《Journal of Hazardous Materials》：Sources and fate of organophosphate esters in urban air of Indonesia: Insights from partitioning models and implications for inhalation exposure
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基于有机磷酸酯（OPEs）的浓度分布、气-粒分配及健康风险评估，首次系统研究了印尼爪哇岛三个主要城市（泗水、雅加达、 Yogya）的OPEs污染特征。通过受体模型（PMF）解析显示建筑材料、交通及阻燃剂使用是主要来源，并发现热带气候显著影响OPEs的气溶胶分配规律。研究为热带城市环境监测提供了新数据，支持全球阻燃剂管理策略。
Nelly Marlina | Mochamad Adhiraga Pratama | Denny Dermawan | Iwan Ardiyanta | Astyd Viandila Dahlan | Jheng-Jie Jiang
先进环境超研究实验室（ADVENTURE）与台湾桃园市中原基督教大学环境工程系，邮编320314
摘要
在印度尼西亚的泗水（SB）、雅加达（JT）和日惹（YG）地区，我们量化了气体相和PM2.5相中的有机磷酯（OPEs）总浓度，确定了可能的来源，并研究了它们的气溶胶-颗粒分布。气体相中的OPEs总浓度在泗水为2.25至11.56 ng/m3（5.60 ± 2.75 ng/m3），在雅加达为2.03至14.31 ng/m3（5.94 ± 4.09 ng/m3），在日惹为1.76至8.88 ng/m3（5.73 ± 1.94 ng/m3）。相比之下，PM2.5相中的OPEs总浓度分别为0.51至1.53 ng/m3（0.88 ± 0.37 ng/m3）、0.47至1.32 ng/m3（0.71 ± 0.26 ng/m3）和0.17至0.71 ng/m3（0.42 ± 0.15 ng/m3）。所有站点的气体谱型主要由三(1-氯-2-丙基)磷酸酯（TCIPP）和三(1,3-二氯-2-丙基)磷酸酯（TDCPP）主导。在颗粒相中，TCIPP与三-丁基磷酸酯（TBP）在泗水和雅加达占主导地位，而在日惹则TCIPP与三(2-氯乙基)磷酸酯（TCEP）最为丰富。正矩阵分解（PMF）分析显示，这些化合物的来源包括建筑材料、室内排放、交通、聚合物产品及涂层、阻燃剂（尤其是在家具泡沫、塑料和纺织品中）以及其他建筑相关来源。使用Harner–Bidleman模型和Li–Ma–Yang模型预测了气溶胶-颗粒分配情况，其中Li–Ma–Yang模型的预测精度更高。估计的吸入暴露量表明，无论是儿童还是成人，在泗水、雅加达和日惹的风险均较低。总体而言，本研究首次对印度尼西亚城市空气中的OPEs进行了基线特征分析，有助于填补全球OPEs监测中的地理空白，为未来对这些地区来源、大气过程和人类暴露情况的评估提供支持。
引言
随着城市化的快速发展，人口密度增加和工业活动扩张，含有有机磷酯（OPEs）的消费品消费量也随之增加。这些合成物质被用作阻燃剂、增塑剂和多功能添加剂，广泛应用于纺织品、电子产品等领域，其在城市大气中的检出频率越来越高，引发了人们对人类暴露和健康影响的担忧[1]、[2]、[3]、[4]。根据《斯德哥尔摩公约》对传统溴化阻燃剂的监管（将其列为持久性有机污染物），进一步推动了OPEs的需求[5]。预计到2023年，全球OPEs产量将达到约310万吨[6]。由于OPEs以添加剂形式存在，它们可以通过挥发、溶解、磨损和渗滤从聚合物基质中释放到环境中[4]、[7]。
早在20世纪70年代，人们就在淡水和海洋环境以及沉积物中发现了OPEs[8]、[9]、[10]。尽管这些物质已广泛使用了几十年，但由于研究发现它们在环境中迅速降解，80年代对OPEs的研究兴趣有所减弱。后续研究证实了OPEs在环境介质（包括大气）中的持续存在，强调了持续监测的必要性。多项研究在各种环境样本中检测到了OPEs的存在，如大气[11]、[12]、室内空气和灰尘[13]、[14]、[15]、极地地区[16]、[17]、淡水水系[18]、[19]、生物体[20]、[21]、食品[22]、[23]（包括母乳、人体血液和尿液[24]、[25]）。
