多策略康复技术提高了单级部分亚硝化/反硝化反应器中的氮去除效率

《Environmental Research》：Multi-strategy Rehabilitation Enhances Nitrogen Removal in a One-stage Partial Nitritation/Anammox Reactor

本研究通过空气流量直接控制、抑制亚硝酸盐氧化菌及外源添加肼的策略，有效恢复了颗粒污泥PNA反应器，总氮去除率提升至0.8 kg/(m3·d)，效率达80%，验证了非溶解氧参数调控和长期肼添加的协同增效作用。

　　

Xinyu Wan|Zhicheng Zhao|Yunpeng Zhao|Wan Sun|Shilong Liu|Xiangyu Han|Xi Lu|Yasong Chen|Weiwei Cai

中国长江经济带生态环境国家工程研究中心，中国三峡集团公司，武汉430014，中华人民共和国

摘要

一步法颗粒化PNA工艺是一种有前景的低碳技术，但其应用受到性能不稳定性的限制。在这项研究中，通过采用多种运行策略对一个性能下降的颗粒污泥一步法PNA反应器进行了修复，使总氮去除率从0.2 kg N m³ d^-1提高到0.8 kg N m³ d^-1，氮去除效率达到了80%。直接控制气流速率，而不是使用溶解氧（DO）作为指标，成功地抑制了亚硝酸盐氧化菌（NOB）。此外，长期添加外源性肼（N₂H₄）有效地抑制了NOB，增强了厌氧氨氧化（anammox）活性，并加强了颗粒化过程，这些效果在停止添加N₂H₄后仍然持续存在。创新之处在于超越了传统的废水处理参数（如DO、FA、FNA），实施了实际的控制策略（气流速率、外源性代谢物添加），直接针对并利用了颗粒污泥生态系统的固有特性，从而实现了有效的、持久的系统修复。

引言

部分亚硝化-厌氧氨氧化（PNA）是一种碳中性的氮去除技术，在市政、工业和农村废水处理中具有巨大潜力（Zhang等人，2024a，2024b）。一步法颗粒化PNA工艺因其成本较低、操作简单以及减少N₂O排放的优势而被广泛采用（Lackner等人，2014；Vlaeminck等人，2012；Wett等人，2013）。然而，反应器性能的稳定性问题是该技术广泛应用的主要瓶颈。由于微生物群落动态复杂以及需要在这些系统中建立必要的硝化捷径，许多PNA装置在运行过程中遇到了困难（Deng等人，2025；Lackner等人，2014）。

已经有许多努力致力于一步法PNA系统的稳定性研究。例如，生物强化已被证明是恢复PNA装置的有效方法（Zhang等人，2024；Wang和Gao，2016）。考虑到大量厌氧氨氧化生物量的稀缺性，开发易于实施且成本效益高的方法来恢复性能下降的PNA过程至关重要。

控制溶解氧（DO）浓度是调节PNA过程中亚硝化和硝化作用的最常用策略（Chen等人，2020），因为适当的氧气供应不仅对控制亚硝化过程至关重要，还能避免亚硝酸盐氧化菌（NOB）的积累和厌氧氨氧化的抑制（Hao等人，2002）。然而，在不同应用条件下，报道的DO设定值差异很大（Lackner等人，2014）。先前的研究表明，颗粒大小或絮体的变化可能会显著影响最佳DO水平（Mozumder等人，2014；Volcke等人，2010；Wan等人，2019）。因此，特别是在颗粒污泥系统中，DO控制的有效性需要进一步验证。

在NOB积累的情况下，已经采用了游离亚硝酸（FNA）和游离氨（FA）控制方法来处理两步法PNA系统（Duan等人，2022；Okabe等人，2011；Wang等人，2014），因为它们对NOB具有抑制作用。然而，厌氧氨氧化菌（AnAOB）也容易受到FNA和FA的抑制。因此，必须在这些限制条件下评估FNA和FA在一步法PNA系统中的适用性和有效性。

