《Journal of Environmental Management》：Lake expansion enhances inorganic and organic carbon sinks in sediments of lake Qinghai, Tibetan Plateau
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青海湖沉积物无机碳埋藏新方法及碳汇动态研究|矿物学方法|无机碳汇|青海湖|湖泊扩张|碳循环预算
孟贤强|周汉|林琪|张贤明|霍莉|李佳怡|孟凌凯|倪振宇|张恩楼
中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与流域水安全科学重点实验室，中国南京，211135
摘要
咸水湖占全球湖泊水量的近一半，在陆地碳循环和气候调节中发挥着不可或缺的作用。目前对它们碳封存能力的估计仍然有限，这主要是由于忽视了无机碳成分以及对它们对快速水文变化响应的了解不足。在这里，我们结合古湖沼学和矿物学技术，研究了青藏高原上最大的咸水湖——青海湖数十年来无机碳的埋藏情况。我们开发了一种基于矿物的新方法，可以准确量化湖泊沉积物中的自生无机碳，有效将其与外来输入物分离。研究结果表明，传统的整体测量方法平均高估了净无机碳汇17.2%，这突显了排除碎屑成分的必要性。通过对25个岩心的评估，我们发现无机碳的埋藏量始终超过有机碳的埋藏量，强调了咸水湖作为全球主要无机碳库的作用。此外，21世纪的湖泊扩张通过增加径流和水文淡化同时增强了两种碳汇。这些发现完善了区域碳预算，并揭示了气候驱动的湖泊扩张如何放大碳汇能力，对未来的碳循环预测具有广泛的意义。
引言
全球变暖是当前和未来人类面临的最严峻挑战之一（IPCC，2021年）。减少大气中的温室气体浓度，特别是二氧化碳（CO2），已成为缓解变暖影响的国际共识（IPCC，2021年）。基于自然的气候解决方案被广泛认为是一种实用策略（Guerreiro等人，2019年；Qin等人，2021年），这需要清楚地了解主要自然碳库的历史演变、现状和未来潜力（Wang等人，2020年）。尽管湖泊仅覆盖地球陆地表面的3.7%，但它们构成了陆地碳库的重要组成部分，并在全球碳循环和气候调节中发挥着关键作用（Cole等人，2007年；Weyhenmeyer等人，2015年）。湖泊具有相当大的净碳汇能力，主要通过沉积物碳储存实现。湖泊和水库沉积物中的年碳埋藏量大约是海洋沉积物的一半，但单位面积的速率大约高2-4倍（Anderson等人，2020年；Heathcote等人，2015年；Mendon?a等人，2017年）。
然而，以往关于湖泊沉积物碳埋藏的研究主要集中在有机碳汇的贡献上，往往忽视了无机碳汇的作用（Anderson等人，2020年；Cui等人，2023年；Dong等人，2012年；Lin等人，2021年，2022年；Liu等人，2024年；Mendon?a等人，2017年；Sun等人，2020年；Yu等人，2023年；Zhang等人，2017b）。一项先前的研究发现，内流盆地在全球范围内是一个重要的碳汇，其规模与深海碳埋藏量相当（Li等人，2017年）。基于对内流湖泊碳埋藏的简化估计，最近的研究表明，在数千年尺度上，无机碳的埋藏量是有机碳的两倍（Li等人，2025年）。最近的研究发现，中国北部干旱地区的封闭湖泊中的无机碳埋藏率高于有机碳埋藏率（Chen等人，2021年；Yang等人，2025年）。这些发现表明，忽视这种大量的无机碳封存可能会导致对湖泊碳汇潜力的严重低估。湖泊中的无机碳沉淀主要受水化学条件（如pH值、离子组成）的控制，这与湖泊盐度密切相关。咸水湖占全球湖泊水量的近一半（Messager等人，2016年），主要位于干旱地区和高海拔寒冷环境（Meyer等人，2020年；Shadrin等人，2015年；Woolway等人，2020年）。这些湖泊目前正在经历快速的水文变化（Wurtsbaugh等人，2017年；Zhao等人，2022年），这可能导致湖泊pH值和离子组成的变化，从而改变无机碳沉淀过程和速率（Deocampo，2010年；Li等人，2017年；Messager等人，2016年；Meyer等人，2020年；Shadrin等人，2015年；Woolway等人，2020年）。然而，咸水湖沉积物中的无机碳汇能力对水文变化的响应仍然知之甚少。一个关键的不确定性在于，高含量的沉积物无机碳酸盐可能是由于集水区来源的Ca2+增加和通过径流的外来碳酸盐输入（湖泊扩张）（An等人，2012年；He等人，2016年；Liu等人，2021年），或者是由于湖泊内的蒸发浓缩（湖泊收缩）（Alonso-Zarza，2003年；Warrier等人，2014年）造成的。这些相互矛盾的解释阻碍了对无机碳沉淀机制的理解，并妨碍了对碳汇动态的准确评估，强调了系统研究它们对水文变化响应的必要性。
