《Journal of Hazardous Materials》：Insight into the significant impact of ozone-depleting substances emissions from animal dung burning on stratospheric ozone depletion potential in Qinghai-Tibet Plateau over the past 20 years
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青藏高原居民固体燃料燃烧释放的消耗臭氧层物质（ODSs）及臭氧层消耗潜力（ODP）研究。实验显示牛粪燃烧ODSs排放因子（9.0-21.6 mg/kg）高于煤炭（4.1-5.0 mg/kg），但ODP（CFC-11当量）相近（0.8-3.6 vs. 1.3-1.5）。2002-2022年QTP年均ODSs排放186.9±16.0吨，CFC-11当量18.5±1.2吨，总体下降。VSLSs贡献超40% ODSs排放，但对CFC-11当量贡献不足5%。蒙特利尔议定书实施后，牛粪来源CFC-11当量占比从0.02%增至0.16%。研究显示该地区经济与环境差距缩小但仍显著
作者：沈振星、明岩、刘杰、田青竹、孙健、何坤、徐红梅
西安交通大学环境科学与工程学院，中国西安，710049
摘要
在青藏高原（QTP），由于该地区海拔高且上升气流强，来自居民固体燃料燃烧的消耗臭氧层物质（ODSs）很容易被输送到平流层。本研究使用传统炉具进行了燃烧实验，考察了动物粪便和烟煤燃烧过程中ODSs的排放情况及其对臭氧层破坏潜力（ODP）的贡献。观察到动物粪便燃烧的ODSs排放因子（∑EFODS）（9.0-21.6 mg/kg）高于烟煤燃烧（4.1-5.0 mg/kg）。然而，这两种情况下检测到的ODSs的ODP相当（分别为0.8-3.6 mg/kg和1.3-1.5 mg/kg，以三氯氟甲烷当量CFC-11-eq计算）。2002年至2022年间，QTP地区固体燃料燃烧产生的ODSs和CFC-11-eq的年排放量分别为186.9±16.0吨和18.5±1.2吨，并且总体上呈下降趋势。极短寿命物质（VSLSs）占ODSs排放量的40%以上，但占CFC-11-eq排放量的不到5%。由于VSLSs是将污染物输送到平流层的关键途径，使用全球平均ODP可能会低估它们对平流层臭氧层破坏的影响。随着《蒙特利尔议定书》的实施，动物粪便燃烧产生的CFC-11-eq排放量从2002年的中国传统排放源的0.02%上升到了2022年的0.16%。QTP地区人均GDP与ODSs相关的基尼系数表明，过去二十年经济和环境保护方面的空间不平等有所减少，但仍存在显著差异。
引言
消耗臭氧层物质（ODSs）包括氯氟烃（CFCs）、四氯化碳（CCl4）等[35]、[53]。寿命较长的ODSs可以在对流层积累，并被输送到平流层，在那里它们在紫外线辐射下分解并释放卤素原子，从而破坏平流层臭氧[34]、[38]。为了减少长寿命ODSs的排放，国际社会通过《蒙特利尔议定书》（MP）[13]（秘书处，2006年；[51]）逐步淘汰了它们的生产和消费，此后这些传统来源的排放量逐年下降。然而，生物质和煤炭在燃烧过程中将卤素转化为卤代烃的燃烧源已成为大气中ODSs的重要来源[23]、[24]、[27]。
固体燃料的燃烧会释放长寿命ODSs（如CFCs）和极短寿命物质（VSLSs）（如氯仿（CHCl3）[17]、[37]。VSLSs的大气寿命通常小于6个月，不受MP的监管[20]。随着受监管的长寿命ODSs的逐步淘汰，VSLSs在平流层臭氧层破坏中的作用日益突出[19]、[36]。观测证据表明，自2000年代中期以来，平流层氯含量的增加部分可归因于VSLSs的降解[16]，这对平流层臭氧的恢复产生了负面影响[2]、[3]。与长寿命ODSs不同，VSLSs从对流层输送到平流层的效率取决于输送过程。因此，VSLSs的臭氧层破坏潜力（ODP）受其来源位置的影响很大，不同地区的ODP相差约30倍[40]、[7]。亚洲夏季季风反气旋（ASMA）发生在北半球的夏季，是VSLSs输送到平流层的主要途径。因此，来自东亚和南亚的VSLSs可以迅速被输送到平流层，部分抵消了2000年代中期以来的平流层氯含量减少[31]、[55]、[6]。
