《Journal of Hazardous Materials》：Source apportionment of soil heavy metal(loid)s: A robust spatial receptor model integrating AERMOD-simulated atmospheric deposition contributions and land-use effects
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本研究在典型工业-农业过渡区应用AERMOD模型模拟重金属大气沉降通量，并量化土地利用效应，构建了整合大气沉降与土地利用影响的RAPCS/RGWR-ADLU受体模型，结果表明其空间受体模型精度最优，为土壤重金属污染溯源提供高效方法。
作者：曲明凯|刁俊鹏|徐光|黄彪|赵永村|王玉军
中国科学院土壤研究所土壤与可持续农业国家重点实验室，南京，211135，中国
摘要
高精度的污染源解析对于主动的环境管理至关重要。然而，传统的受体模型通常无法考虑土壤污染物的强烈空间异质性，因为它们的框架是非空间化的且不够稳健。在这项研究中，我们首先使用大气扩散模型（AERMOD）模拟了中国典型工农业过渡带中重金属（HMs）的大气沉降通量。然后，我们量化了“农业输入”源对土壤污染的影响。基于这些分析，我们开发了一个结合了大气沉降贡献和土地利用效应的稳健空间受体模型（RAPCS/RGWR-ADLU）。系统地将RAPCS/RGWR-ADLU的污染源解析精度与传统非空间化/不稳健的受体模型以及其他结合了不同辅助变量的稳健空间受体模型的精度进行了比较。主要发现包括：(i) 重金属的大气沉降通量呈现从南向北递减的趋势；(ii) 土地利用显著影响了土壤中Cu、Pb、Zn和As的浓度（p < 0.01）；(iii) 结合土地利用效应或大气沉降数据显著提高了污染源解析的精度；(iv) RAPCS/RGWR-ADLU在所有测试模型中取得了最高的精度。因此，本研究提供了一种成本效益高且精度高的土壤重金属污染源解析方法，有助于提升目标导向的环境管理能力。
引言
土壤中重金属（HMs）的积累通常具有长期隐蔽性和持久性[1]。一旦发生土壤污染，修复在技术上往往很困难且经济成本高昂[2]。因此，强调预防措施并在污染源产生之初就消除污染源对于打破“污染-治理-再污染”的循环至关重要，从而以根本和可持续的方式解决环境问题[3],[4],[5],[6]。此外，“污染者付费”原则（如中华人民共和国国务院发布的政策中所体现的）已在许多国家得到广泛采纳[7]。因此，高精度的土壤污染物污染源解析对于有针对性的有效环境管理至关重要。
受体模型用于根据受体介质中检测到的污染物化学成分来定性识别污染源并量化其贡献[8]。这些模型最初是为大气污染物的定量污染源解析而开发的[8],[9],[10]，近年来越来越多地应用于土壤污染物的污染源解析[11],[12]。
然而，环境因素的强烈空间异质性对土壤污染物的高精度污染源解析构成了重大挑战[13],[14]。传统的受体模型（如绝对主成分得分/多元线性回归（APCS/MLR））通常在变量空间而不是地理空间中运行，并且对异常值敏感[9],[13]。随着人类活动的加剧，土壤污染物的空间异质性增加，导致样本中出现异常浓度的频率更高[15]。这些限制会显著降低传统受体模型的污染源解析精度。
为了解决这些问题，曲等人[13]提出了一个稳健的空间受体模型——稳健绝对主成分得分/稳健地理加权回归（RAPCS/RGWR），该模型在传统APCS/MLR框架的基础上，通过引入稳健地理加权回归将模型从变量空间扩展到地理空间，同时通过应用稳健统计技术提高了模型的稳健性。
然而，污染源解析的精度不仅取决于模型结构，还取决于输入数据的质量和数量。鉴于环境因素的固有空间变异性，增加样本量是增强信息输入的常见策略；然而，这种方法往往成本较高。因此，迫切需要探索与污染源排放密切相关的易于获取的辅助变量。开发有效的方法来整合这些多源辅助信息对于实现区域土壤污染物的高精度、低成本污染源解析至关重要。
