在类黄铁矿型的铱碲化物上重构一个稳定的表面，以促进酸性条件下的氧释放反应

《Chem Catalysis》：Reconstructing a stable surface on pyrite-type iridium telluride to promote the oxygen evolution reaction in acid

表面重构是氧析出反应（OER）催化剂的普遍特征，本研究设计出Ir3Te8单晶催化剂，其弱Ir-Te键在酸性条件下诱导形成稳定的IrO2-TeO2异质结层，经原位表征和DFT计算证实该重构层优化了电子结构，使过电位降至467.8 mV（1 A cm-2）并保持1000小时稳定性。通过调控初始Ir-Te化合物的晶体结构实现定向表面重构，为酸性环境OER催化剂设计提供新策略。

　　

整体情况

表面重构在氧演化反应（OER）电催化剂中很常见。重构层富含结构缺陷，这些缺陷可以增强其内在的催化活性。然而，这种不稳定性会导致催化剂在酸性环境中严重降解，从而成为实际应用的主要障碍。在理论预测的指导下，我们设计并合成了黄铁矿型铱碲化物（Ir₃Te₈）。与IrTe₂和IrO₂相比，Ir₃Te₈在酸性条件下的OER过程中表现出较低的过电位和更高的稳定性。通过体外和体内表征以及密度泛函理论计算，我们系统地发现，Ir₃Te₈（其Ir–Te键较弱）形成了稳定的IrO₂-TeO₂层。这种重构的Ir₃Te₈/IrO₂-TeO₂异质结优化了电子结构，提高了电催化活性。这项研究表明，黄铁矿型Ir₃Te₈是一种高效的OER电催化剂，并为基于铱的催化剂的设计提供了蓝图。

亮点

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黄铁矿型Ir₃Te₈提高了OER性能

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表面重构形成了IrO₂-TeO₂异质结，从而提高了稳定性

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铱碲化物比传统催化剂具有更高的活性和耐久性

总结

对于氧演化反应（OER）电催化剂而言，表面重构是不可避免的。我们发现，黄铁矿型铱碲化物（Ir₃Te₈）在酸性条件下的OER过程中能够发生有利的表面重构。与IrTe₂相比，Ir₃Te₈中相对较弱的Ir–Te键促进了Ir₃Te₈/IrO₂-TeO₂异质结的形成。重构的IrO₂-TeO₂层与Ir₃Te₈之间增强的轨道相互作用优化了电子结构，从而提高了电催化活性。因此，这种具有稳定表面的重构Ir₃Te₈在电流密度为1 A cm^?2时表现出467.8 mV的较低过电位，并在电流密度为10 mA cm^?2时保持了超过1000小时的稳定性。尽管表面重构不可避免，但本研究表明，通过优化初始铱碲化物多晶型的结构特性，可以最大化其积极影响，从而定制重构过程。这为在酸性环境中运行的先进OER催化剂（包括基于铱的催化剂等）的设计策略提供了启示。

图形摘要