青藏高原（QTP）是世界上最大的高原，覆盖了青海和西藏及其周边地区，是平流层和对流层之间物质交换的关键区域[39]、[6]。受高原寒冷气候的影响，该地区的供暖季节长达200天，当地居民依赖固体燃料（特别是动物粪便和烟煤）进行烹饪和供暖[21]、[54]。这些固体燃料在该地区的燃烧主要在传统炉具中进行，且没有采取污染控制措施。此外，由于高海拔导致氧气含量低，固体燃料燃烧不完全，从而释放了大量ODSs[32]、[8]。QTP位于ASMA的核心区域，海拔极高，上升气流强，特别是在夏季，很容易将ODSs输送到平流层[39]、[6]。现有的QTP研究主要集中在动物粪便燃烧产生的常规污染物排放上。对动物粪便和煤炭燃烧产生的ODSs排放的全面评估仍缺乏[18]、[57]、[8]。本研究通过实地实验测量了QTP地区居民固体燃料燃烧产生的ODSs排放情况。具体目标为：1）获取QTP地区居民固体燃料的ODSs排放特征；2）分析ODSs排放的时空分布；3）揭示2002年至2022年间QTP核心区域（青海和西藏）居民固体燃料燃烧产生的ODSs的年度排放变化。本研究量化了该敏感地区的区域尺度ODSs排放及其十年变化趋势，为识别污染源和制定有效的臭氧层保护政策提供了非常有用的数据集。
实验燃料和炉具
实地采样在QTP地区的岗察县六个典型的牧民住宅内进行（图S1）。该县的特点是海拔高、温度低，每年有大约十个月的供暖期。根据当地居民常用的供暖和烹饪燃料，选择了风干的牦牛粪便、羊粪和煤（如图S2所示）。表S1和S2显示了对这些燃料进行的初步和元素分析（接收状态）。
CFCs和VSLSs的排放
图1显示了QTP地区居民固体燃料燃烧产生的ODSs和三氯氟甲烷当量（CFC-11-eq）的排放因子（EFs）。动物粪便燃烧产生的ODSs排放量（9.0-21.6 mg/kg）远高于烟煤燃烧（4.1-5.0 mg/kg），这主要是由于动物粪便中的氯含量（Cl：0.08-0.11%）和挥发性物质含量（VM：48.72-57.55%）高于烟煤（Cl：0.03%；VM：28.32%）。动物粪便中的高氯和挥发性物质含量导致更多的挥发性有机化合物（VOCs）排放。
结论
本研究通过实地实验系统地评估了QTP地区居民固体燃料燃烧产生的ODSs排放及其环境影响。结果表明，动物粪便燃烧产生的ODSs排放量高于烟煤燃烧，这与两者之间的氯元素含量一致，但它们的CFC-11-eq排放量相当。2022年，QTP地区动物粪便燃烧产生的年度总ODSs和CFC-11-eq排放量分别为160.6吨和16.8吨。
环境影响
随着《蒙特利尔议定书》减少了传统来源的ODSs（消耗臭氧层物质）排放，燃烧源变得更为重要，尤其是在QTP（青藏高原）地区。2002年至2022年间，QTP地区固体燃料燃烧产生的ODSs和CFC-11-eq的年排放量分别为186.9±16吨和18.5±1.2吨，并且总体上呈下降趋势。QTP地区动物粪便燃烧产生的大量VSLSs对臭氧层造成了影响。
未引用的参考文献
[46]、[49]、[58]
CRediT作者贡献声明
沈振星：撰写 – 审稿与编辑、资源管理、项目协调、资金获取、概念构思。
明岩：撰写 – 初稿撰写、可视化、方法论设计、数据收集、数据分析。
刘杰：撰写 – 审稿与编辑。
田青竹：数据可视化、数据分析。
孙健：数据收集。
徐红梅：撰写 – 审稿与编辑。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了陕西省重点研发项目（2024SF-ZDCYL-05-06）的支持。
