《Process Safety and Environmental Protection》：Antibiotic pollution from fish farm underestimated in dam-regulated tidal reach of coastal city
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潮汐区抗生素污染季节变化及驱动因素研究——以闽江为例，分析四季磺胺类（88.9-100%检出率）、四环素（66.7-100%）、喹诺酮类（11.1-55.6%）时空分布规律，揭示大坝蓄水（夏季浓度峰值3.80）、潮汐稀释（盐度4.42-8.57）及水产养殖（春/夏/秋占比67.3%-71.0%）三重驱动机制，指出夏季生态风险最高。
作者：薛轩、郝文、胡伟、李家冰、史成春、马晓丹、谢荣荣、严振华
单位：福建师范大学环境与资源科学学院，福州350117，中国
摘要
抗生素对人类健康和环境构成了巨大威胁，因此评估和控制其生态风险至关重要。为了更好地了解影响沿海城市潮汐带中抗生素时空分布的因素，我们在2022年5月（春季）、8月（夏季）、11月（秋季）和2023年2月（冬季）对闽江潮汐带进行了四次调查。研究结果显示，四种磺胺类药物在四个季节中均被广泛且频繁地检测到（检出率88.9-100%），浓度范围从未检出（ND）到121.10 ng·L?1。此外，四环素和喹诺酮类药物的浓度随时间发生了显著变化：春季时这两种物质的检出率分别为66.7%（ND-46.70 ng·L?1）和11.1%（ND-0.10 ng·L?1）；夏季时检出率分别为100.0%（19.40-6694.20 ng·L?1）和55.6%（ND-12.30 ng·L?1）；秋季时检出率分别为33.3%（ND-17.20 ng·L?1）和100.0%（3.25-16.20 ng·L?1）。生态风险商数排序为：夏季（3.80）>秋季（1.54）>春季（0.19）>冬季（0.16）。大坝运行对大坝前抗生素的积累有显著影响，尤其是在长时间蓄水后，夏季抗生素积累量急剧增加。潮汐的影响主要取决于淡水的积累或盐水的稀释作用。在低盐度条件下（初始盐度0–5 ppt），盐度水平显著升高（超过4.42 ppt；在中等盐度条件下（初始盐度5–18 ppt），盐度水平升高至8.57 ppt），这表明潮汐起到了稀释作用，导致抗生素积累量减少。最后，研究发现鱼类养殖场是春季（67.3%）、夏季（71.0%）和秋季（31.2%）抗生素的主要来源。不同养殖模式的鱼类养殖场对抗生素的贡献率各不相同。此外，畜牧业和污水处理厂是一年中抗生素污染的稳定来源。本研究阐明了沿海潮汐带中抗生素的季节性变化及其相关生态风险，突显了上游淡水调节、下游潮汐和人类活动的综合影响。
引言
现代抗生素的历史可以追溯到1929年亚历山大·弗莱明发现青霉素的时期。抗生素显著改善了人类健康状况，但其无节制的使用也同时加剧了这一问题（Grossman等人，2012年）。然而，人体和动物无法完全代谢摄入的抗生素，大部分抗生素以原药形式通过粪便和尿液排入环境中（Jia等人，2020年）。水生系统通过多种途径接收抗生素，包括废水排放、农业径流和地下水渗透。许多抗生素，如磺胺类（SAs）、四环素类（TCs）和喹诺酮类（QNs），在地表水中被广泛检测到（Dong等人，2016年；Li等人，2018a年），并已被证明会增强病原体的抗药性，从而对全球健康构成严重威胁（Siedlewicz等人，2018年）。
1999年在美国进行的一项全国性调查显示，139条河流系统中存在抗生素污染，最高浓度达到1900 ng·L?1（Kolpin等人，2002年）。随后，在世界各地的水体中也检测到了不同水平的抗生素。例如，在意大利检测到地表水中含有18 ng·L?1的氧氟沙星（OFL）（Sara等人，2004年）。越南地表水中的抗生素总量高达15,692 ng·L?1（Tran等人，2019年），波兰为701 ng·L?1（Siedlewicz等人，2018年）。近年来，在中国主要河流和海洋的水样和沉积物样本中检测到了94种抗生素，其中海河（65种）、长江（61种）、珠江（39种）、辽河（39种）、黄海（33种）、渤海（28种）、黄河（21种）、淮河（7种）和松花江（5种）中均检测到了抗生素（Li等人，2018b年）。由于使用情况、流域环境和每种抗生素的理化性质不同，流域中的抗生素含量差异很大（Dong等人，2016年；Li等人，2018a年；Li等人，2018b年）。