估计无机碳汇及其对水文变化响应的一个主要挑战在于消除外来无机碳的干扰，因为外来无机碳没有碳汇效应，以便准确量化自生无机碳含量。以往关于沉积物无机碳汇的研究主要依赖于整体无机碳的测量。然而，整体无机碳包括通过径流和风传输的外来无机碳，以及通过湖泊生物地球化学过程形成的自生无机碳（主要是碳酸盐）（Anas等人，2015年）。作为一种解决方案，应用了稳定同位素端元计算来定量区分自生和外来无机碳（Gierlowski-Kordesch，2010年；Mangili等人，2010年）。这种方法涉及确定集水区来源（外来）的碳酸盐、湖泊生物成因的碳酸盐和整体沉积物碳酸盐的同位素组成，然后应用端元混合模型来计算它们的比例（Gierlowski-Kordesch，2010年；Mangili等人，2010年）。然而，这种方法存在一些关键限制：1）其有效性取决于沉积物岩心中湖泊生物成因碳酸盐（如钙质微化石）的持续存在，而地质记录通常由于成岩作用或保存不良而表现出不连续性（Gierlowski-Kordesch，2010年）；2）生物成因碳酸盐形成过程中的同位素分馏效应可能导致生物成因碳酸盐壳层同位素组成与自生湖泊碳酸盐之间的系统偏差（Van der Meeren等人，2011年）；3）同位素分析的高成本限制了其大规模应用。鉴于这些限制，开发一种快速、经济有效的方法来定量区分自生和外来无机碳对于估计无机碳汇至关重要。
通过矿物学方法区分自生和外来无机碳酸盐提供了一种有前景的替代方案，以揭示碳酸盐的不同来源（Deocampo，2010年；Gierlowski-Kordesch，2010年）。外来无机碳主要由矿物如方解石（CaCO3）和理想菱镁矿（[Mg, Ca](CO3)2）组成。相比之下，自生无机碳包括方解石、文石（CaCO3）、原菱镁矿（[Mg, Ca](CO3)2）等（Gierlowski-Kordesch，2010年；Li等人，2008年，2020年）。具体来说，湖泊沉积物中的文石、无序菱镁矿、菱铁矿和镁铁矿都是自生的（Gierlowski-Kordesch，2010年；Li等人，2008年，2020年）。因此，碳酸盐的矿物组成能够区分自生和外来无机碳，有可能克服传统稳定同位素端元方法的局限性。
青藏高原拥有世界上最多的高山内流咸水湖，为使用矿物学方法量化湖泊中的自生无机碳汇及其对水文变化的响应提供了理想的环境。与中纬度干旱地区的咸水湖逐渐萎缩的情况相反（Wurtsbaugh等人，2017年；Yao等人，2023年），青藏高原上的湖泊在过去几十年里从萎缩转向了扩张（Xu等人，2024年）。预测表明，到公元2100年，青藏高原上的湖泊总面积预计将扩大约50%（Xu等人，2024年）。因此，我们选择了青藏高原上最大的湖泊——青海湖，来研究沉积物无机碳汇对水文波动的几十年动态变化。在1900年至2003年间，青海湖的水位下降，随后湖泊迅速扩张，水位上升了约2米（Fan等人，2021年；Zhang等人，2024年）。利用矿物学和古湖沼学技术，我们开发了一种新的方法来量化湖泊沉积物中的自生无机碳含量。这种方法提供了一种快速且经济有效的方法，可以规避以往研究中区分自生无机碳和碎屑输入的长期挑战。基于25个沉积物岩心，我们全面估计了过去一百年的无机碳埋藏通量和存量，比较了无机碳和有机碳汇的动态，并阐明了它们与湖泊扩张之间的关系。
研究区域
研究区域
青海湖（东经99°36′–100°47′，北纬36°32′–37°15′）位于青藏高原东北部，海拔3197米。其面积为4400平方公里，集水区面积为29,661平方公里（图1）。该地区受到亚洲季风和西风影响的阿尔卑斯干旱大陆性气候，年平均气温为1.2°C，年平均降水量为337毫米（Dong等人，2018a）。主要水源来自西部和北部的河流，其中布哈河是主要补给源
基于矿物的自生无机碳含量估算方法
XRD分析确定青海湖沉积物中的碳酸盐矿物主要是文石和方解石，某些样品中还存在化学计量的菱镁矿。相比之下，集水区的河流和土壤沉积物中仅含有方解石和理想菱镁矿（图2，图3）。在湖泊沉积物中，文石含量平均为22%±3.4%（平均值±1σ），而菱镁矿和方解石的含量分别平均约为1%±0.3%和5%±1.8%（图3）。
我们进一步
结论
通过对青海湖25个沉积物岩心中的无机碳矿物进行系统分析，本研究量化了自生无机碳含量，阐明了无机碳埋藏率的时空动态和驱动因素，并进一步比较了无机碳和有机碳的埋藏过程。主要结论如下：
1)建立了一种基于矿物的新量化方法，用于确定沉积物自生无机碳的含量和范围
作者贡献声明
孟贤强：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，方法学，研究，资金获取，正式分析，概念化。周汉：撰写 – 原稿，正式分析，数据管理。林琪：撰写 – 审稿与编辑。张贤明：撰写 – 原稿，方法学。霍莉：资源，方法学。李佳怡：软件。孟凌凯：软件，研究。倪振宇：监督，研究。张恩楼：监督，资源，项目
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所报告工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
我们感谢陈荣博士和宁东亮博士在野外工作上的协助，以及陈曦在实验室测量方面的帮助。作者感谢两位匿名审稿人的建设性意见。本研究得到了国家自然科学基金（编号：42477486和42025707）和NIGLAS的科学技术规划项目（编号：NIGLAS2022TJ11和NIGLAS2022GS01）的资助。
