基于MCNP6与FISPACT-II计算的布达佩斯研究堆中β发射体放射性核素活化预测验证研究

《Applied Radiation and Isotopes》：Validation of MCNP6 and FISPACT-II calculations to predict the activation of selected beta emitters produced in the Budapest Research Reactor

本研究针对医用放射性核素供应短缺问题，通过结合MCNP6中子场模拟与FISPACT-II活化计算，系统验证了布达佩斯研究堆中161Tb、177Lu、111Ag、199Au四种β治疗核素的产额预测精度。实验表明，基于ENDF/B-VIII.0数据库的计算值与实测活度偏差控制在30%内，首次揭示160Gd富集靶材可降低中子自屏蔽效应84%，为高活度医用核素生产工艺优化提供关键数据支撑。

　　

随着全球老龄化反应堆设施逐渐退役，医用放射性核素的稳定供应面临严峻挑战。特别是用于神经内分泌肿瘤和前列腺癌靶向治疗的¹⁷⁷Lu，以及具有更优衰变特性的新兴核素¹⁶¹Tb、¹¹¹Ag和¹⁹⁹Au，其生产路线高度依赖研究堆。然而，传统生产方法常因中子自屏蔽效应、核数据库偏差等问题导致产额预测不准，制约了临床应用的推广。欧盟SECURE项目因此启动专项研究，旨在通过先进模拟技术与实验验证相结合，提升医用核素生产的精确度和效率。

为攻克这一难题，匈牙利能源研究中心布达佩斯中子中心的科研团队开展了一项创新性研究。他们选取布达佩斯研究堆三个中子能谱迥异的垂直通道（热中子通道ch17、快中子通道ch47和水阱通道ch72），采用天然同位素组成的镥、钆、钯、铂靶材，通过MCNP6软件精确模拟中子场能谱分布，再借助FISPACT-II程序计算核反应产额。为验证模拟可靠性，研究团队同步开展实证实验：将封装于高纯铝箔的金属丝靶材（含0.103% Lu、99 ppm Gd、1.01% Pd、1.03% Pt）和密封在石英安瓿中的氧化物粉末（Gd₂O₃、Lu₂O₃）置于不同通道辐照，最后使用高纯锗γ谱仪测量核素活度。该成果近期发表于《Applied Radiation and Isotopes》。

研究方法核心包含三步：首先利用MCNP6建立反应堆全尺度模型，通过F4径迹长度 tally 获取CCFE-709能群结构的中子通量数据；其次将通量数据导入FISPACT-II，分别调用TENDL-2017和ENDF/B-VIII.0核数据库计算活化产额；最后通过γ能谱分析验证计算结果，并使用EFFTRAN软件进行γ自吸收校正。实验特别考察了样品尺寸效应，发现100 mg天然Gd₂O_{3>会使热中子通量衰减至初始值的20%，而富集¹⁶⁰Gd靶材仅降低通量9-12%。}

4.1 模拟与实验验证结果

通过比较三个通道中四类核素的活度比值发现，热中子通道ch17的计算与实验值最吻合（偏差<10%）。对于¹⁷⁷Lu，ch72通道实测活度达7.23×10⁵Bq，但FISPACT-II模拟值系统性偏高30%，这与中子能谱高能区统计误差较大相关。最具启示性的发现出现在¹¹¹Ag的模拟中：TENDL-2017库因高估¹¹⁰Pd(n,γ)反应截面3.2倍，导致活度预测值比ENDF/B-VIII.0库高2-3倍，而后者与实验值高度吻合。

4.2 样品尺度效应分析

当Lu₂O₃样品质量从1.31×10^-5g增至0.1 g时，¹⁷⁷Lu比活度下降51%，远超模拟预测的24%。对于Gd靶材，天然Gd中¹⁵⁵Gd（热中子截面60,330 barn）和¹⁵⁷Gd（截面254,000 barn）的强吸收效应导致100 mg样品产额骤降83%，而使用¹⁶⁰Gd富集靶材（丰度99.96%）可显著缓解此问题。

5. 结论与展望

本研究首次系统验证了MCNP6-FISPACT-II联合模拟在多能谱反应堆中预测医用β核素产额的可靠性。关键结论包括：热中子通道ch17最适合精确产额预测，水阱通道ch72可提供最高比活度；ENDF/B-VIII.0库在¹¹¹Ag产额预测上显著优于TENDL-2017；靶材富集化是突破中子自屏蔽瓶颈的有效策略。该研究方法为SECURE项目实现医用核素可持续生产提供了标准化评估工具，尤其对¹⁶¹Tb等新兴治疗核素的工艺优化具有指导意义。未来需进一步开展富集靶材实验，以完善大规模生产中的中子场扰动修正模型。