土地利用类型与人类活动密切相关，通常对污染物排放有显著影响[16],[17],[18],[19]。随着时间的推移，这些影响可能导致不同土地利用类型之间的土壤污染物浓度出现显著差异。在数字土壤制图中，土地利用类型通常作为辅助变量整合到地质统计模型（例如残差克里金法）中，以提高土壤性质的空间预测精度[20],[21],[22],[23]。类似地，将土地利用信息整合到受体模型中有望提高污染源解析的精度和成本效益。
随着冶炼和热电发电等重工业的扩张，大气沉降已成为中国许多地区土壤污染物的主要输入途径[24],[25],[26]。由于风速、风向和地形障碍等因素，污染物的大气沉降通量通常表现出强烈的空间变异性[27],[28]。传统的监测方法通常依赖于有限数量的沉降采样器，往往无法准确捕捉大气污染物输入的分布模式[24],[25],[29],[30]。相比之下，基于成熟的大气扩散统计理论的大气扩散模型（如AERMOD）已被广泛用于模拟污染物传输和沉降[31],[32],[33]。这些模型可以有效估计重金属沉降通量的空间分布。此外，遥感和地理信息技术的进步使得相关环境变量的监测更加准确和低成本。关键的环境数据（如降水量、地形和气候信息）通常是公开可获得的。鉴于这些优势，AERMOD模拟的大气沉降数据代表了提高污染源解析精度的宝贵辅助变量。
本研究的具体目标是：(i) 使用大气扩散模型（AERMOD）模拟中国典型工农业过渡带中重金属的大气沉降通量；(ii) 量化土地利用对土壤重金属浓度的影响；(iii) 开发一个结合了大气沉降贡献和土地利用效应的稳健空间受体模型（RAPCS/RGWR-ADLU）；(iv) 系统地将RAPCS/RGWR-ADLU的污染源解析精度与传统非空间化/不稳健的受体模型以及其他结合了不同辅助变量的稳健空间受体模型的精度进行比较。这项工作旨在建立一种成本效益高且精度高的土壤重金属污染源解析方法。
研究区域和数据采集
本研究在中国鹰潭市的一个典型工农业过渡带进行，该区域面积为175平方公里（图1）。该地区属于湿润的亚热带季风气候，以东风和东北风为主。年平均风速、温度和降水量分别为2.3米/秒、17.4°C和1826.4毫米。作为一个传统的农业区，该地区以水稻和玉米种植为主，主要土壤类型为红土。
重金属的大气沉降通量
使用AERMOD模型模拟了每种重金属的大气沉降通量，结果如图2所示。所有重金属的大气沉降通量在研究区域内呈现出相似的空间分布模式。最高的沉降通量主要集中在中南部地区，而最低的沉降通量主要发生在东北部（图2）。
这种空间分布模式可以归因于...
结论
本研究首先使用大气扩散模型（AERMOD）模拟了重金属的沉降通量，并量化了中国典型工农业过渡带中“农业输入”源对土壤重金属浓度的影响。基于这些结果，我们开发了一个结合了大气沉降贡献和土地利用效应的稳健空间受体模型（RAPCS/RGWR-ADLU）。系统地将RAPCS/RGWR-ADLU的污染源解析精度与传统...
环境意义
高精度的污染源解析对于有效的污染控制至关重要；然而，传统的受体模型受到空间异质性和异常值干扰的限制。本研究开发了一个结合了AERMOD模拟的大气沉降贡献和土地利用效应的稳健空间受体模型（RAPCS/RGWR-ADLU）。所提出的模型比RAPCS/RGWR-LU、RAPCS/RGWR和传统的APCS/MLR获得了更高的污染源解析精度。
作者贡献声明
王玉军：监督、资源提供。
刁俊鹏：验证、调查、数据管理。
徐光：验证、调查、数据分析、数据管理。
黄彪：监督、资源提供。
赵永村：监督、资源提供。
曲明凯：写作——审稿与编辑、初稿撰写、可视化、项目管理、方法论设计、调查、数据分析、概念化。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（42277451）和中国国家重点研发计划（2021YFC1809102）的财政支持。
