基于蒙特卡洛方法的新型功能梯度三层复合系统的评估：应用于MOX乏核燃料容器

《Radiation Physics and Chemistry》：Monte Carlo Evaluation of a Novel Functionally Graded Tri-Layer Composite System for MOX Spent Nuclear Fuel Casks

辐射屏蔽系统优化|三层层 adaptive复合材料|蒙特卡洛模拟|乏燃料运输|剂量控制

　　

阿伊曼·阿布·加扎尔（Ayman Abu Ghazal）|拉万德·阿拉卡什（Rawand Alakash）|费拉斯·阿法内（Feras Afaneh）

约旦原子能委员会，安曼，约旦

摘要

在核燃料循环结束时，乏核燃料（SNF）的运输和干储存容器对于确保高放射性材料的安全封存和辐射屏蔽至关重要。本研究采用蒙特卡洛（Monte Carlo）方法，对一种新型三层自适应复合材料系统（TACS）进行了全面分析，该系统专为乏核燃料运输和干储存容器中的辐射屏蔽而设计。所提出的架构采用了功能分层的设计，包括三层优化材料：一层耐火高熵合金（RHEA），用于提供结构完整性和初始伽马射线衰减；一层氢化硼氮化物（HBN）复合材料，作为主要的中子减速剂和吸收剂；以及一层钨-金属玻璃基复合材料（W-MGMC），用于进一步抑制残余的伽马射线和中子辐射。辐射传输模拟使用MCNP5软件进行，模拟了一个均质压水反应堆（PWR）的混合氧化物（MOX）乏燃料组件，其重金属装载量为0.492 tHM，燃耗率为50 GWd tHM^-1。假设¹³⁷Cs是主要的伽马射线发射核素，²⁴⁴Cm是通过自发裂变产生的主要中子源，并考虑了长达50年的冷却时间。结果表明，多层系统中的光子和中子场均呈平滑且单调的衰减趋势，没有局部剂量率热点。能量依赖的总微观光子截面分析证实，在高Z值的RHEA和W-MGMC层中存在显著的光子相互作用概率，这解释了这些区域内伽马通量和剂量的快速抑制现象。同时，HBN由于其低Z值组成，表现出最小的光子相互作用。半值层（HVL）分析进一步量化了屏蔽效率，结果显示RHEA和W-MGMC的伽马HVL约为0.8厘米；而HBN的中子HVL最低，约为1.5厘米，这证明了其在快速中子去除中的主导作用。在储存容器表面，TACS配置的总剂量率约为0.10 mSv h^-1，远低于国际原子能机构（IAEA）SSR-6运输限制的安全裕度（约20倍）。与传统Fe–PE–Pb和钢–空气–混凝土屏蔽配置相比，该系统的屏蔽效率和紧凑性更为优越，特别是在以中子为主的高燃耗MOX燃料库存情况下。

引言

乏核燃料（SNF）运输容器是确保放射性材料在从核反应堆运输到储存或处置场所过程中得到安全封存的关键技术解决方案。它们的主要职责是在严重事故期间保持结构完整性并防止放射性物质泄漏[1]。丰富的运营经验表明，需要可靠的SNF运输封存系统。1957年至2021年间，美国能源部积累了关于国际SNF运输操作的统计数据，涉及约25,400至44,400次运输任务，成功转移了超过90,500公吨的重金属[2]。随着核工业寻求优化SNF运输和储存系统，复杂的内部屏蔽装置受到了更多关注。最近的研究（包括Rudychev等人，2023年[3）表明，多层Fe–Pb屏蔽可以增强伽马射线和快中子的衰减效果，尤其是当铁作为内层使用时，可以利用其中子减速能力。尽管这些潜在的性能改进存在，实际应用仍面临技术挑战。铁比常用的不锈钢和耐腐蚀合金更容易氧化和空气腐蚀。如果没有适当的预防措施，这些降解机制可能会对长期结构完整性、检查间隔和维护要求产生负面影响。因此，虽然现有的运营经验和结构分析证实了当前SNF运输和储存基础设施的安全性和可靠性，但仍需进一步优化屏蔽性能，以在现实储存和运输条件下平衡辐射衰减效果、材料耐久性以及耐腐蚀性[3]。Ko等人（2014年[4）开发了双用途金属容器，采用碳钢结构体并配备专门的NS 4 FR中子屏蔽树脂，以应对大型燃料库存带来的高伽马射线和中子通量。虽然这些设计提供了有效的整体屏蔽效果，但其增加的结构复杂性可能导致屏蔽分布不均匀，从而在容器底部形成局部剂量率“热点”，可能需要额外的设施级屏蔽措施。Buzek等人（2025年）发现，混合金属-聚合物结构可以显著降低双用途乏燃料容器的剂量率。具体而言，用聚乙烯、钢或聚乙烯和钢的组合替代外围燃料组件，可以在干储存前缩短冷却时间[5]。多项研究调查了各种材料和结构的辐射屏蔽效果。金属和合金基系统已被证明能有效衰减伽马射线，其组成和密度对屏蔽效果有显著影响（Urtekin等人，2019年研究了Fe-Ni合金的光子衰减参数）。多层和复合屏蔽方法也被用于增强同时的中子和伽马射线衰减[21]。Al-Buriahi等人（2021年）的研究强调了陶瓷和玻璃基屏蔽材料的组成可调性和多功能性。研究了SrO改性的硼酸盐玻璃（10PbO-xSrO-(90-x) B₂O₃）在宽光子能量范围（0.015-15 MeV）内的性能。结果表明，增加SrO含量可以提高有效原子数，减少平均自由路径，并改善快中子去除截面[22）。此外，Aladailah等人（2023年）研究了掺钕离子的锶铋硼酸盐玻璃的屏蔽性能。他们使用Geant4蒙特卡洛工具集模拟了质量衰减系数和相关光子屏蔽特性，并与EpiXS理论数据进行了对比。含有较高Nd₂O₃含量的玻璃表现出更优的伽马射线屏蔽效果，通过计算的中子去除截面评估了有效的中子屏蔽效果。这些结果展示了基于硼酸盐的玻璃系统在光子和中子防护方面的潜力[23]。Abouhaswa等人（2024年）发现，改变玻璃系统的组成是提高辐射屏蔽性能的有效方法。研究了掺钕的钡-硼-磷酸盐玻璃的独特机械、光学和屏蔽性能。用Nd₂O₃替代Na₂O可以提高玻璃密度和结构硬度，同时改变光学参数（包括吸收率和带隙）。重要的是，具有较高Nd/Na比例的玻璃表现出更好的光子和快中子屏蔽效果[24]。

