅助提取，构建含15万分子的LiElectroDB数据库。通过特征工程提取分子化学组成、结构特征和电子描述符（如最大电子态指数MaxEStateIndex），采用XGB算法预测MP（R²=0.8864，RMSE=23.3 K）和BP（R²=0.9608，RMSE=14.3 K），ANN预测ε（R²=0.8718，RMSE=6.7）。模型性能显著优于传统基团贡献法（GC）。

结构-性能关系可视化

t-SNE分析显示，MP和BP分布与分子极性及官能团密切相关：芳香化合物因刚性结构聚集于高MP/BP区域，线性化合物分布分散。ε则主要受电子结构主导，聚类边界模糊。SHAP解释表明，BP由分子全局特征（如重原子分子量HeavyAtomMolWt）主导，MP更依赖电子特性（如MinPartialCharge）和分子间作用力。

候选分子筛选

通过分子邻域搜索与高通量筛选，以MP<-40°C、BP>100°C、ε=10–50为标准，排除含活性氢基团分子，最终选出9种含氰基、氟、磷官能团的候选分子（如2-甲基四氢呋喃MeTHF），其HOMO/LUMO能级与商用低温电解液（DOL、DME）相当，具备潜在应用价值。

结论与展望

本工作建立的ML框架实现了电解液关键性质的高精度预测与可解释分析，为低温LIB电解液设计提供了高效、可扩展的新范式。未来将引入粘度等参数以完善筛选体系。