海洋大气在来自东亚的长距离传输后，有助于烟尘气溶胶的凝聚以及其表面涂层的形成

《Journal of Environmental Sciences》：Marine air promotes structural compaction and coating growth of soot aerosols after long-range transport from East Asia

碳烟颗粒在黄海及渤海海洋大气环境中的老化机制研究。通过透射电镜分析发现涂层碳烟颗粒占比超98%，分形维度在黄海北部1.84±0.05，渤海1.90±0.08，黄海南部1.96±0.07，Dp/Dcore比值分别为5.3、4.2、3.9，显示高湿度环境加速碳烟结构致密化与涂层增厚，显著增强吸光特性。研究强调海洋环境碳烟老化特征对辐射强迫模型修正的重要性。

　　

梁旭|袁琦|陈希瑶|刘晓环|高慧旺|姚小红|王圆圆|于明洲|余汉进|全基俊|李克良|李伟军

中国吉利江大学理学院，杭州，310018，中国

摘要

烟尘气溶胶是全球变暖的主要贡献者之一，在大气传输过程中会经历形态和化学变化，尤其是在湿润的海洋环境中。本研究调查了在渤海和黄海收集的烟尘颗粒的形态、混合状态和老化机制。透射电子显微镜分析显示，涂层烟尘颗粒在海洋大气中占主导地位，占含烟尘颗粒的98%以上，平均混合状态指数（χ）为0.83。烟尘颗粒的分形维数（D_f）在北黄海为1.84 ± 0.05，在渤海为1.90 ± 0.08，在南黄海为1.96 ± 0.07，表明在长距离传输过程中发生了结构压实。相应的平均D_p/D_core比率（颗粒与核心尺寸比率）在渤海为5.3，在北黄海为4.2，在南黄海为3.9。值得注意的是，这些比率在海洋环境中比从中国北部到南部的区域传输过程中观察到的比率（3.54）要高，这表明在湿润的海洋空气中涂层生长增强。研究结果强调了海洋大气在加速烟尘老化方面的重要作用，从而导致烟尘的光吸收能力显著增强。我们的结果强调了在光学模型中纳入紧凑的形态、均匀的混合状态和厚涂层的重要性，以便进行准确的辐射强迫模拟。

引言

海洋覆盖了地球表面的70%以上，在全球气溶胶排放预算中起着关键作用。海洋气溶胶显著影响地球的辐射平衡、生物地球化学循环和区域空气质量（O'Dowd Colin和de Leeuw，2007）。同时，来自大陆的气溶胶，包括矿物颗粒、重金属、烟尘和有机物，被广泛输送到海洋空气中（Gallo等人，2023；Guo等人，2020；Li等人，2017；Mahowald等人，2018）。这些气溶胶的入侵可以影响海洋生产力、云的形成和海洋辐射平衡。

烟尘气溶胶（即黑碳）因其强烈的光吸收特性而特别值得关注（Bond等人，2013），这使它们成为全球变暖的主要贡献者（Ramanathan和Carmichael，2008）。新鲜的烟尘颗粒在大气传输过程中会经历化学混合和形态变化（Khalizov等人，2025），从而增强其光吸收和辐射强迫（Wang等人，2017；Wang等人，2021b；Yuan等人，2019）。例如，模型模拟表明，热带西太平洋地区的吸收性气溶胶（如烟尘）会导致强烈的负辐射强迫，同时也会加热大气（Williams等人，2022），从而影响海表温度、大气环流和海洋区域的水循环。准确观测海洋烟尘气溶胶对于改进辐射强迫模型和加深我们对气候动态的理解至关重要。

