突然的温度变化会改变沉积物中的有机质组成和电子转移能力：揭示气候极端事件对长江洪泛区沉积物中温室气体排放的影响

《Environmental Research》：Abrupt Temperature Shifts Alter DOM Composition and Electron Transfer Capacity: Unraveling the Impact of Climate Extremes on Greenhouse Gas Emissions in Yangtze River Floodplain Sediments

突发温度变化对长江 floodplain 湿地温室气体排放的影响研究，通过微宇宙实验模拟温度骤变（8-32°C），结合三维荧光光谱和介电化学分析，发现加热显著增加CO2排放（9倍），而加热后冷却使CH4排放激增70-75倍，揭示DOM组成与氧化还原特性变化对气体通量的调控机制。

　　

吴俊明|张琼|王宁鑫|卡特尔·吉里·R.|杨成功|弗雷伊·斯文|于志国

中国生态系统气象局/南京信息科学技术大学水文学与水资源学院“碳源与碳汇”重点实验室，南京，中国

摘要

全球气候变化导致的频繁突然温度变化严重扰乱了湿地生态系统的碳封存和二氧化碳（CO₂）排放。这一现象提出了一个重要问题，即需要明确一些生态上重要的大型河流泛滥平原湿地系统中温室气体（GHG）排放的调控机制。本研究探讨了突然的温度变化如何调节中国长江泛滥平原湿地（YRW）表层沉积物中的GHG排放。在YRW进行了一项微宇宙实验，设置了四种温度处理：对照组（20°C）、突然降温（8°C）、突然升温（32°C）以及先升温后降温（从32°C降至8°C），模拟了该地区的最大日温度波动（≥12°C）。使用三维荧光光谱法分析了每种处理条件下的溶解有机物质（DOM）组成，并通过总碳（TC）和总氮（TN）分析仪测量了溶解有机碳（DOC）的浓度。随后通过电化学技术评估了DOM的氧化还原性质。研究结果表明，突然升温增加了CO₂排放，而先升温后降温则抑制了CO₂排放，但显著增加了CH₄排放。这些响应明显与YRW中碳浓度和DOM组成的变化有关。具体而言，突然升温可能富集了微生物产生的富里酸，并使DOC水平提高了40-60%，从而增强了DOM的电子接受能力（EAC）。荧光光谱测量显示，在升温条件下，微生物产生的DOM成分增加了12-30%。这些结果表明，温度变化对大型河流泛滥平原湿地沉积物中DOM结构和氧化还原反应性的影响显著调节了CO₂和CH₄的GHG通量，为了解碳循环提供了重要见解，并有助于制定应对气候变暖的湿地管理策略。

引言

大型河流泛滥平原湿地位于陆地和水生生态系统之间的关键过渡带，虽然仅占全球陆地面积的不到3%（Devitt等人，2023年），但储存了高达29-45%的全球陆地有机碳（Kattel等人，2015年；Dong等人，2008年）。这些湿地中的碳储量是热带雨林生态系统的2.3倍（Panique-Casso等人，2024年；Kattel等人，2015年），凸显了它们作为全球碳库的关键作用。这些湿地也是全球温室气体（GHG）排放的重要来源。全球范围内的GHG排放数据显示，泛滥平原湿地的CO₂当量排放强度为每年每平方公里397至7,370吨（Hao等人，2021年；Devitt等人，2023年），是森林和农业系统的3至18倍。

最近的全球气候变化预测表明，极端气候事件的频率将显著增加，尤其是在中低纬度地区（Freychet等人，2021年）。在这些事件中，极端温度变化的频率预计将大幅上升。温度的升高预计会强化碳封存过程（La Sorte等人，2021年），同时导致GHG排放的显著变化（Collins等人，2024年）。尽管许多研究关注了气候极端事件对GHG排放的长期影响（González-Trujillo等人，2023年），但对于短期热冲击（如突然温度变化）对GHG排放的影响了解仍然有限。

极端气候事件会干扰湿地中的温室气体排放，因为它们会影响沉积物-水界面的溶解有机物质（DOM）分解途径和氧化还原过程（Ma等人，2024年；Qiao等人，2023年）。陆地来源的DOM富含木质素和腐殖质，通常具有较低的生物降解性。其在水生系统中的积累减少了可生物利用的溶解有机碳的比例，从而限制了微生物介导的CO₂生成（Begum等人，2021年）。本地生成的DOM主要来源于藻类和其他水生生物的快速多细胞生长。这种藻类来源的DOM富含脂质、蛋白质和氨基酸，使其在系统中具有很高的生物可利用性。本地DOM的高生物可利用性促进了CH₄的排放，因为它为湿地生态系统提供了易分解的碳底物，从而增强了甲烷生成活动（Zhou等人，2019年）。强降雨会加剧土壤侵蚀和地表径流，进一步增加外来DOM的输入，同时加速了系统中本地DOM的输出。相比之下，温度升高和干旱会减缓土壤有机物的分解，但会促进水生生物活动，从而增加本地DOM的积累并减少陆地DOM的输入（Kang等人，2023年）。通过微生物过程将乙酸直接分解为甲烷和CO₂的乙酸裂解甲烷生成过程对全球湿地系统中的GHG动态至关重要。例如，氢营养型甲烷生成细菌在湿地中利用氢和CO₂作为底物，表明沉积物-水界面处微生物对本地DOM的处理在驱动CO₂和CH₄排放中起着重要作用（Xiao等人，2019年；Borges等人，2015年）。

