通过克努森扩散质谱法（Knudsen Effusion Mass Spectrometry）对Gd2O3–SiO2体系中的二氧化硅活性进行测量

《Journal of the American Ceramic Society》：Silica activity measurements in the Gd2O3–SiO2 system via Knudsen Effusion Mass Spectrometry

环境阻隔涂层中镝硅酸盐的挥发特性及相变行为研究，通过Knudsen effusion质谱法测定Gd?O?-SiO?体系中硅酸活度，对比实验与Thermo-Calc模拟结果，分析高温氧化及CMAS腐蚀环境下涂层相变规律及其对热膨胀匹配性的影响。

　　

摘要

为了在燃气轮机发动机中使用基于碳化硅的陶瓷基复合材料，需要制备环境屏障涂层（Environmental Barrier Coatings，EBCs）。目前这类涂层由一层硅结合层和一层稀土（Rare Earth，RE）硅酸盐顶层组成。在发动机运行过程中，稀土硅酸盐顶层会暴露在高速蒸汽中，涂层中的二氧化硅（SiO₂）会优先挥发形成四氢硅酸盐（Si(OH)₄）气体。因此，研究稀土硅酸盐在燃烧环境中的挥发性具有重要意义。稀土硅酸盐在蒸汽中的挥发性与二氧化硅的活性密切相关（$$），本研究通过克努森蒸发质谱法（Knudsen Effusion Mass Spectrometry，KEMS）对钆硅酸盐的挥发性进行了测量。Gd₂O₃–SiO₂体系备受关注，因为钆常被用作固溶体稀土硅酸盐顶层的成分。本研究在Gd₂O₃-Gd₂SiO₅（$$）和Gd_9.33(SiO₄)₆O₂-Gd₂Si₂O₇（$$）这两种双相体系下测量了二氧化硅的活性，并将其与RE₂O₃–RE₂SiO₅以及RE₂SiO₅–RE₂Si₂O₇（其中RE为Y、Yb、Lu）体系中的活性进行了比较。本研究首次测定了Gd磷灰石（Gd_9.33(SiO₄)₆O₂）的二氧化硅活性（$$），并评估了该磷灰石相在1100°C至1600°C空气中的形成情况。实验测得的二氧化硅活性结果也与Thermo-Calc软件模拟的结果进行了对比。文章还讨论了这些稀土硅酸盐作为涂层材料在热膨胀、水蒸气侵蚀以及CaO-MgO-Al₂O₃-SiO₂（CMAS）侵蚀作用下的应用前景。