探索使用替代面粉来源和海洋生物质残渣制成的复合材料，用于开发可持续可降解的食品包装薄膜

《Food Hydrocolloids》：Exploring composites of alternative flour sources and marine biomass residues for sustainable degradable food packaging films

可持续包装材料开发：通过熔融共混与压缩成型制备了以色素玉米和 sorghum 面粉为主体的海洋藻类残渣（Gelidium corneum）复合薄膜，发现海洋生物质显著提升薄膜刚性和机械性能，同时改善光学特性与阻湿性，为农业和海洋废弃物资源化提供了新策略。

　　

埃娃·埃尔南德斯-加西亚（Eva Hernández-García）、阿纳扬西·埃斯卡拉恩特-阿布尔托（Anayansi Escalante-Aburto）、玛丽亚·何塞·法布拉（María José Fabra）、安帕罗·洛佩斯-鲁比奥（Amparo López-Rubio）

西班牙瓦伦西亚帕特纳（Paterna）农业化学与食品技术研究所（IATA）食品安全与保存部门，邮编46980

摘要

1. 本研究提出了一种创新策略，通过利用富含生物活性多酚和淀粉的彩色爆米花粉和高粱粉，结合来自Gelidium corneum（一种海洋生物质）的全纤维素残渣，来开发可持续薄膜，从而实现农业和海洋副产品的价值转化，作为传统塑料的替代品。Gelidium corneum是工业琼脂提取过程中的副产品。薄膜采用熔融复合和压缩成型工艺制备，其中爆米花粉或高粱粉与藻类残渣的比例为40:60（重量比），并与不含海洋生物质的对照薄膜进行了比较。研究考察了添加海洋生物质对薄膜性能的影响。结果表明，添加海洋生物质后薄膜的形态更加不均匀，光学性质发生变化：亮度、白度指数和透射率降低，同时由于色素相互作用，薄膜呈现出黄色和绿色色调；储存过程中这些性质进一步发生变化。总体而言，添加海洋生物质提高了薄膜的拉伸强度和刚性，降低了断裂伸长率，并通过淀粉的降解作用增强了其硬度。此外，生物质的存在还调节了薄膜的蒸汽渗透性、吸水性和疏水性。这些发现表明，将彩色爆米花粉和高粱粉与Gelidium corneum残渣结合使用，可以制备出具有环保特性的可持续复合薄膜。

引言

1. 塑料废弃物带来的环境挑战推动了人们努力开发可持续、可生物降解的包装材料。近年来，由于农业工业副产品和海洋生物质的丰富性、可再生性及其作为环保材料原料的潜力，人们对这些资源的利用越来越关注。在此背景下，利用农业工业残渣在受控温度和剪切条件下加工得到的热塑性淀粉，已成为生产适用于食品包装的可生物降解材料的有希望的候选材料（Muller等人，2017年；Nordin等人，2020年）。众所周知，淀粉的性质会因来源不同而有所差异（Zainuddin等人，2013年）。目前大部分淀粉来自谷物，尤其是玉米（Zea mays L.），年产量高达12亿吨（FAOSTAT，2021年；Zhang等人，2021年）。然而，不同品种的玉米（如彩色爆米花Zea mays var. ‘Everta’）具有不同的淀粉结构，可能成为生产可持续薄膜的替代材料。高粱（Sorghum bicolour）也是重要的淀粉来源，它是全球第五大产粮作物（Jabeen等人，2015年）。高粱和玉米的化学成分非常相似，主要成分包括淀粉、脂肪、蛋白质和多糖（Espitia-Hernández等人，2022年）。
1. 先前的研究已经报道了利用溶剂浇铸法制备含有甘油作为增塑剂的基于高粱淀粉的薄膜（Juliet等人，2023年）。尽管玉米和高粱淀粉中的直链淀粉含量较高，有利于形成适用于食品包装的坚硬薄膜，但这些薄膜的机械性能、耐降解性、防潮性和热稳定性较差（Debnath等人，2022年）。为了解决这些问题，人们尝试添加蛋白质和脂质（Colla等人，2006年；Habeych等人，2009年）或填料（如纤维素）。Gutiérrez和Alvarez（2017年）的研究表明，这些添加物可以有效改善淀粉基薄膜的整体性能。此外，彩色爆米花粉（红色、粉色、紫色、蓝色和黑色）和高粱粉（黄色和红色）含有花青素、类胡萝卜素等多酚和黄酮类化合物（Sánchez-Nu?o等人，2024年），这些成分可为包装材料赋予优异的功能特性（Singh等人，2022年）。Valderrama和Rojas de Gante（2014年）使用蓝色玉米粉成功制备了可生物降解薄膜。然而，目前尚未有研究利用彩色爆米花粉和高粱粉开发可生物降解薄膜的相关报道，因此这是一个值得探索的新领域。
1. 纤维素是最常用的亲水薄膜填料之一，因其相对丰富的储量、优异的机械性能和阻隔性能以及亲水特性而受到青睐，使其与淀粉相容。利用工业生产的富含纤维素的海洋残渣（如从红藻Gelidium corneum中提取的残渣，Martínez-Sanz等人，2019年）可以为薄膜生产提供丰富的纤维素来源。与陆地生物质不同，海洋资源不会与食品生产竞争，从而减轻了对粮食安全的担忧，并有助于降低成本。工业海洋生物质中的纤维素含量以及残渣的简单处理（无需纯化）将对薄膜的功能性和经济性产生积极影响。据我们所知，这是一种新颖的方法，因为此前尚未有研究报道过利用彩色爆米花粉和高粱粉与海洋残渣结合制备淀粉基薄膜。
1. 本研究采用了一种创新方法，将富含生物活性多酚和淀粉的彩色爆米花粉和高粱粉与Gelidium corneum残渣结合，通过熔融复合和压缩成型工艺制备可生物降解薄膜。Gelidium corneum是工业琼脂提取过程中的副产品。以往的研究主要使用纯化聚合物或简单填料制备淀粉基薄膜，而本报告首次协同利用了全谷物彩色粉和未经提纯的海洋生物质。该方法利用天然色素-多糖-蛋白质相互作用来调节薄膜性能，无需化学改性，并充分利用了未被充分利用的海洋残渣作为可持续、低成本的增强材料，从而提高机械强度、调节对水分的敏感性并赋予薄膜紫外线屏蔽性能。这种资源化策略不仅促进了循环生物经济的发展，还为功能性生物聚合物薄膜的设计开辟了新途径，利用了经过最小处理的富含色素的农业和海洋副产品。

