《Materials Today Sustainability》:Biocatalytic degradation of perfluoroalkyl substances from water using multi-walled carbon nanotube/laccase polyamide thin film nanocomposite membranes
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本研究针对水体中持久性有机污染物全氟辛酸(PFOA)的去除难题,开发了一种新型多壁碳纳米管/漆酶功能化聚酰胺薄膜复合膜(MWCNTs/laccase-PA-TFC)。研究通过原位界面聚合法成功构建了兼具高效分离与生物降解功能的双功能膜,实现了65.33%的PFOA去除率,并将污染物降解为低毒副产物。该膜表现出优异的水通量(37.40 L·m-2·h-1)和抗污染性能(FRR>80%),为PFAS污染治理提供了创新解决方案。
随着工业化和城市化的快速发展,全氟烷基物质(PFAS)作为一种新型持久性有机污染物在水环境中被广泛检出,其中全氟辛酸(PFOA)因其高度稳定性、生物累积性和潜在毒性备受关注。传统水处理技术对PFOA的去除效率有限,且无法实现彻底降解,易造成二次污染。因此,开发能同步实现高效分离与深度降解的创新水处理技术迫在眉睫。
近期发表于《Materials Today Sustainability》的研究论文提出了一种创新型解决方案:通过将多壁碳纳米管(MWCNTs)与漆酶(laccase)复合,构建功能化聚酰胺薄膜纳米复合膜(MWCNTs/laccase-PA-TFC),实现PFOA的高效去除与降解。该研究采用界面聚合法将MWCNTs/laccase纳米复合材料嵌入聚酰胺薄膜中,形成具有生物催化功能的分离膜。关键技术方法包括:通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)和拉曼光谱表征材料化学结构,扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)分析膜形貌,X射线光电子能谱(XPS)测定元素组成,以及液相色谱-质谱联用(LC-MS)鉴定降解产物。
表征结果证实MWCNTs/laccase成功固定在PA-TFC膜上。FTIR谱图中1610 cm-1处的酰胺特征峰表明聚酰胺层形成;SEM显示改性膜表面出现球形漆酶聚集体;CLEM图像中绿色荧光证实漆酶均匀分布。膜性能测试表明,改性膜水接触角降至42.07°,水通量提升至37.40 L·m-2·h-1,显著优于原始PA-TFC膜(54.42°,9.36 L·m-2·h-1)。
在污染物去除方面,MWCNTs/laccase2.0膜对PFOA的去除率达到64.87%,显著高于原始膜(55.06%)。LC-MS分析揭示了PFOA的四条降解途径,包括Kolbe脱羧反应生成全氟庚酸(PFHpA)、全氟己酸(PFHxA)等短链产物,最终转化为低毒性的甲酸。盐排斥实验显示膜对MgSO4和NaCl的去除率分别为82.76%和65.61%,表明其具有良好脱盐能力。
抗污染性能评估中,改性膜通量恢复率(FRR)超过80%,可逆污染占比达71.74%,说明其具备自清洁特性。稳定性测试表明,固定化漆酶在28天后仍保持61.61%活性,远高于游离漆酶(10.38%),证明共价固定有效提升了酶稳定性。
该研究通过构建多功能生物催化膜,实现了膜分离与酶催化的协同增效,为持久性有机污染物的深度治理提供了新策略。膜材料展现出的高效降解能力、抗污染特性和操作稳定性,使其在可持续水处理领域具有广阔应用前景,符合联合国可持续发展目标(SDG 6)对清洁饮水的追求。未来研究可进一步优化纳米复合材料配比,提升膜长期运行稳定性,推动其实际应用。