DOM的氧化还原性质通过调节控制CO₂和CH₄生成的电子转移过程，显著影响湿地生态系统中的GHG排放。在泛滥平原湿地和其他湿地环境（包括泥炭地）中，DOM既可以作为电子受体，也可以作为电子供体，调节控制CO₂和CH₄排放的氧化还原反应。例如，DOM中醌基团的还原为微生物呼吸提供了替代的电子受体，从而抑制了甲烷生成（Gao等人，2019年）。相反，还原态DOM成分的氧化可以再生电子受体，通过促进泛滥平原湿地沉积物中甲烷生成底物的再生来促进CH₄的生成（Heitmann等人，2007年）。

通过综合运用三维荧光光谱法和电化学分析，本研究阐明了DOM的氧化还原性质如何在热应力事件期间调控GHG生成途径，建立了电子转移能力和DOM之间的关键联系。主要目标包括：（1）确定短期突然温度变化对长江泛滥平原湿地温室气体排放机制的主要影响；（2）使用三维荧光光谱法定量分析突然温度变化引起的DOM组成变化；（3）使用电化学方法量化DOM的电子转移能力，探讨碳和氮底物转化对突然温度条件下温室气体通量变化的贡献。本研究为了解突然温度变化对大型河流泛滥平原湿地GHG排放动态的影响提供了重要见解。

研究地点

研究地点

本研究在位于南京浦口区（32°10′N，118°46′E）的泛滥平原湿地进行，该湿地地处长江（中国最长河流，世界第三长河流）及其支流贾江的中下游。这片湿地面积约为749平方公里，拥有多样化的植被，包括芦苇和莎草等挺水植物。该地区从5月开始定期受到季节性洪水的影响。

突然温度变化对温室气体排放的影响

A、B和C点的沉积物温室气体排放模式相似（图4）。与所有培养条件下相对稳定的N₂O排放相比，CH₄和CO₂通量在各处理组之间表现出明显的变异性，反映了它们对突然温度波动的更高敏感性。在突然升温条件下，CO₂排放急剧增加，从对照组的2.5 ± 0.2 mg·L^-1上升到22.5 ± 3 mg·L^-1。

突然温度变化下的温室气体排放

我们的研究表明，突然的温度变化可以通过特定的物理和化学过程显著影响泛滥平原湿地的温室气体排放。一些关键发现表明，与对照条件相比，突然升温使CO₂排放增加了约9倍，CH₄排放增加了2.3倍；而先升温后降温的处理则显著降低了CO₂排放，但使CH₄排放增加了70-75倍。

结论

我们的研究表明，突然的温度波动深刻影响了大型河流泛滥平原湿地沉积物中的温室气体排放。实验结果表明，36小时内温度升高超过8°C的单一升温事件可以使CO₂排放增加约9倍，相当于每天增加1,200-1,400吨；同时适度增强了CH₄排放约2.3倍。随后的降温阶段则显著降低了CO₂排放。

CRediT作者贡献声明

于志国：撰写——审稿与编辑、监督、资金获取、数据分析、数据管理。吴俊明：撰写——初稿撰写、可视化、方法论设计、实验研究、数据分析、概念构建。王宁鑫：撰写——审稿与编辑、监督、方法论设计。张琼：撰写——审稿与编辑、可视化、方法论设计、数据分析。卡特尔·吉里·R：撰写——审稿与编辑、数据管理。弗雷伊·斯文：撰写——审稿与编辑、数据分析

未引用的参考文献

Amanate和Wedajo，2024年；Angle等人，2017年；Bastida等人，2021年；Begum等人，2023年；Berrigan和Partridge，1997年；Chen和Hur，2015年；Chen等人，2003年；Collins等人；Dong等人，2012年；Du等人，2023年；Gadikota，2021年；Gao等人，2019年；García-García等人，2023年；Heibati等人，2017年；Karhu等人，2014年；Knorr和Blodau，2009年；Li等人，2020年；Liang等人，2023年；Lin等人，2022年；Luo等人，2018年；Lyu等人，2025年；Zhang等人，2024年；Raza等人，2023年；Schlüter

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：32471702、41877337）和江苏智库计划（项目编号：JSKX24081）的支持。