材料

1. 本研究使用的彩色爆米花（Zea mays L. var. ‘Everta’）购自美国俄亥俄州哥伦布市的Black Jewell Popcorn公司，颜色包括蓝色、红色、紫色、黑色和黄色。两种黄色和红色高粱（Sorghum bicolour L.）品种中，黄色高粱品种由德克萨斯A&M大学（美国德克萨斯州）的实验田提供，红色高粱品种则从墨西哥克雷塔罗的本地供应商处购买。所有谷物样本均采购于2023年。

结果与讨论

1. 本研究通过熔融复合和压缩成型工艺，使用从Gelidium corneum红藻中提取的海洋生物质（重量比为40:60）与爆米花粉和高粱粉制备了不同颜色的薄膜。结果表明，不同配方的面粉以及海洋生物质的添加会影响薄膜的多种性能，进而影响其潜在的应用领域。

结论

1. 通过熔融混合和压缩成型工艺，成功制备了以彩色爆米花粉和高粱粉为原料的可生物降解复合薄膜，并加入了Gelidium corneum海洋生物质作为功能性增强剂。海洋生物质的加入显著改变了淀粉基矩阵的分子结构，促进了氢键、静电相互作用和疏水性的形成。

CRediT作者贡献声明

埃娃·埃尔南德斯-加西亚（Eva Hernández-García）：撰写、审稿与编辑、初稿撰写、研究、数据管理。 阿纳扬西·埃斯卡拉恩特-阿布尔托（Anayansi Escalante-Aburto）：撰写、审稿与编辑、初稿撰写、研究、数据分析、数据管理。 玛丽亚·何塞·法布拉（María José Fabra）：撰写、审稿与编辑、监督、资金获取、概念构思。 安帕罗·洛佩斯-鲁比奥（Amparo López-Rubio）：撰写、审稿与编辑、结果验证、资源协调、资金获取、概念构思。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文研究的已知财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢西班牙科学与创新部（Spanish Ministry of Science and Innovation）授予埃娃·埃尔南德斯-加西亚的Juan de la Cierva博士后培训合同（JDC2023-05I858-I），以及由MCIN/AEI/10.13039/501100011033资助的PID2022-138328OB-C21和PCI2024-153409项目。本研究还得到了EVOLVEPACK项目（PRIMA-Horizon 2020计划）的支持。Severo OchoaCenter of Excellence（CEX2021-001189-S）的认证也为此研究提供了支持，该认证同样由MCIN/AEI/10.13039/501100011033资助。