在印度尼西亚，由于国内制造能力不足，许多消费品（如电子设备、织物和家居家具）大量依赖从中国和美国等国家进口的阻燃剂[26]。OPEs及其他阻燃剂的广泛使用和进口导致它们在多个环境组分中普遍存在，包括水生生态系统、沉积物和大气，这凸显了在城市和工业环境中进行系统监测和全面风险评估的紧迫性。尽管印度尼西亚的一些研究集中在多溴联苯醚（PBDEs）等特定阻燃剂上[27]、[28]、[29]，但在环境组分（尤其是大气环境）中关于OPEs的研究仍严重不足。印度尼西亚的热带季风气候（11月至3月高温降雨量大）加速了含这些添加剂产品的OPEs排放[30]。
据我们所知，印度尼西亚大气中的OPEs尚未得到充分研究。为填补这一知识空白，并提高全球OPEs监测中对东南亚大城市的代表性，本研究首次对爪哇岛的三个主要城市（泗水、雅加达和日惹）的大气OPEs进行了为期一年的监测。具体目标包括：（i）量化17种OPEs在同系物在气体相和PM2.5相中的浓度和组成分布；（ii）利用受体模型（PMF）识别主要来源类别并评估区域传输影响；（iii）使用Harner–Bidleman模型和Li–Ma–Yang模型评估气溶胶-颗粒分配行为及其对大气命运（包括沉降）的影响；（iv）估算儿童和成人的吸入暴露量及相关健康风险。通过建立印度尼西亚城市空气的基线数据集并提供基于来源和过程的解释，本研究有助于改进区域风险评估，并为全球OPEs的统一监测和管理提供有力证据。
研究区域和采样
研究区域和采样
采样工作持续了一年，从2023年12月到2024年11月，在爪哇岛的三个主要城市进行：泗水（SB）、雅加达（JT）和日惹（YG）。每月采样一次，每次采样时间为24小时。样本采集自每个城市大学校园建筑物的屋顶（泗水：34米；雅加达：24米；日惹：12米）（见图1）。所选城市具有独特的城市特征：作为首都的雅加达...
OPEs的存在
17种目标OPEs（以下简称Σ17OPEs）在总体空气（气体+颗粒）中的总浓度在泗水为2.74至12.35 ng/m3（6.39 ± 2.83 ng/m3），在雅加达为2.51至14.98 ng/m3（6.57 ± 4.13 ng/m3），在日惹为2.11至9.23 ng/m3（6.04 ± 1.99 ng/m3）（表S4）。这17种化合物在气体相中的检出频率介于92%到100%之间，其中TEP的检出频率为92%。在颗粒相中，检出频率介于17%到100%之间，所有化合物均被检出。
结论
据我们所知，本研究首次测量了印度尼西亚爪哇岛上大气中的OPEs含量，并记录了常见同系物的高检出频率。氯化OPEs在气溶胶中的占比较高，这与其他城市环境中的情况一致，表明当地来源的影响显著。交通繁忙和建筑基础设施密集的地区阻燃剂含量最高。其中，TCIPP等化合物尤为突出...
环境影响
有机磷酯（OPEs）作为阻燃剂在城市空气中普遍存在，即使在热带地区也是如此。本研究首次提供了实验证据，表明热带气候会显著改变OPEs的气溶胶-颗粒分配，可能增加城市人口的吸入风险。通过比较传统的平衡态和稳态分配模型，我们的研究结果提高了对这些有害化合物风险评估的准确性。作者贡献声明
Jheng-Jie Jiang：撰写、审稿与编辑、验证、监督、资源协调、项目管理、调查、资金筹集、概念构思。
Astryd Viandila Dahlan：撰写、审稿与编辑、验证、调查。
Iwan Ardiyanta：撰写、审稿与编辑、验证、调查。
Denny Dermawan：撰写、审稿与编辑、验证、调查。
Mochamad Adhiraga Pratama：撰写、审稿与编辑、验证、调查。
Nelly Marlina：撰写（原始内容）
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
作者衷心感谢以下机构在本次空气样本收集工作中提供的宝贵支持：印度尼西亚伊斯兰大学、印度尼西亚大学和泗水国立造船技术学院。这些机构在提供采样地点方面的协助对研究的成功完成至关重要。本研究得到了台湾国家科学技术委员会（拨款编号：NSTC）的支持。
