《Nano Energy》：Interface-engineered mixed-dimensional GaS/GaN heterojunction for low-noise ultraviolet photodetector and imaging
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通过极性调控的GaS/GaN异质结界面工程，成功制备出低暗电流紫外光电探测器，响应度提升至143 mA/W，探测度达6.58×10^10 Jones，动态范围扩展至50 dB。内建电场增强促进载流子分离，为低噪声紫外成像提供新策略。
林宇天|李文峰|周思雨|董泽鑫|张志远|杨宇清|于颖|刘萍|王行福|朱志宏
国防科技大学高级跨学科研究学院，中国湖南长沙410073
摘要
界面工程是提高光电器件性能的有效策略。在这项工作中，我们开发了一种针对III族氮化物材料的可靠界面调制方法，通过制备具有可控极性和尺寸的低暗电流GaS/GaN异质结紫外（UV）光电探测器（PDs），从而提高了响应度和探测率。与Ga极性器件相比，N极性异质结PDs表现出显著更好的性能：响应度从1.13 mA/W提高到了143 mA/W，特定探测率从3.4 × 10^8 Jones提高到了6.58 × 10^10 Jones，线性动态范围从19 dB提高到了50 dB。对两种异质结界面的仿真结果表明，这些性能提升源于N极性异质结中更强的内置电场，这有助于更有效地分离光生电子-空穴对。此外，我们还研究了这些器件在低噪声紫外光学成像方面的潜力，这得益于它们的低暗电流和超低噪声等效功率（NEP）。总体而言，这项工作展示了一种调节III族氮化物异质结性能的有效策略，并强调了它们在低噪声紫外检测应用中的巨大潜力。
引言
光电探测器（PDs）可以根据其工作波长范围进行分类，包括X射线[1]、紫外（UV）[2]、可见光[3]、红外（IR）[4][5]和太赫兹（THz）[6]。其中，UV PDs能够将不可见的紫外辐射转换为电信号。因此，高性能的UV PDs在许多领域得到了广泛应用，包括安全通信[7]、火焰检测[8]、生物医学诊断和紫外偏振检测[9]。为了进一步提高PD的性能并拓宽其应用范围，开发有效的器件优化策略至关重要[10][11]。例如，可以通过调整材料的尺寸来改善器件性能[12][13][14][15][16][17][18][19][20]。或者，可以设计由不同材料组成的异质结构[21][22][23][24]，同时采用栅压调制[25][26][27]和能带结构设计[28][29]等技术来实现具有特定偏振和在不同波长范围内工作的器件。然而，这些方法目前在工业应用中仍存在局限性。此外，优化器件架构以实现场操控[30][31]可以提高检测性能，但此类策略通常较为复杂且缺乏普遍适用性。界面工程被广泛用于优化器件性能，例如Liu等人通过调整ZnO:Ga/GaN的能带结构和载流子传输路径来调制其光学响应特性[32]。Fu等人通过在GaN界面引入局部氮空位并进行表面钝化来提高器件性能[33]。Zhang等人开发了一种空间扩展的互穿网络，显著提高了器件的响应速率和光电转换效率（EQE）[34]。
氮化镓（GaN）是第三代半导体家族的重要成员，具有强烈的自发极化和压电极化效应。由于其宽禁带、高抗环境损伤能力和高效的光吸收能力，GaN被认为是制造UV PDs的理想半导体材料[35]。由于GaN的非中心对称晶体结构，六方GaN的基面（c面）具有两种结构极性：Ga极性面（+c面）和N极性面（-c面）[36]。目前，大多数基于GaN的应用都集中在Ga极性GaN上[37][38][39]。与Ga极性GaN相比，N极性GaN的生长仍然具有挑战性，包括难以调节氮的极性、狭窄的成核窗口、表面六角形缺陷以及杂质掺杂等问题。尽管如此，具有氮极性的GaN在光电器件应用以及微波、射频和功率电子设备方面展现出显著潜力[40][41][42]。