基于外延LiNbO?薄膜的鲁棒神经形态忆阻器，具备可重构的光电控制铁电极化特性

《Materials Today》：Robust neuromorphic memristors with reconfigurable light-electric control ferroelectric polarization based on epitaxial LiNbO 3 films

基于LiNbO3薄膜的光控抗疲劳铁电忆阻器研制及其在图像边缘检测中的应用。采用脉冲激光沉积法制备Pd/LNO/Nb-STO异质结器件，通过Li+和Nb5+双离子协同位移机制实现13.13 V/μm低电场下超过10^12次循环稳定性，光控实现非破坏性极化反转，支持LTP/LTD等突触可塑性行为模拟，图像边缘检测SSIM达0.83，PSNR 36.45 dB，为神经形态视觉系统提供光电协同新策略。

　　

裴一飞|何坤鹏|刘超|杨彪|何辉|王凯阳|李长亮|侯月|赵建辉|王林霞|郭建新|闫晓兵

河北大学物理科学与技术学院，保定071002，中国

摘要

光控铁电突触器件因其极低的功耗、低串扰和高速特性而受到了广泛关注。然而，传统的钙钛矿（ABX₃）材料难以通过单离子位移机制被光控制，并且在反复极化反转后容易发生疲劳，这限制了铁电忆阻器的应用。LiNbO₃的铁电性源于Li⁺和Nb⁵⁺离子的协同位移，这一过程能够均匀应力、抑制缺陷聚集、实现光控极化切换，并显著提高器件的耐久性。在这里，我们基于外延LiNbO₃薄膜制备了一种低电场、稳定且可重构的铁电忆阻器。通过电控LiNbO₃中Li⁺和Nb⁵⁺的双离子运动，该器件在13.13 V的电场下表现出超过95%的高产率以及超过10¹²次的耐久性。即使经过10天的连续测试，其性能仍然稳定。此外，在光控下通过不完全的极化反转实现了器件的可变性；在微观层面上观察到由光和电引起的铁电极化，理论计算揭示了其背后的物理机制。该器件的光可调性使我们能够在不需要擦除的情况下进行图像边缘检测，并能够在软件层面快速更换操作符，其结构相似性（SSIM）为0.83，信噪比（PSNR）为36.45 dB。这项研究为开发光电协同的类脑视觉系统提供了新的策略。

