由二氧化碳（CO?）排放和化石燃料消耗引起的环境后果和气候变化使得寻找绿色能源变得更加紧迫。特别是通过电池进行能量存储对于推进绿色能源转型至关重要。电池解决了风能和太阳能等可再生能源的间歇性问题，有助于更好地将其整合到电网中，管理高峰需求，并提高电网稳定性[1]。锂离子电池（LIBs）凭借其经过验证的记录和持续的进步，有望成为迈向更清洁、更可持续能源未来的核心。在首次引入三十多年后，LIBs仍被广泛应用于各种能量存储领域，包括便携式电子设备和电动汽车。然而，LIBs在存储容量方面的当前限制仍然是一个需要解决的问题。迄今为止，传统LIBs已经达到了其性能极限。研究人员正在开发新的活性材料，旨在实现更高水平的性能和韧性，同时促进低碳排放和能源可持续性。通过开发创新的电极和电解质架构以及适合锂离子电池组的热管理方法，可以解决这些性能限制。用满足要求的新型阳极替代传统的石墨基阳极是一项巨大的任务；然而，已经设计出了许多新材料，研究也持续集中在这些目标上[2]。
基于硅的阳极是传统石墨的有希望的替代品，由于在循环过程中形成了Li??Si?合金，它提供了相对较低的阳极电压和约4,200 mAh.g?1的高理论比容量，这几乎是普通碳基阳极（约372 mAh.g?1）的10倍[3]。虽然基于硅的阳极在完全插入锂时体积膨胀可达400%，而在提取锂时则会收缩[3],[4],[5]，但这些机械应力会在固体电解质界面（SEI）中产生裂纹，导致电池整体失效，包括电气接触丢失、容量降低、阻抗增加和热紊乱[6]。此外，枝晶的形成可能会损坏电池内部的短路。为了解决这些问题，引入了不同的制造方案，如硅纳米颗粒[7]、纳米管[8]、薄膜[9]和基于硅的复合材料[10]。其中，硅-碳（Si-C）复合材料被观察到是实现高性能LIBs的有效策略[11]。在纳米尺度上，碳基材料表现出优异的电子和离子导电性以及高活性表面积，使纳米碳材料适用于高级应用[12]。因此，已经进行了多项研究来研究硅/碳纳米复合材料，以增强锂存储容量并改善离子和电子传输[13]。此外，硅在一维碳基质中的核壳结构表现出优异的倍率性能、高倍率稳定性和高可逆容量[14],[15],[16]。它们的一维碳管状结构允许电子沿纵向快速传输，同时抑制了硅纳米颗粒的聚集，使大多数电极材料更容易与电解质接触。然而，尽管有这些优势，硅和碳之间的本质弱相互作用仍然是一个挑战[17]。这种弱键合通常会导致硅在长期循环过程中从导电碳网络中脱离，暴露出新鲜的硅表面。在这些表面上不断形成的新的SEI层会降低Si-C复合阳极的性能和稳定性。
作为一种替代方案，用过渡性二氧化硅（SiO）替换纯硅已被证明是一种有效的策略，因为它在锂化和脱锂过程中的结构稳定性得到了增强[18]。将氧化物与硅结合可以减轻体积膨胀并抑制电化学聚集，从而保持电极的完整性并提高循环效率[18],[19],[20],[21]。例如，Zheng等人通过控制硅颗粒的表面氧化程度制备了Si@SiOx/C纳米复合材料，并证明增加表面氧化程度可以提高LIBs的循环稳定性[22]。然而，SiO在循环过程中的体积膨胀仍然相当大（约160%），这阻碍了其实际应用[18]。最近，基于硅氧烷的化合物因能够稳定电极结构并改善材料的机械性能而受到关注[23],[24]。硅氧烷已广泛应用于通过各种方法提高电池性能，包括表面改性、电解质添加剂、增强粘合剂的机械性能以及促进硅表面的SEI层均匀形成[23]。由于硅氧烷具有丰富的官能团和灵活的分子链，它们可以有效地缓冲锂化过程中硅纳米颗粒的体积膨胀，并促进Li?离子的扩散和离子迁移[25]。此外，硅氧烷本身具有抗氧化性、非挥发性和不可燃性，使其适合在高压条件下安全操作[26]。尽管有许多研究探讨了用于LIBs的硅氧烷增强硅阳极，但直接使用硅氧烷作为主要阳极材料的探索仍然较少。据我们所知，最近的报告主要集中在用硅氧烷对硅纳米颗粒进行表面改性，而独立的基于硅氧烷的材料或其碳复合材料的电化学性能尚未被报道。
电纺碳复合纳米纤维作为一种有前景的阳极材料出现，因为它们的独特结构有助于连续的电子传输和电解液的润湿性，同时有效适应体积膨胀[16],[27],[28],[29]。尽管将硅纳米颗粒封装在碳纳米纤维（CNF）内已被证明在提高电化学性能方面特别有效，但这种复合材料仍面临必须解决的关键挑战。具体来说，Si在CNF基质中的分散往往不均匀，导致库仑效率低和容量迅速衰减[30]。此外，原始的CNF通常无法完全容纳硅的体积膨胀，需要表面改性——如NiO、g-C?N?和CNT等涂层——以防止机械故障[31],[32],[33]。这些额外的处理步骤增加了复杂性，并阻碍了Si/CNF复合材料的实际应用。
在这项研究中，我们提出了一种使用超支化聚硅氧烷（HBPSi）和聚丙烯腈（PAN）共聚物混合物的解决方案，通过简单的原位电纺工艺实现。这种方法旨在提高Si在CNF基质中的分散性，同时改善基于Si的阳极的循环稳定性。因此，我们提出了一种新型的复合材料，即超支化聚硅氧烷与碳纳米纤维（HBPSi@CNFs）的集成，作为LIBs的先进阳极。结构和形态表征证实形成了明显的核壳结构，其中HBPSi在CNF基质中均匀分布。通过对半电池进行电化学测试，确定了该材料的倍率性能和循环稳定性。HBPSi和CNF之间的协同效应增强了表面性质和界面稳定性，从而显著提高了基于硅的阳极的循环性能。