据报道，添加肼（N₂H₄）可以恢复和增强PNA系统的自养氮去除能力（Xiao等人，2015；Yao等人，2013），因为N₂H₄可以抑制NOB并促进厌氧氨氧化菌（AnAOB）的生长。另有研究指出，N₂H₄也会抑制好氧氨氧化菌（AOB）（Zekker等人，2012）。然而，在另一项研究中，长期添加N₂H₄后AOB活性逐渐增加（Sui等人，2020）。由于缺乏关于N₂H₄对系统及其微生物群的长期影响和后续效应的共识，其在PNA过程修复中的应用受到阻碍。

在这项研究中，评估了多种修复方法，包括曝气控制策略、FA和FNA的抑制作用以及外源性N₂H₄的添加，以恢复一步法颗粒污泥PNA反应器。彻底研究了与微生物活性、污泥形态、微生物分层及其在修复过程中的相互作用相关的机制。所获得的结果有望为不同运行策略下的修复机制提供令人信服的解释，并增强对其对系统性能潜在影响的理解。

部分内容

反应器配置和运行条件

一个有效体积为5L的一步法PNA气泡柱反应器（图S1）接种了来自厌氧消化上清液处理的厌氧氨氧化颗粒污泥。反应器以17 L/d的进流速率输入合成废水（表S1），初始进流氨浓度为250 mg N L^-1。通过水浴将反应器温度维持在32 °C，根据运行情况将pH值维持在7.5至8.3之间。同时监测了DO和pH值。

反应器的整体性能

一步法PNA反应器在多种条件下运行了超过260天，氮去除效率达到了80%，总氮去除负荷率为0.8 kg N m³ d^-1（图1a）。

在初始阶段（d1至d40，第一阶段），进流氨浓度逐渐从250 mg N m³增加到400 mg N m³，总氮去除负荷率从0.2 kg N m³ d^-1增加到0.7 kg N m³ d^-1（图1a）。出水硝酸盐与氨的去除比率为

基于气流速率的曝气控制与基于溶解氧的曝气控制

在这项研究中，当出水硝酸盐浓度较高（超过50 mg N L^-1，占去除氨的26%）时，从第30天到第53天，DO水平保持在0.5至0.8 mg O L^-1之间。另一方面，相对较高的DO水平（超过1 mg O L^-1）导致出水硝酸盐浓度较低（低于25 mg N L^-1，仅占去除氨的10%）。此外，整体DO数据与亚硝化和硝化速率的相关性较差（图S3），表明仅靠DO控制

结论

通过采用多种运行策略，修复后的颗粒污泥一步法PNA反应器得到了改善。这一改进使得总氮去除率显著提高，从0.2 kg N m³ d^-1增加到0.8 kg N m³ d^-1，氮去除效率达到了80%。

通过直接控制气流速率而不是使用溶解氧作为指标，有效地抑制了颗粒一步法PNA中的NOB。这归因于生物量的异质性和颗粒大小分布的不均匀性

作者贡献声明

Yunpeng Zhao：验证、概念化。Zhicheng Zhao：资金获取、数据管理。Shilong Liu：方法论、研究。Wan Sun：监督。Xiangyu Han：概念化。Yasong Chen：监督。Xi Lu：软件。Weiwei Cai：写作——审稿与编辑、验证、监督。Xinyu Wan：写作——审稿与编辑、初稿撰写、项目管理、研究、资金获取、概念化

利益冲突声明

? 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：

Yunpeng Zhao报告获得了中国国家自然科学基金的支持。Xinyu Wan获得了湖北省自然科学基金的支持。Xinyu Wan还获得了中国三峡集团公司的支持。Xinyu Wan、Zhicheng Zhao、Yunpeng Zhao、Wan Sun、Xi Lu、Yasong Chen报告了

致谢

本工作得到了中国国家自然科学基金（项目编号：52192683）、湖北省自然科学基金（项目编号：2024AFB520）、中国三峡集团公司的长江生态环境工程研究中心研究项目（项目编号：NBWL202300013-1）、湖北省联合基金2023AFD190以及中国国家自然科学基金（项目编号：52200038）的支持。