可以使用基底剥离技术制备N极性GaN纳米带（NBs）。该技术为制造具有不同极性表面的基于GaN的器件提供了独特优势[43]。电化学（EC）剥离技术能够制备Ga极性和N极性GaN，便于研究极性依赖的光电性能[44]。EC剥离基于选择性腐蚀具有不同导电性的外延层，利用它们之间的导电性差异；高载流子浓度的牺牲层被选择性地去除，而不会损坏目标层，从而实现完整的基底剥离。利用EC剥离技术，可以成功制备自支撑的Ga极性和N极性NBs。由于GaN具有强烈的自发极化和压电极化效应，它被选为模型系统，通过构建具有不同极性的二维材料的混合维异质结来实现有效的界面调制。
在这项工作中，我们使用EC剥离和PVA转移技术成功制备了低暗电流和超低NEP的混合维GaS/Ga极性和GaS/N极性范德华异质结UV PDs，通过精确控制GaN的极性实现了界面调制。首先，使用EC剥离方法制备了高质量、高均匀性和强可重复性的具有不同极性的GaN NBs。然后使用PDMS/PVA转移方法在SiO2/Si基底上制备了不同的结构异质结UV PDs。与GaS/Ga极性GaN UV PDs相比，GaS/N极性GaN UV PDs表现出更高的响应度、更大的特定探测率和更好的线性动态范围。这种紫外光检测性能的提升是通过异质结的界面调制实现的。通过对不同异质结界面的仿真和理论分析，证明了在GaS/N极性GaN结处产生了更强的内部电场，从而促进了光生载流子的更有效分离。此外，还研究了这种PD在低噪声紫外光学成像中的应用，得益于其低暗电流和超低NEP特性。与商用Si PD相比，GaS/N极性GaN PD在弱光条件下的低噪声成像性能显著更好。本研究介绍了一种针对III族氮化物基器件的有效界面调制策略，并系统地阐明了其对混合维GaN PD中载流子传输和光学响应的影响。这种方法提高了III族氮化物异质结光电纳米器件在低噪声紫外应用中的性能和可靠性。
结果与讨论
最初，使用EC剥离方法制备了高质量、高均匀性和强可重复性的Ga极性和N极性GaN NBs。图1a展示了包含牺牲层结构的GaN。图S1详细介绍了EC剥离过程的具体操作步骤和相应的表征。图S1a显示了EC剥离装置的示意图，而图S1b显示了剥离后GaN材料的SEM图像。
结论
总之，这项工作展示了一种基于GaN异质结内极性调节的有效界面调制策略。通过EC剥离成功制备了具有不同极性的GaN NBs，从而制备了低暗电流的混合维GaS/GaN异质结PDs，实现了精确控制的极性和提升的光电检测性能。与Ga极性器件相比，N极性异质结PDs表现出显著改善的光响应性能。
样品和器件制备
2D GaS薄片是从块状晶体中获得的。GaS块状晶体购自Prmat（上海）科技有限公司。通过EC剥离方法制备了不同极性的GaN NBs（更多细节见支持信息）。将GaS薄片机械剥离到285 nm的SiO2/Si基底上。随后，使用PVA/PDMS转移方法形成了GaS/GaN异质结。清洁后的SiO2/Si基底进行了旋涂处理。
CRediT作者贡献声明
于颖：研究工作。
杨宇清：方法论。
张志远：方法论。
董泽鑫：软件、方法论。
朱志宏：撰写 – 审稿与编辑、监督、资源管理、方法论、形式分析、概念化。
王行福：撰写 – 审稿与编辑、资源管理、方法论、形式分析、概念化。
刘萍：资源管理、项目协调、方法论。
周思雨：方法论、研究工作。
李文峰：撰写 – 审稿与编辑、数据整理。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的财务利益或个人关系。
致谢
林宇天和李文峰对这项工作做出了同等贡献。这项工作得到了国防科技大学学院自主研究项目（ZZKY2023-05）和国家自然科学基金（12374072）的支持。
林宇天目前正在国防科技大学高级跨学科研究学院攻读博士学位，师从朱志宏教授。她于2023年获得华南师范大学硕士学位。她的研究兴趣包括III族氮化物基异质结光电探测器的制备和界面工程，以及基于GaN的发光二极管和激光二极管。
