结合物理原理的条件化归一化流方法与多保真度学习技术，用于预测氢气缓冲气体环境中界面张力的变化，并进行不确定性分析

《International Journal of Hydrogen Energy》：Physics-infused conditional normalizing flows with multi-fidelity learning for predictive modeling and uncertainty analysis of interfacial tension in hydrogen cushion gas environments

氢能储存中界面张力（IFT）的预测与不确定性量化面临传统模型泛化能力差和不确定性分析不足的挑战。本研究提出物理引导条件正态化流多信度学习框架（PG-CNF-MF），整合物理约束、低保真代理模型与高保真实验数据，构建概率生成模型。通过SHAP分析、响应面及不确定性图揭示温度、压力、盐度及气体组成的关键影响，实验验证显示其R2>0.99，RMSE显著低于随机森林、核回归等基准模型，且能可靠量化预测区间。

　　

Mohammadali Ahmadi

化学与石油工程系，沙里夫科技大学（SUT），德黑兰，伊朗

摘要

精确预测界面张力（IFT）对于理解氢气缓冲气体系统中的多相行为至关重要，因为热力学参数和气体成分的变化会严重影响盖层的密封性和储存性能。尽管其重要性不言而喻，但IFT的实验测定仍然较为罕见且技术要求较高，而传统的基于数据的替代方法往往具有有限的外推能力和不足的不确定性量化能力。为了解决这些挑战，本研究提出了一种物理引导的条件归一化流与多保真度学习集成（PG-CNF-MF）框架，该框架将物理描述符、低保真度替代方法和高保真度测量结果结合在一个概率生成模型中。该方法能够捕捉复杂的非线性依赖关系，并提供校准后的预测分布。通过与最先进的机器学习模型（包括集成方法、基于核的方法和神经网络方法）进行基准测试，证明了其优越的准确性（R2 ≥ 0.99）和较低的均方根误差（RMSE），误差诊断也确认了最小的偏差和方差。SHAP分析和部分依赖图揭示了影响IFT的关键热力学和组成因素，而二维响应面和不确定性图则指出了易于外推的区域。因此，PG-CNF-MF建立了一个稳健、可解释且可转移的IFT预测替代模型，支持在地下氢储存及相关能源应用中的不确定性意识决策。

引言

向低碳能源系统的转型加剧了全球对地下氢储存的兴趣，因为它是大规模可再生能源整合和能源安全的关键推动因素[1,2]。在各种储存配置中，带有缓冲气体的枯竭气体储层和含水层由于其高容量和已建立的基础设施而成为可行的候选方案[3,4]。然而，富氢混合物与地层盐水之间的界面张力（IFT）在控制相稳定性、毛细作用捕获和整体储存完整性方面起着关键作用[5]。由于多组分相互作用的复杂性以及界面现象对温度、压力和盐度的强烈依赖性，准确表征储层条件下的IFT仍然具有挑战性[6,7]。尽管实验测量不可或缺，但往往受到操作成本和实际限制的制约[8]，因此需要可靠的预测模型，这些模型能够在不同的热力学条件下进行泛化，并提供稳健的不确定性量化。

除了实现准确预测外，量化不确定性对于可靠评估地下氢储存中的IFT也至关重要。明确估计预测不确定性可以识别模型可能不太可靠的条件，支持明智的实验规划，并有助于确保操作安全。通过在替代框架中纳入概率建模，可以系统地表征来自稀疏测量、非线性相互作用以及超出训练数据范围的外推所产生的不确定性，为IFT预测提供有意义的置信区间。

为了解决这些挑战，最近的研究越来越多地采用机器学习（ML）方法来预测含缓冲气体和不含缓冲气体的氢-盐水系统中的IFT。这些努力涵盖了从传统的基于回归的方法到先进的集成学习器和神经网络的各种算法，每种方法都在探索热物理相互作用和输入敏感性的不同方面。表1总结了该领域的代表性贡献，突出了应用的ML模型的多样性、研究的系统配置以及从它们的预测性能中获得的关键见解。总体而言，这些工作展示了数据驱动方法近似复杂界面行为的潜力；然而，它们也揭示了在泛化能力、在稀疏或噪声数据下的稳健性以及系统结合基于物理的约束方面的局限性。

在这项研究中，我们提出了一个混合建模框架，该框架结合了领域知识特征工程、先进的机器学习算法和物理引导的条件归一化流来预测氢气缓冲气体系统中的IFT。该框架结合了低保真度替代方法的效率和高保真度模型的准确性，并通过概率校正来捕捉分布行为和量化预测不确定性。通过与一系列成熟的机器学习技术进行基准测试，我们证明了所提出方法在准确性和可靠性方面的优越性。此外，还结合了如SHAP分析之类的可解释性工具来增强可解释性，提供了对IFT变化支配因素的物理洞察。这种方法论的整合为推进氢储存研究中的预测建模建立了一条稳健且可解释的路径，最终有助于安全高效地部署地下能源储存技术。

本研究提出了几项新颖的贡献，这些贡献超越了传统的机器学习应用，用于预测氢-缓冲气体-盐水系统中的IFT。首先，我们开发了一种物理引导的条件归一化流（PG-CNF-MF），它将工程化的热力学和组成描述符直接嵌入到一个概率生成框架中，从而能够对复杂、异方差和多模态的残差分布进行建模。其次，我们实施了一种多保真度学习策略，将低保真度替代预测与高保真度残差校正相结合，提高了计算效率并在不同的热力学条件下增强了预测的泛化能力。第三，该框架提供了稳健的不确定性量化，提供了经过实证验证的校准预测区间，这是先前确定性模型所缺乏的特性。第四，通过SHAP分析、部分依赖图和联合响应面，该方法提供了机制上的可解释性，使模型输出与已建立的物理化学原理保持一致。最后，我们将PG-CNF-MF与一系列最先进的机器学习算法进行了基准测试，证明了其在预测准确性和不确定性校准方面的优越性能，证明了该框架是进行风险意识氢储存设计的可靠工具。

部分内容摘录

基于树的集成方法

基于树的集成模型通过递归划分输入空间并结合多个学习器的预测来近似非线性函数[[17], [18], [19]]。单个决策树通过将特征空间分割成不相交的区域，并为每个区域分配一个常数预测值，从而预测输出$\stackrel{?}{y}$ $R_m$ $c_m$ $\sum _m^{}{I}_{(x\in R_m}$ 其中 $\stackrel{?}{y}\left(x\right)=\sum _m^{}{c}_{m}I(x\in R_m$ 其中 $R_m$ 是区域 $I_{}$