界面-表面转变诱导的拓扑霍尔效应：硅基二维SrRuO3膜的新发现

《Research》：Interface-to-Surface Transition Induced Topological Hall Effect in 2-Dimensional SrRuO3 Integrated on Silicon

本研究针对传统刚性SrRuO3(SRO)异质结构中难以实现强Dzyaloshinskii–Moriya相互作用(DMI)和拓扑霍尔效应(THE)的难题，开展了基于界面-表面转变的SRO自由支撑膜(FS-SRO)研究。通过选择性蚀刻牺牲层，成功制备出具有不对称表面终止(Sr–O顶面/Ru–O底面)的FS-SRO膜，观察到持续至100 K的显著THE信号，并证实其源于结构对称性破缺增强的DMI所诱导的斯格明子拓扑自旋纹理。该研究为开发硅兼容的低功耗拓扑自旋电子器件提供了新范式。

　　

在凝聚态物理和自旋电子学领域，拓扑霍尔效应（Topological Hall Effect, THE）作为一种新兴的输运现象，是探测手性自旋纹理（如斯格明子）的重要探针。斯格明子这类拓扑保护的自旋结构，因其纳米尺寸、低驱动电流和高稳定性，被认为是构建下一代高密度、低功耗磁存储和逻辑器件的理想载体。然而，THE的产生需要打破空间反演对称性以诱导强的Dzyaloshinskii–Moriya相互作用（DMI），同时需要破坏时间反演对称性以建立磁序，这种微妙的平衡在实验实现上颇具挑战性。

钙钛矿氧化物SrRuO₃（SRO）是一种备受关注的THE材料，其晶体结构在亚单胞层面存在天然的Sr–O和Ru–O终止面不对称性，为对称性破缺提供了内在条件。但是，高质量的低维SRO结构通常需要外延生长在刚性衬底上，导致其中一个终止面被衬底束缚，难以同时暴露两个不同的终止面，从而限制了DMI和THE的增强。此外，传统的异质结构方法往往伴随着界面缺陷、化学互扩散和磁死层等问题，可能产生虚假的THE信号。因此，如何在不引入额外干扰的前提下，实现SRO本征的结构对称性破缺，并将其与主流硅技术集成，是当前面临的关键科学问题。

为了解决上述难题，一项发表在《Research》上的研究报道了一种创新的策略：通过制备自由支撑的SrRuO₃（FS-SRO）薄膜，利用界面到表面的转变，成功诱导出显著的拓扑霍尔效应。研究人员首先在SrTiO₃（STO）衬底上外延生长了SRO/Sr₄Al₂O₇（SAO）异质结构，其中SAO作为水溶性牺牲层。通过水溶解SAO层，将SRO薄膜从刚性衬底上释放出来，并转移至硅衬底上，形成FS-SRO膜。这一过程的关键在于，它破坏了SRO/SAO界面处的Ru–O终止，使SRO从具有混合共价-离子键的刚性异质结构转变为具有不饱和悬键的自由支撑膜，从而产生了独特的非对称表面终止：顶部为Sr–O，底部为Ru–O。

为了开展这项研究，研究人员主要运用了以下几项关键技术：采用脉冲激光沉积（PLD）技术制备高质量的外延SRO/SAO/STO异质结构；利用水溶液选择性蚀刻牺牲层SAO，并结合精密转移平台将释放的FS-SRO膜集成到硅衬底上；通过X射线衍射（XRD）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）对薄膜的晶体结构进行表征；利用综合物性测量系统（PPMS）进行磁学（M-H、M-T曲线）和电输运（纵向电阻率ρ_xx-T、霍尔电阻率ρ_xy-H）测量；并基于密度泛函理论（DFT）计算分析了电子结构和DMI强度。

高质量FS-SRO膜的晶体完整性

结构表征表明，成功制备了大面积、无褶皱裂纹的高质量单晶二维FS-SRO膜。XRD和HRTEM分析证实，FS-SRO膜具有高的结晶度和明确的钙钛矿结构，其晶格参数与体材SRO接近，表明从衬底释放后应力得到弛豫。

