室内空气及生物能源环境中用于甲烷捕集与转化技术的过程建模与生命周期评估

《ENERGY CONVERSION AND MANAGEMENT》：Process modelling and life cycle assessment of a carbon capture and conversion technology for methane production in indoor air and bioenergy environments

碳捕获与转化系统开发及环境效益评估，提出“De-cent”概念整合二氧化碳吸附与生物电化学产甲烷技术，通过SuperPro Designer? v11模拟和生命周期评估（LCA）分析其在室内环境及苹果生物乙醇工厂的应用。结果显示，可再生能源供电下室内甲烷生产可实现负碳排放，而整合生物乙醇精炼厂可减少55%-84%的环境负担。

　　

里卡多·雷贝莱多-莱瓦（Ricardo Rebolledo-Leiva）|西尔维娅·博洛涅西（Silvia Bolognesi）|路易斯·巴涅拉斯（Lluis Ba?eras）|塞巴斯蒂亚·普伊格（Sebastià Puig）|萨拉·冈萨雷斯-加西亚（Sara González-García）

智利塔尔卡（Talca）卡托利卡马乌莱大学（Universidad Católica del Maule）工程科学学院计算与工业系，圣米格尔大道3605号（Av. San Miguel 3605）

摘要

气候变化危机要求采取紧急行动，以防止突破可能危及社会福祉的临界点。本研究介绍了一种新型碳捕获与转化系统（称为“De-Cent概念”，即分散式二氧化碳减排技术）的工艺建模和生命周期分析（LCA）。该创新系统旨在捕获二氧化碳并将其转化为适合电网注入的甲烷，同时还能提供高质量的空气。该技术包括一个用于二氧化碳浓缩的吸附/解吸装置和一个用于甲烷转化的生物电化学系统。首先使用工艺模拟软件（SuperPro Designer? v11）对这一系统的潜在应用进行了建模，以获取甲烷生产的质量和能量平衡数据，考虑了两种环境：室内空气和以苹果为基础的生物乙醇生产。接下来，利用LCA方法评估了甲烷生产的环境影响以及该转化技术整合到生物乙醇生物精炼厂中的效果。此外，还进行了敏感性分析，以通过识别这些情景中的关键热点来提高产品（甲烷和生物乙醇）的环境性能。结果表明，在可再生能源（如光伏系统）支持该技术电力供应的情况下，室内环境中生产甲烷可以成为实现低甚至负碳排放（从“摇篮到大门”范围）的有前景的方法。此外，通过将碳捕获与转化技术以及可再生能源整合到生物精炼厂的设计中，生物乙醇生产的环境影响可以减少约55%至84%。本研究强调了在富含二氧化碳的室内环境中以及工业流中发电的潜力，并开发了能够同时捕获碳并生成甲烷的生物能源模型。

引言

政府间气候变化专门委员会（IPCC）的第六次评估报告表明，由于人类活动，2011-2020年期间全球表面温度比1850-1900年的基准温度上升了1.1°C [1]。为了实现《巴黎协定》规定的1.5°C目标，并尽量减少极端天气事件的发生和突破临界点的可能性，需要采取紧急行动。在此背景下，欧盟的气候法（European [2]）的目标是到2050年平衡人为排放源和汇的排放。

减少空气中的二氧化碳浓度，而不仅仅是削减碳排放，推动了一组被称为负排放技术（Negative Emission Technologies）的技术的发展 [3]。其中，碳捕获与利用（Carbon Capture and Utilization, CCU）技术能够捕获来自工业设施和发电等领域的二氧化碳，并将其重新用于各种应用 [4]，作为生产燃料、化学品和材料的宝贵原料，从而促进向循环碳系统的过渡（Wen和Ierapetritou [5]）。此外，直接空气捕获（Direct Air Capture, DAC）技术可以从空气中捕获二氧化碳（例如使用吸附剂），旨在实现负排放并降低大气中的二氧化碳浓度 [6], [7]。这项技术在室内环境中也有效，能够改善空气质量并促进人类健康 [8]，而且这项技术的广泛应用有望在未来改善建筑物的碳足迹 [9]。在这方面，将DAC与捕获的二氧化碳的利用相结合（DAC-U）代表了实现碳中和和高效碳循环的有前景的战略 [10]。

碳捕获、利用和储存（CCUS）系统可以是实现能源密集型产业脱碳和减少气候变化背景下碳排放的有前景的技术。然而，实施这些系统的建议应基于证明其在实际应用环境中的环境效益（例如减排）。作为一种专注于碳排放的技术，为了防止其他相关环境影响（如酸化、臭氧层破坏、颗粒物等）的潜在增加，生命周期评估（Life Cycle Assessment, LCA）是一种有效且成熟的方法，用于评估和识别实施碳捕获与利用/转化技术的潜在环境效益。关于CCU系统的环境评估文献主要集中在将其与能源生产系统结合使用以减少碳排放方面。例如，从电力/水泥生产中捕获二氧化碳 [11]；在市政废物焚烧系统中生产化学品或燃料，其中碳捕获可减少高达50%的能源回收量 [12]；来自燃煤电厂的甲醇和甲酸生产 [14]；沼气管理技术（如燃烧、升级为天然气、直接利用二氧化碳等）的环境评估 [15]；以及联合热电厂、水热液化和气化的碳捕获与储存的LCA [16]；还有煤炭化工行业中碳捕获利用与储存技术的碳足迹 [17]。此外，Garcia-Garcia等人 [18] 对CCU技术的LCA应用进行了文献综述，确定了与标准系统相比在化学品生产中的环境效益，并建议评估各种环境影响，以避免将负担转移到其他影响类别。另一方面，关于DAC技术的LCA文献研究较少，尽管指出了在碳捕获系统环境评估中需要关注的资源流动。例如，在一个结合了湿度摆动吸附和从环境空气中提取水分技术的混合DAC系统中，电力需求主要由可再生能源（如太阳能、生物质能）满足，从而实现了每吨捕获二氧化碳的负碳排放 [20]；或者从大气中提取的二氧化碳对于将太阳能转化为从阿塔卡马沙漠（智利）进口到比利时的合成天然气至关重要，尽管DAC和陆地及海上运输对碳排放有较大贡献 [21]。