烟尘颗粒的老化过程涉及与大气气体和气溶胶的相互作用，这促进了涂层的形成并增强了内部混合。尽管之前的研究已经探讨了不同海洋区域的烟尘气溶胶（China等人，2015；Katich等人，2018；Ueda等人，2018），但关于污染严重的中国东部沿海地区海洋环境中烟尘的形态、混合状态和老化机制的研究仍然有限。最近的一项研究表明，在高湿度环境下，烟尘气溶胶表现出更紧凑的形态（Yuan等人，2019）。高湿度环境还促进了硫酸盐和二次有机物的形成，导致烟尘颗粒的涂层增长和光吸收增强（Wu等人，2016）。在海洋空气中高相对湿度条件下，烟尘涂层的水分变化使得烟尘的老化过程与干燥的大陆空气中的老化过程不同，这突显了进行比较研究以阐明烟尘颗粒老化机制的必要性。

研究表明，海洋烟尘主要与二次气溶胶混合（Dang等人，2022；Sun等人，2024；Xu等人，2021b），这表明了亚洲大陆气团的人为排放的影响。此外，船舶本身的排放是海洋区域烟尘的主要来源（Schlaerth等人，2021；Wu等人，2021）。研究证明，烟尘以及其他污染物可以影响海洋空气中的气候和云的形成（Douglas和L'Ecuyer，2021；Li等人，2024）。然而，对于靠近亚洲大陆的海洋区域的烟尘老化特性仍缺乏研究，尽管这些地区的烟尘混合现象显著，但受到的关注较少。

东亚是人为烟尘排放的主要来源（Xu等人，2021a）。位于亚洲大陆东侧的渤海和黄海是大陆烟尘气溶胶的接收器，为研究海洋环境中的烟尘气溶胶老化提供了独特的条件。在本研究中，2013年和2025年的研究巡航期间收集了气溶胶颗粒。使用透射电子显微镜（TEM）研究了海洋烟尘颗粒的形态、混合状态、尺寸和老化机制。我们的研究表明，像渤海和黄海这样的湿润海洋环境中的烟尘气溶胶会经历老化，形成紧凑的结构、厚涂层和均匀的混合。

章节摘录

气溶胶采集

2013年6月23日至7月10日，研究船“R/V Dongfanghong 2”在渤海和黄海进行了两次考察。采样地点和路线如图1所示。使用DKL-2单级级联撞击器（Genstar Electronic Technology，中国）将气溶胶收集到TEM网格上（碳类型B，300目铜网，Tianld Co.，中国）。撞击器的流速为1.0 L/min。假设颗粒密度为2 g/cm³（混合气溶胶群体的平均密度），

含烟尘颗粒的分类和混合状态

显微分析显示，单个新鲜烟尘颗粒的形态呈现出独特的链状聚集。TEM分析还可以确定烟尘颗粒是内部混合还是外部混合了其他成分（图2）。需要注意的是，由于样品储存和成像过程中挥发性涂层的蒸发，TEM图像中观察到的涂层量可能被低估了。在这里，我们将含有独特

结论

本研究阐明了湿润海洋空气中烟尘气溶胶的老化机制，重点研究了来自渤海和黄海的样本。涂层烟尘颗粒在海洋大气中占主导地位（98%），这是由于长距离传输和高湿度的影响。烟尘颗粒的压实，表现为分形维数（D_f > 1.80）的增加以及D_p/D_core比率的增加，表明在传输过程中发生了显著的结构变化。

CRediT作者贡献声明

梁旭：撰写——原始草稿，可视化，调查，数据管理，概念化。袁琦：撰写——审阅与编辑，方法学，调查。陈希瑶：撰写——审阅与编辑，调查。刘晓环：撰写——审阅与编辑，调查。高慧旺：撰写——审阅与编辑，调查。姚小红：撰写——审阅与编辑，调查。王圆圆：撰写——审阅与编辑，调查。于明洲：撰写——审阅与编辑，资源管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了中国国家自然科学基金（编号42205095）、中国国家重点研发计划（编号2024YFF0809402）以及由韩国政府（MSIT）资助的韩国国家研究基金会（NRF）的资助（编号RS-2024-00416902）的支持。