FS-SRO膜中增强的铁磁性

磁学测量显示，与刚性衬底上的SRO（RG-SRO）相比，超薄（<12 nm）FS-SRO膜表现出显著增强的饱和磁化强度（M_s），例如3.6 nm厚的FS-SRO的M_s高达约3.1 μ_B/Ru，远高于RG-SRO的约1.5 μ_B/Ru，表明FS-SRO中诱导出了高自旋态。同时，FS-SRO的居里温度（T_c）与厚度相关，但略低于相同厚度的RG-SRO。输运测量发现超薄FS-SRO膜存在金属-绝缘体转变，表明其电子局域化效应增强。

FS-SRO膜中涌现的THE

霍尔输运测量揭示了FS-SRO与RG-SRO的关键差异。在扣除普通霍尔效应项后，超薄FS-SRO膜（3.6 nm和4.8 nm）的霍尔电阻率-磁场（ρ_xy-H）曲线在矫顽场（H_c）附近出现了明显的“驼峰”状异常，该特征被归结为拓扑霍尔电阻率（ρ_xy^T），即THE的信号。而RG-SRO样品中则未观察到此类异常。THE信号在FS-SRO中持续存在至100 K，且随着膜厚增加至12 nm而逐渐消失，表明THE效应源于表面或界面效应。

通过电流和磁场方向调控THE

研究进一步通过调节纵向电流密度（j_x）和磁场倾角（θ）来验证THE的起源。随着j_x增大，ρ_xy^T逐渐被抑制，并遵循ρ_xy^T(j) ∝ 1/j_x的标度关系，这与电流驱动斯格明子运动产生抵消霍尔电压的 emergent electric field（ emergent electric field）的机制（即斯格明子霍尔效应SkHE）相符。此外，ρ_xy^T对外磁场方向极为敏感，当磁场从面外（θ=0°）向面内（θ=90°）倾斜时，ρ_xy^T逐渐减弱并在θ=80°时消失，同时矫顽场H_c遵循1/cos(θ)的标度律。这种对电流和磁场方向的依赖性，是斯格明子等拓扑自旋纹理的典型特征，排除了单纯的多通道反常霍尔效应（AHE）模型的解释。

FS-SRO膜中THE的结构起源

DFT理论计算揭示了THE的微观机制。相比于RG-SRO，FS-SRO由于底部Sr–O终止层的去除，形成了RuO₅四方锥结构，导致了更显著的结构对称性破缺和晶格畸变。计算得到的DMI强度（|D|）在FS-SRO中约为1.53 meV/Ru，是RG-SRO（0.34 meV/Ru）的约5倍。这种增强的DMI是稳定斯格明子并诱导THE的根本原因。电子结构分析表明，FS-SRO中Ru–O终止面的形成引起了晶体场变化和电子重构，导致Ru离子从低自旋态（d⁴, S=1）转变为高自旋态（d⁵, S=3/2和d³, S=3/2），这解释了实验观测到的高饱和磁化强度。研究还指出，虽然氧空位本身不足以诱导THE，但FS-SRO制备过程中界面氧化还原反应产生的适量氧空位可以进一步增大晶格畸变，增强DMI强度。

综上所述，该研究通过制备硅基集成的二维自由支撑SrRuO₃膜，利用界面到表面的转变诱导了强烈的结构对称性破缺，从而显著增强了Dzyaloshinskii–Moriya相互作用，并首次在该体系中观察到了持续至100 K的稳健拓扑霍尔效应。这项工作不仅揭示了二维氧化物膜中拓扑自旋态的新物理，而且通过实现与硅技术的无缝集成，为开发基于斯格明子的低功耗、非易失性自旋电子器件开辟了一条切实可行的道路，对推动未来信息存储和逻辑运算技术的发展具有重要意义。