《Journal of Alloys and Compounds》:Synergistic charge transfer promoted staggered heterojunction built CuCoFe-LDH/g-C
3N
4/MoSe
2 with enriched generation of superoxide radical for solar and LED photocatalysis
编辑推荐:
高效光催化三元复合材料CuCoFe-LDH/g-C3N4/MoSe2通过共沉淀法合成,具有85%的紫外和可见光吸收效率。界面电荷重分布形成内置电场,缺陷态增强局部电场,促进电荷分离和催化活性。氧空位在g-C3N4/MoSe2界面扩展吸收边,显著提升对BPA的光催化降解效果(太阳能67%/LED 53%)。Mott-Schottky分析显示n型g-C3N4(Ef=-0.86V)与p型MoSe2(Ef=-0.64V)的异质结结构优化电荷转移。
阿迪亚·斯瓦鲁普·拉尔(Aditya Swarup Lal)|尼马尔伦杜·S·米什拉(Nirmalendu S. Mishra)|皮查亚·萨拉瓦南(Pichiah Saravanan)
印度理工学院(印度矿业学院)环境科学与工程系,环境纳米技术实验室,丹巴德826004,贾坎德邦,印度
摘要
通过简单的共沉淀方法制备了一种CuCoFe-LDH/g-C?N?/MoSe?(LgM)三元复合材料,其在紫外光和可见光范围内均表现出85%的优异光吸收效率。该三元体系中的结合能变化验证了界面电荷的重新分布,从而形成了从LDH/gCN到MS方向排列的强固内建电场。此外,界面缺陷增强了局部电场,形成了有利于电荷分离和催化反应的活性区域,从而提升了光催化性能。gCN/MS界面处的氧空位生成了缺陷态,扩展了可见光吸收范围,并促进了载流子解离,显著提高了三元复合材料的光催化效果。Mott-Schottky研究显示,gCN和LDH分别为n型半导体,其带隙分别为-0.86 V和-1.15 V,而MS则具有p型特性,带隙为-0.64 V,这种互补的电子性质有利于电荷分离。在太阳光照射(67%)和LED照明(53%)条件下,LgM复合材料对双酚A(BPA)的光催化降解效果最佳,且降解过程在6小时内完成。能带结构建模表明,该过程主要由超氧阴离子介导的催化降解机制驱动。
部分内容摘录
引言
功能性纳米材料在解决全球性问题方面发挥着关键作用[1][2]。它们是能源和环境领域的重要解决方案。光驱动纳米材料的应用非常广泛,包括太阳能电池、传感器、水净化、CO?还原、CH?氧化以及水分解制氢[3][4][5][6][7][8][9][10]。利用光驱动纳米材料的光催化过程已经得到了广泛研究。
g-C?N?的制备
g-C?N?(gCN)的制备采用了[34]方法的一种略微改进版本。具体步骤为:将10克尿素放入氧化铝坩埚中,用铝箔覆盖后置于马弗炉中加热至525°C,持续约4小时。所得材料呈浅棕色,使用研钵研磨后备用。
MoSe?的制备
MoSe?(MS)的制备采用了[35]报道的方法的改进版本。在50毫升去离子水中加入400毫克Se粉末和500毫克Na?MoO?·2H?O。
晶体信息
原始gCN、MS、LDH、gCN/MS以及三元(LgM)复合材料的XRD图谱见图1a。原始gCN的典型特征峰分别位于13.0°和27.4°[34],这些峰对应于(001)面(平面内结构排列)和(002)面(层间堆叠与共轭芳香系统)。同样,原始MS的典型特征峰分别位于23.64°和29.80°(103)。
结论
本研究证明,CuCoFe-LDH辅助的三元(LgM)异质结有效地促进了电荷迁移,从而提高了其光催化性能。碳酸根离子(CO?2?)牢固地嵌入LDH和三元复合材料的层状结构中,在三元化合物形成过程中波数略有变化,但结构稳定性得以保持。层间的CO?2?增强了LDH的框架结构,进一步提升了其催化性能。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能影响本文研究的财务利益或个人关系。
作者贡献声明
阿迪亚·斯瓦鲁普·拉尔(Aditya Swarup Lal):撰写初稿、验证结果、方法学设计、数据分析、概念构思。
尼马尔伦杜·S·米什拉(Nirmalendu S. Mishra):撰写初稿、验证结果、数据分析。
皮查亚·萨拉瓦南(Pichiah Saravanan):审稿与编辑、项目监督、资源协调、资金申请、概念构思。
致谢
S. P博士感谢科学与工程研究委员会(SERB-DST,现称为Anusandhan国家研究基金会ANRF)在IMPRINT项目下提供的财政支持,项目代码为IMPRINT/2019/000286。