引言

在过去的几十年中，模拟人脑功能的类脑计算技术发展迅速，高性能的人工电子突触是其成功的关键[1]、[2]、[3]。视觉系统是人类从外部世界获取信息的主要途径，占信息摄入量的70%以上，而光敏性在生物感知中起着核心作用[4]、[5]。因此，由于光信号具有非破坏性、非接触性、高带宽、高传输速度和低能耗等优点，它们已被广泛用作突触器件中的常见且易于调节的刺激[6]、[7]。铁电忆阻器凭借其简单高效的结构，解决了传统忆阻器中导电丝的不稳定性问题[8]。由于能够精确控制铁电材料的极化状态，它具有快速切换特性、低功耗和高集成度，成为最有前景的突触器件之一[9]。通过光诱导铁电忆阻器的极化反转，可以在单个器件中实现传感、存储和计算功能，避免了传统架构中由于物理分离导致的高能耗、时间延迟和高硬件成本问题[10]、[11]、[12]、[13]、[14]、[15]、[16]。基于传统电控的光信号的引入结合了光子学和电子学的优势，在类脑计算领域展现了巨大的潜力。 传统钙钛矿（ABX₃）材料的铁电性主要源于B位离子的位移[17]。这种单离子铁电材料在极化切换过程中需要克服更高的能量障碍，这不仅增加了能耗，还限制了其在光电子应用中的性能[18]。此外，在反复极化反转的过程中，晶格缺陷会移动并聚集形成缺陷簇。这些缺陷簇对铁电畴的运动产生强烈的钉扎效应，限制了它们的移动性，使得极化反转变得困难，最终导致疲劳和失效，这是一种不可逆的损伤[19]。为了解决传统单离子铁电材料的疲劳问题，迫切需要开发抗疲劳的铁电材料。令人兴奋的是，铌酸锂（LiNbO₃，简称LNO）因其Li⁺和Nb⁵⁺的双离子运动而表现出铁电性[20]。一方面，Li⁺和Nb⁵⁺不同的能量障碍使得实现光控铁电极化成为可能。在这种双离子位移机制下，Li⁺和Nb⁵⁺的协同运动导致极化状态的变化[21]。由于应力分布更加均匀，晶格缺陷不太可能在特定区域聚集，从而减缓了疲劳过程中缺陷簇的形成，有利于提高器件的耐久性。另一方面，新兴的LNO薄膜技术在集成光子学研究中受到了广泛关注，因为LNO在光照下会产生电场[22]、[23]。当LNO薄膜被光照时，光子会产生电子-空穴对。这些光载流子受到铁电薄膜退极化产生的内置场的驱动而分离，从而使得传输方式从扩散转变为漂移，抑制了复合现象并增强了光学响应[24]。这种非接触和非破坏性的控制方法不仅能够精确调节材料的极化状态，还显著提高了存储性能，并将传感、存储和计算集成到视觉模拟功能中[25]。这些特性使LNO薄膜成为开发能够协同控制电和光诱导的铁电极化的先进机器视觉系统的理想候选材料。 在本文中，我们使用脉冲激光沉积（PLD）方法设计并制备了一种Pd/LNO/Nb-STO（Nb:SrTiO₃）可重构铁电忆阻器。对器件的微观结构进行了表征，结果表明生长出了高质量的LNO外延薄膜。通过电控LNO中Li⁺和Nb⁵⁺的双离子运动，该器件在低电场（13.13 V/μm）下表现出可重复的电阻切换行为，耐久性超过10¹²次循环，长时间保持特性（>8.64 × 10⁵ s），并且在100次循环测试中十个器件的I-E特性产率超过95%[26]、[27]。该器件可以实现双向调制和脉冲控制，并成功模拟了长期增强（LTP）、长期抑制（LTD）、兴奋性突触后电流（EPSC）、配对脉冲 facilitation（PPF）和尖峰时序依赖性可塑性（STDP）等基本突触行为。无法完全通过光反转铁电极化使得器件具有光可变性。在微观尺度上，观察到由光和电场引起的铁电极化反转，随后影响了半导体的电子迁移率和光电特性。物理机制通过第一性原理计算得到了解释。一般的边缘检测基于电控，而我们实现了基于光的边缘检测。利用器件的光可变性，我们能够在不需要擦除的情况下进行图像边缘检测，并能够在软件层面快速更换操作符。使用软件和硬件获得的边缘处理结果进行了比较，结构相似性（SSIM）为0.83，信噪比（PSNR）为36.45 dB，表明这两种方法获得的边缘检测图像具有良好的结构相似性和低失真度，验证了这种方法的可行性。该器件被用于构建实际电路，成功实现了交通标志的边缘检测。这项研究为扩展可重构铁电忆阻器和具有集成高性能、存储能力、稳定性和光电协同性的紧凑型类脑视觉系统提供了新的机会。

基于LNO的忆阻器架构和特性

人类学习在很大程度上依赖于视觉，这是获取外部世界知识的主要方式[28]。值得注意的是，在视觉系统中，光信号由视网膜上的光感受器转换为电信号（图1a），并通过突触在神经元之间传递。因此，光突触是实现视觉仿生系统的最重要前提之一。

结论

总结来说，我们报告了一种基于Pd/LNO/Nb-STO的光控和可重构铁电忆阻器，该忆阻器使用了PLD设备生长了高质量的外延LNO薄膜。在双离子位移机制的电控下，该器件在13.13 V/μm的低电场下表现出极强的稳定性，重复电阻切换行为超过10¹²次，保持特性超过8.64 × 10⁵ s。我们对10个器件进行了100次的I-E测试。

实验部分

器件制备：用丙酮对Nb-STO基底进行5分钟超声清洗以去除表面杂质。清洗后，再用酒精进行5分钟超声清洗。用氮气干燥后，将其固定在样品台上，然后将基底和LNO靶材依次放入脉冲激光沉积（PLD）设备的真空腔室中沉积LNO功能层。将腔室压力降至5 × 10^-4 Pa...

CRediT作者贡献声明

裴一飞：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草稿，监督，资源管理，项目管理，方法论，资金获取，数据管理。何坤鹏：数据管理。刘超：数据管理。杨彪：数据管理。何辉：数据管理。王凯阳：数据管理。李长亮：数据管理。侯月：数据管理。赵建辉：撰写 – 审稿与编辑，监督，方法论，数据管理。王林霞：数据管理。郭建新：数据管理。闫晓兵：

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家重点研发计划“纳米前沿”关键专项项目（项目编号2021YFA1200502）、国家重点研发项目培育项目（项目编号92164109）、国家自然科学基金（项目编号62504069）、河北省优秀青年人才支持计划（项目编号70280011807）以及河北大学自然科学跨学科研究计划（DXK202101）的财政支持。