大多数抗生素在水生系统中的含量极低（ng·L?1），但它们所带来的生态风险通常被认为是高的，这一问题引起了全球关注（Wang等人，2020年）。为了减轻抗生素的生态风险，研究影响抗生素水平、来源分布和抗生素使用的管理因素受到了广泛关注（Wang等人，2023年）。先前的研究强调了抗生素的理化性质对其迁移和分布的影响，并深入探讨了抗生素与沉积物之间的相互作用（Cantwell等人，2016年；Guo等人，2017年）。在沿海城市，抗生素在水或沉积物中的迁移也受到潮汐的影响（Deng等人，2024年；López-Casas等人，2016年）。此外，流域中抗生素的存在显著受到人为活动的影响，其中决定污染模式的关键因素包括人口密度、社会经济发展和市政废水排放（Czekalski等人，2015年；He等人，2024年）。
在沿海城市，渔业通常是重要的经济产业，过度使用抗生素的情况普遍存在。然而，鱼类养殖场对地表水的影响历来被低估。此外，在受大坝调节的河流系统中，具有潮汐动态和倾斜河床地形的河口系统特别容易积累陆地污染物（Xie等人，2023年）。然而，在这些受鱼类养殖场影响的复杂系统中，抗生素的出现、生态风险和来源的季节性变化尚不清楚。因此，在本研究中，我们在四个季节进行了实地调查，以系统分析大坝调节、潮汐和人类活动对抗生素季节性变化的影响。我们的研究目标是：（1）潮汐带中抗生素水平随季节的变化；（2）大坝和潮汐对抗生素的调节作用；（3）抗生素带来的生态风险以及人类活动对不同季节水生系统污染的贡献。
研究区域
研究区域为闽江流域的潮汐带，大致从水口大坝延伸至闽江口，长度约为117公里，占整个闽江流域的五分之一（图1）。该区域具有亚热带海洋性季风气候，降雨明显，具有典型的季风特征，地形复杂多变，年平均气温为19.5°C，年降雨量为1,100–1,600毫米，年径流量存在显著年际差异（Zhang等人，
抗生素的变化
在研究区域内，最初鉴定出的28种抗生素中有19种在不同浓度下被检测到。对于MLs类抗生素，RTM类抗生素仅偶尔被检测到，其总体检出率和浓度明显低于磺胺类（SAs）、四环素类（TCs）和喹诺酮类（QNs）抗生素。因此，将MLs类抗生素归为“其他”类别。为了进行浓度分析，建立了包括SAs、TCs、QNs和“其他”在内的四类分类系统。
大坝调节和潮汐对抗生素变化的影响
大坝的设计旨在改变水流动力学并实现水存储，这也对抗生素的迁移起着重要作用（Li等人，2023年；Magilligan和Nislow，2004年）。在研究区域内，春季、秋季和冬季S1和S2点的总抗生素浓度差异较小，表明大坝前没有显著的抗生素积累。春季和秋季的排放量较高，分别为2,957 m3和1,388 m3
结论
本研究通过实地调查证明了沿海城市潮汐带中抗生素的季节性变化以及高生态风险的发生概率。研究发现，三个因素导致了这些变化：上游地区的淡水调节、下游地区的潮汐效应以及人类活动。由于大坝调节导致的夏季蓄水活动显著增加了抗生素的浓度
(HJ493, 2009; MoralesParedes等人，2021; 中华人民共和国国家卫生健康委员会，2022; Wang等人，2019; Xie等人，2017)
谢荣荣：撰写、审稿与编辑；资金获取。
马晓丹：数据分析；数据管理。
史成春：撰写、审稿与编辑；数据管理。
李家冰：撰写、审稿与编辑；方法学研究。
胡伟：数据分析；数据管理。
郝文：方法学研究；数据分析。
薛轩：撰写初稿；方法学研究；数据分析；数据管理。
严振华：撰写初稿；数据管理。
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
本研究部分得到了国家自然科学基金（项目编号42207147）的支持。我们特别感谢陈祖良教授在野外采样和早期手稿审阅方面提供的帮助，同时也感谢审稿人对本文提出的宝贵意见。