在碳捕获与转化技术中，生物电化学系统（Bio-Electrochemical Systems, BES）在过去二十年里引起了科学界的兴趣，因为它们提供了一种可持续的途径，可以将二氧化碳捕获并转化为生物燃料和有价值的能源载体 [22]。特别是，二氧化碳在甲烷生成菌和氢营养生物量的存在下，在生物阴极产生甲烷（CH₄），这一过程也被称为微生物电甲烷生成（Microbial Electro-Methanogenesis, MEM） [23]。由于这项技术仍处于实验室开发阶段，目前文献中关于BES和MEM的LCA研究较少 [24], [25]；例如：i) 不同配置下微生物燃料电池的环境影响比较 [26]；ii) 用于废水处理的连续自循环生物电化学反应器的设计 [27]；以及微生物燃料电池、微生物电解池和微生物海水淡化池系统的比较 [J. [28]。这项技术在将碳转化为有价值的生物燃料和商品化学品方面具有巨大潜力；然而，其技术成熟度仍然较低（例如3-5级），最多仅达到预演示规模和应用阶段。这主要是由于扩大反应器规模的难度，可能会导致欧姆损耗增加，从而降低整个过程的效率 [29]。

BES技术通过将污染物转化为能源，代表了一种范式转变，与DAC技术结合使用，可以成为实现循环能源和建筑行业发展的有前景路径。然而，在实际应用之前，必须评估其环境优势或劣势。因此，本文从生命周期的角度评估了一种新型碳捕获与转化技术的潜在环境影响，该技术通过两步系统生成甲烷：首先使用吸附/解吸装置浓缩二氧化碳，然后通过微生物电甲烷生成将其转化为甲烷，考虑了两种不同的二氧化碳来源：i) 室内空气和 ii) 来自生物精炼厂的排放。据我们所知，之前没有研究评估过这种在实验室规模开发的新型碳捕获与转化技术的环境影响。因此，本研究结合了工艺模拟和生命周期评估方法，旨在实现两个目标：i) 评估该技术在室内环境中的应用可能带来的潜在环境影响，以确定可能限制其在建筑行业应用的关键因素；ii) 评估该技术在工业规模上减少生物乙醇环境负担的能力，这一领域具有多样化的市场兴趣（例如能源或化工行业）。我们的假设是，全面的LCA将表明从室内和工业环境中生产甲烷是一种环保的做法，分析将有助于识别可以纳入该技术的进一步改进措施。

材料与方法

所提出的碳捕获与转化（CC&C）技术，即De-Cent（分散式二氧化碳减排技术）原型，在两种环境中进行了评估。首先是室内空气环境，该环境旨在实现绿色建筑，例如可持续场地设计、室内环境质量以及材料和资源的保护等。产生的室内空气污染物（如二氧化碳）可以被捕获并转化为内部使用的生物燃料。

CC&C技术在室内环境中的应用

如2.3.2节所述，尽管CC&C技术同时产生甲烷和净化后的优质空气，但所有排放都被归因于甲烷，与其全球变暖潜能及其在联合发电/供暖设施中的进一步使用所产生的潜在排放相关。使用室内空气生产甲烷的环境概况见表3，显示其全球变暖潜能约为每立方米6.22公斤二氧化碳当量（GW）。在该系统中，主要贡献者是...

CC&C技术的应用前景

De-Cent原型可以在具有环境意识和资源效率的可持续建筑建设中得到应用，旨在在最大化能源效率的同时最小化生态足迹、水资源保护和材料可持续性。这些建筑已经集成了内置可再生能源（如太阳能板、风力涡轮机）、高性能绝缘材料和节水功能。

结论

本文介绍了在室内和生物工业环境中生产甲烷的一种新型碳捕获与转化技术的潜在环境影响。研究结果表明，基于可再生能源发电的这两种情况下，该技术都可以带来环境效益。

首先，该技术在室内环境中产生的甲烷虽然改善了空气质量，但...

CRediT作者贡献声明

里卡多·雷贝莱多-莱瓦（Ricardo Rebolledo-Leiva）：撰写——原始草稿、可视化、方法论、研究、形式分析、概念化。 西尔维娅·博洛涅西（Silvia Bolognesi）：撰写——审阅与编辑、可视化、验证、研究、概念化。 路易斯·巴涅拉斯（Lluis Ba?eras）：撰写——审阅与编辑、可视化、验证、监督、资源管理、方法论、研究、概念化。 塞巴斯蒂亚·普伊格（Sebastià Puig）：撰写——审阅与编辑、可视化、验证、监督、资源管理、项目协调。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本出版物是R&D项目de-CENT（“使用多余能源进行分散式二氧化碳减排的便携式生物电化学模块”，参考编号TED2021–129452B-100）的一部分，该项目由MCIN/AEI/10AEI/13039/501100011033/和欧盟 Next GenerationEU/PRTR资助。LEQUIA和EcoAQUA已被加泰罗尼亚政府认定为成熟的研究小组（分别编号为2021 SGR01352和2021 SGR01142）。S.P.是Serra Húnter研究员（UdG-AG-575），对此表示感谢。