空穴-电子共振突破自旋输运限制：WTe2/Fe3GaTe2异质结中巨非常规各向异性磁电阻的发现

《Nature Communications》：Giant unusual anisotropic magnetoresistance enabled by hole-electron resonance in van der Waals heterostructures

本文报道了在二维范德华异质结WTe2/Fe3GaTe2中通过空穴-电子共振效应实现高达289%的非常规各向异性磁电阻（UAMR）。研究团队发现空穴-电子共振可动态屏蔽内建电场，实现库仑力无约束的自旋角动量转移，其角分布偏离传统cos2β形式，且伴随手性横向输运。该工作突破了传统自旋输运模型仅考虑电子载流子的局限，为基于空穴-电子共振的自旋电子存储器设计提供了新思路。

　　

在自旋电子学研究领域，科学家们长期以来主要关注电子载流子在自旋输运过程中的作用，而对空穴载流子的贡献相对忽视。然而，随着二维范德华材料的出现，特别是具有特殊能带结构的WTe₂，为空穴和电子的协同效应研究提供了新的平台。在这种材料中，空穴和电子能带在费米能级共存，形成独特的空穴-电子共振现象，为探索新型自旋输运机制创造了条件。

传统自旋输运现象如自旋泵浦、自旋注入、自旋霍尔效应和自旋-轨道转矩等，构成了自旋电子学研究和应用的基础。然而，当前这些研究主要集中于电子载流子，空穴-电子相互作用这一基础性问题尚未得到充分重视。特别是在磁性异质结中，界面效应如自旋吸收/反射和界面电场会引发磁电阻现象，包括自旋霍尔磁电阻(SMR)和非常规各向异性磁电阻(UAMR)。在基于WTe₂的磁性异质结中，空穴-电子共振与界面磁化的相互作用可能进一步调节磁电阻，为利用WTe₂的大磁电阻实现非易失性自旋电子应用提供了新策略。

近日发表在《Nature Communications》上的研究通过构建全范德华WTe₂/Fe₃GaTe₂异质结，深入探索了空穴-电子共振与铁磁界面的相互作用。研究发现该异质结中产生了高达289%的UAMR，远超常规自旋霍尔磁电阻，且无法用标准自旋吸收或散射模型解释。这一巨大磁电阻与空穴-电子共振状态密切相关，为自旋电子学器件设计提供了新的思路。

研究团队采用高温自熔剂法生长Fe₃GaTe₂单晶，通过化学气相传输法(CVT)制备WTe_{2单晶。利用机械剥离技术制备异质结，通过原子力显微镜(AFM)确定厚度，在物理性质测量系统(PPMS)中进行磁电输运测量，结合第一性原理计算分析自旋-轨道耦合(SOC)分布。研究还通过反常霍尔效应(AHE)校正磁化方向，采用二带模型分析载流子浓度。}

空穴-电子共振与UAMR

研究团队制备了WTe₂/Fe₃GaTe₂范德华异质结，发现在5K温度下，异质结表现出不饱和的磁电阻(MR)。通过分析电流分布比I_F/I_W，发现大部分电流流经Fe₃GaTe₂层。WTe₂/Fe₃GaTe₂器件中的UAMR角分布显著偏离cos²β，在H⊥c附近出现尖锐峰值，这与单独的WTe₂和Fe₃GaTe₂器件明显不同。插入hBN间隔层后，UAMR恢复cos²β依赖关系，表明磁性界面在形成UAMR中的关键作用。

磁取向依赖性

通过Fe₃GaTe₂器件的反常霍尔效应(AHE)信号校正磁化方向，发现磁矩倾向于保持靠近c轴的方向而非完全与外磁场对齐。引入校正后的β_m后，WTe₂/Fe₃GaTe₂器件的UAMR更符合cos²β角分布，表明Fe₃GaTe₂中的磁化在UAMR中起关键作用。剩余偏差源于Fe₃GaTe₂的垂直磁各向异性对厚度的敏感性。

UAMR与空穴-电子共振的关系

温度依赖性分析表明，WTe₂/Fe₃GaTe₂的UAMR与原始WTe₂具有相似的温度趋势。尽管大部分电流流经Fe₃GaTe₂层，异质结器件仍表现出288.78%的极高UAMR。当电子和空穴载流子密度接近平衡时，UAMR值较高。随着温度升高，UAMR逐渐减小，一旦系统脱离空穴-电子补偿区域，UAMR接近磁性异质结中典型的大小。在空穴-电子共振区域，传统的SMR框架无法捕捉实验数据，而在150K左右，SMR模型给出合理的拟合，自旋混合电导约为10¹⁴Ω^-1m^-2。

横向磁电输运的演化

研究发现，在低于80K的空穴-电子共振区域，R_xy表现出复杂的角分布，偏离传统的对称三角函数关系，打破了相对于ab平面的镜像对称性，揭示了横向电流的手性特性。在约150K的竞争区域，R_xy在距y轴约20°处出现额外极值，表明横向输运的空间对称性发生显著变化。在300K左右的电子主导区域，R_xy类似于Fe₃GaTe₂中观察到的结果，由传统的AHE主导，具有cosβ关系。

手性起源的理论分析

第一性原理计算显示，WTe₂中的SOC主要源于W的d轨道和Te的p轨道杂化，在费米能级附近，W的d轨道相关SOC在动量空间中表现出显著各向异性。WTe₂/Fe₃GaTe₂界面处于点群C_3v，具有三重旋转轴和三个镜面。点群分析表明，沿y方向的霍尔电流包含高阶谐波和正弦项，其共存导致j_H^y(m)≠-j_H^y(-m)，表明霍尔电流本质上反映了ab平面对称性的破缺。

该研究在WTe₂/Fe₃GaTe₂全范德华异质结中实现了约289%的巨大UAMR和手性横向输运特性，这些现象由空穴-电子共振和铁磁界面的相互作用实现。研究表明，UAMR显著受Fe₃GaTe₂层磁化方向的影响，尽管电流主要流经Fe₃GaTe₂，但UAMR表现出类似WTe₂的温度依赖性，突出了在空穴-电子共振处增强的关键载流子-磁化相互作用。当空穴和电子载流子接近平衡时，清晰观察到手性横向输运。在电子逐渐主导但空穴载流子仍活跃的中间区域，出现了霍尔电阻的高阶对称分量。理论分析表明，这些非常规输运响应源于界面对称性破缺，这种破缺允许手性霍尔电流和高阶对称项。破缺的对称性还诱导了不均匀的SOC分布，进一步调节了磁电阻的对称性。这些发现强调了先前主要考虑电子载流子的磁电输运模型的潜在局限性，表明在自旋电子学中扩展包含空穴载流子的理论框架的紧迫性。