《Journal of Environmental Chemical Engineering》：CO
2 injection promotes concurrent increases in diverse methanogenic pathways through geochemical restructuring in an oil reservoir
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二氧化碳驱油过程中微生物群落结构及产甲烷潜力变化机制研究。CO?注入显著提升油藏微生物α多样性并重构群落结构，专性厌氧菌和产甲烷古菌丰度显著增加，同时抑制需氧菌及兼性厌氧菌。功能基因组学分析揭示氢乙酸、甲酸及甲基三种产甲烷途径协同激活，关键酶基因mcrA、cdhC和mtrA富集度提升，结合δ13C-CH?同位素证据证实生物产甲烷过程。
梁全胜|梁开强|刘颖|沈振振|张春伟|张瑞雪|李珊珊
中国陕西省延长石油（集团）有限公司研究院，西安
摘要
将二氧化碳捕获、利用和储存（CCUS）技术应用于地下储层，是一种既能减少温室气体排放又能提高能源回收率的可行策略。然而，这些环境中二氧化碳转化为甲烷的微生物机制仍不甚明了。本研究采用综合宏基因组学和地球化学方法，探讨了微生物群落对二氧化碳注入的响应。结果表明，二氧化碳的注入显著改变了微生物多样性和群落结构，促进了专性厌氧菌和产甲烷古菌的富集，同时抑制了好氧菌和兼性厌氧菌的生长。功能宏基因组分析显示，二氧化碳的注入通过提供底物（氢气、乙酸和甲基化合物）、强化厌氧环境以及释放关键金属辅因子（Fe2?、Ni2?）等相互关联的过程，丰富了与三种产甲烷途径相关的基因（氢营养型、乙酸裂解型和甲基营养型）。编码产甲烷所需酶的关键基因（如mcrA、cdhC、mtrA）显著富集。这种遗传潜力的增加与地球化学证据（δ13C-CH?变化）一致，表明有生物来源的甲烷生成。这些发现为二氧化碳生物转化的生物地球化学过程提供了机制上的见解，并强调了在CCUS应用中通过调控微生物群落来优化甲烷生成和碳封存的潜力。
引言
随着全球能源需求的增加以及对实现“碳中和”的承诺，人们更加重视在利用温室气体的同时提高原油回收率[1][2]。二氧化碳增强型原油回收（CO?-EOR）技术是一种有前景的碳捕获、利用和储存（CCUS）策略，能够有效封存二氧化碳并显著提高石油产量[3][4][5]。
传统的CO?-EOR机制主要依赖于物理过程，如降低原油粘度、改善流体流动性以及扩大储层体积[6][7][8]。根据国际能源署（IEA）的统计，在过去四十年中，全球已有超过4亿吨二氧化碳通过CCUS-EOR项目注入地下储层[9][10]。然而，越来越多的证据表明，注入的二氧化碳会与储层中的本土微生物群落发生复杂相互作用，引发一系列生物地球化学过程[11][12][13][14]。储层是庞大的厌氧生物反应器，其中栖息着多种多样的厌氧微生物，包括硫酸盐还原菌和产甲烷古菌[15]。这些微生物可以利用原油成分和注入的二氧化碳作为底物进行发酵和产甲烷等代谢活动，从而改变储层环境并影响石油的流动性[16][17]。
将二氧化碳和有机物转化为甲烷的过程主要由产甲烷古菌介导，这一点尤其值得关注[18]。如果注入的二氧化碳能够被储层中的产甲烷菌转化为更多的天然气，将提高EOR操作的经济可行性，并将温室气体转化为可用燃料。这为同时提高石油回收率和二氧化碳生物转化提供了机会[14][19]。实际上，这种生物转化发生在现有的生产系统中，任何由微生物产生的甲烷都会被纳入可回收的气体流中。尽管储层条件各不相同，但二氧化碳注入后储层内源微生物群落的组成可能会发生变化，导致特定功能群的富集[11][13][20][21]。然而，目前很少有大规模项目对这些微生物动态进行监测。此外，对二氧化碳注入如何重塑储层微生物群落以及激活产甲烷代谢网络的系统理解仍然有限。具体来说，二氧化碳注入对不同产甲烷途径（氢营养型、乙酸裂解型和甲基营养型）的影响尚不明确，地球化学因素（如底物生成、氧化还原变化、金属迁移）在塑造这种功能响应中的协同作用也尚未得到充分阐明。
因此，阐明这些微生物生态过程不仅对于理解封存二氧化碳的生物地球化学命运至关重要，也有助于评估碳储存的长期稳定性，并探索在CCUS框架内通过微生物管理策略优化甲烷回收的潜力。这项综合宏基因组学和地球化学研究旨在从机制和群落层面揭示长期二氧化碳注入如何重塑微生物生态系统并影响活跃储层中的产甲烷潜力。通过在时间有限的现场试验中同时追踪分类学重组、代谢途径激活和地球化学参数的变化，我们的工作旨在填补关于三种主要产甲烷途径在野外条件下的激活模式和相互作用的知识空白。研究结果旨在为控制二氧化碳命运的生物地球化学机制提供新的见解，并为评估微生物活动对CCUS操作中碳储存稳定性和潜在能源回收的影响提供基础框架[22][23]。
本研究在中国鄂尔多斯盆地中北部斜坡的延长油田的一个二氧化碳注入试验区进行。二氧化碳注入始于2021年8月，采样工作于2025年8月完成，相当于储层暴露了大约四年时间。通过宏基因组测序和地球化学分析，研究了二氧化碳注入对微生物多样性和群落结构的影响，阐明了细菌和古菌群落的功能演替过程，以及微生物网络（特别是产甲烷途径）的响应。
样本收集与处理
本研究在中国鄂尔多斯盆地中北部斜坡的延长油田的一个二氧化碳注入试验区进行（图S1）。目标储层为三叠纪长6层，这是一个典型的低渗透率砂岩储层，平均深度为1380米，孔隙度为9.6%，渗透率为0.94米达西（mD），地层温度为47.3摄氏度，原始地层压力为8.9兆帕（MPa）。2021年8月，在选定的区域开始了一项专门的二氧化碳注入计划。
二氧化碳注入重塑微生物多样性和群落结构
在二氧化碳注入区域的四口井（EG16、EG18、EG20和EG23）中，地层水中的碳酸氢盐（HCO??）浓度显著高于对照组（表S1），证实二氧化碳已大量渗透到储层中。相应地，EG井的地层水pH值（平均6.12）略低于CG井（平均6.61）（表S1），表明二氧化碳溶解导致了轻微的酸化。因此，选择这四口生产井作为研究样本。
结论
本研究采用综合宏基因组学和地球化学方法，探讨了微生物群落对二氧化碳注入的响应。主要发现表明，二氧化碳的注入伴随着微生物生态和代谢潜力的系统性变化。二氧化碳注入显著增加了微生物的α多样性，并导致群落结构的改变，表现为好氧菌和兼性厌氧菌（如变形菌门）的抑制。
作者贡献声明
张瑞雪：数据可视化。李珊珊：撰写、审稿与编辑、方法学设计、概念构建。沈振振：实验设计、数据分析。张春伟：方法学设计、数据分析、数据管理。梁开强：项目监督、方法学设计、数据分析、概念构建。刘颖：软件使用、数据分析。梁全胜：初稿撰写、验证、概念构建。
资助
本研究由中国国家重点研发计划资助，项目编号为2022YFE0206700。
补充材料
与本文相关的补充材料可在在线版本中找到。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