本研究提出了一种三层自适应复合材料系统（TACS），结合了金属合金和聚合物材料以提高屏蔽效果。该方法通过使用MCNP5进行蒙特卡洛辐射传输模拟进行了分析，以满足核燃料循环结束时安全处理乏核燃料的先进基础设施要求。

本文提出了一种新型的功能分层TACS，用于乏核燃料容器，对该领域做出了重要贡献。首先，TACS采用了一种基于用途的设计，将中子和光子管理分为三个专门优化的层，这与传统的单体或双层屏蔽技术不同。其次，它在该应用领域首次使用了先进的复合材料，包括用于主要封存的耐火高熵合金（RHEA）（容器设计中的新型材料选择）、氢化硼氮化物（HBN）复合材料以及钨-金属玻璃基复合材料（W-MGMC）。

材料与方法

所提出的TACS由三层功能集成层组成，旨在提供结构完整性并防止辐射。主要容器层由RHEA制成，该材料具有优异的耐腐蚀性和耐辐照性，这得益于其高相稳定性和对辐射诱导缺陷的良好适应性[15]。该层外包裹着HBN增强的复合材料，作为有效的中子屏蔽层，提供机械支撑

结果与讨论

图2a显示了光子通量结果，表明在所有测试的冷却时间内，多层屏蔽系统中的光子通量均呈一致且明显的衰减趋势。在源腔处，光子通量从0年时的8.24 × 10¹¹ photon·cm^-2·s^-1降低到50年时的2.61 × 10¹¹ photon ·cm^-2·s^-1，反映了随着冷却时间的增加，主要裂变产物的放射性衰变导致的伽马射线发射减少。RHEA层提供了主要的光子衰减。

结论

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  为乏核燃料容器开发了一种新型TACS，并使用MCNP5蒙特卡洛模拟对其辐射屏蔽效果进行了全面评估。
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  辐射源项是使用保守的界限技术确定的，该方法符合屏蔽分析实践。伽马射线源基于¹³⁷Cs，因为在中等到长时间冷却过程中，¹³⁷Cs被认为是主要的伽马射线发射核素。活性数据来自累积裂变

CRediT作者贡献声明

费拉斯·阿法内（Feras Afaneh）：撰写 – 审稿与编辑。阿伊曼·阿布·加扎尔（Ayman Abu Ghazal）：撰写 – 初稿撰写、可视化、验证、监督、形式分析、数据整理、概念构思。拉万德·阿拉卡什（Rawand Alakash）：撰写 – 审稿与编辑、研究调查

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作者声明不存在任何可能影响本文报告工作的财务或个人关系。

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在准备本工作时，作者使用了ChatGPT（版本5.2）、DeepSeek、Gemini和Grammarly Pro来辅助英语语言编辑、语法校对以及相关文献参考的识别。使用这些工具后，作者仔细审查、验证并根据需要编辑了内容，并对发表文章的准确性、原创性和完整性负全责。

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致谢

作者衷心感谢约旦原子能委员会主席Khaled Toukan教授对科学研究的持续支持和促进。他致力于发展约旦的核科学和工程研究，对此表示衷心的感谢。