基于自旋-转角-层耦合效应的交替磁体双层结构中太赫兹响应的电场调控

《Advanced Science》：Electric-Field Control of Terahertz Response via Spin-Corner-Layer Coupling in Altermagnetic Bilayers

这篇综述提出了一种在二阶拓扑交替磁体双层结构中实现太赫兹（THz）波吸收、发射强度乃至偏振态电场调控的新机制——自旋-转角-层耦合（SCLC）。该机制通过电场调控层间电子，实现了对转角自由度与自旋自由度的协同操控。文章以双层Ni2ZrI6纳米盘为原型，展示了超低静电场即可实现转角态的自旋与层极化双翻转，为开发纳米尺度、电控THz自旋电子学平台提供了新途径。

　　

1 引言

太赫兹（THz）波因其在高速无线通信、非侵入式传感及工业质量控制等领域的广泛应用而备受关注。实现对其有效调控具有重要科学意义和应用价值。电场作为半导体电子学和自旋电子学中最成熟的外部调控手段，已被成功用于操控电荷与自旋自由度。将电场的控制能力拓展至THz电磁波调控，是THz自旋电子学这一新兴前沿领域的核心策略。近年来，二维二阶拓扑绝缘体（SOTI）因其受对称性保护的、局域于晶体边缘交汇处的转角态而受到重视。由二维SOTI构建的纳米盘可视为一种量子点，具备一种新的自由度——转角自由度。另一方面，交替磁体材料区别于传统的铁磁和反铁磁体，具有净磁化强度为零但电子结构自旋劈裂的特性。近期突破表明，在交替磁体双层结构中电操控自旋自由度是可行的。将SOTI双层纳米盘的转角、层自由度与交替磁体的本征自旋自由度相结合，形成了交替磁体双层SOTI纳米盘这一有望实现电场操控自旋与转角的平台。此外，转角态之间的跃迁可能产生具有显著偏振依赖性的THz激发，从而实现高效的THz响应电场调控。低能模式和元激发通常位于电磁波谱的0.1-10 THz范围。太赫兹扫描近场光学显微镜（THz-SNOM）克服了传统远场THz光谱的衍射极限，为在纳米尺度观测此类响应提供了可能。

2 结果与讨论

2.1 具有分数化转角电荷的SOTI双层结构

双层Ni₂ZrI₆属于空间群P312（No. 149），被预测具有动力学稳定性，并具有层间反铁磁结构。其自旋极化能带结构显示，在K1-K2路径上出现自旋劈裂，且两个自旋通道均存在值为1.44 eV的带隙。面内二重旋转对称性C_2y联系着具有相反自旋的两个层，对于双层Ni₂ZrI₆中d波交替磁性的出现至关重要。通过计算旋转拓扑不变量，发现对于保持C₃对称性的Ni₂ZrI₆纳米盘，其自旋向上和自旋向下通道的转角电荷Q_c均分数化量子化为e/3，这表明两个自旋通道的能隙均具有非平庸拓扑性，因此双层Ni₂ZrI₆是一种d波交替磁性SOTI。

2.2 自旋-层耦合且方向依赖的转角

对C₃对称性保持的双层Ni_{2ZrI6纳米盘的研究发现，在其有限尺寸六角纳米盘的能量谱中，存在两组三度简并的态，其空间分布确认这些态确实是局域在纳米盘六个转角中某三个上的转角态。有趣的是，这两组转角是纳米盘的方向依赖转角，分别称为转角α和转角β。通过定义转角态的自旋极化和层极化，可以确认转角α和转角β完全分布在自旋向上且位于顶层。而在另一自旋通道中，也存在两组三度简并的转角态，它们完全分布在自旋向下且位于底层。在Ni2ZrI6纳米盘中，由于交替磁性，具有相反层极化的方向依赖转角必须成对出现且具有相反的自旋极化，这揭示了自旋-层耦合转角态的本质，并导致了SCLC效应。}

2.3 电场诱导具有双开关（P_L和P_S）的转角

自旋轨道耦合（SOC）的引入导致能带自旋劈裂，使得具有相同动量但相反自旋的态在能量上不再简并。在双层Ni₂ZrI₆中，靠近费米面的导带主要由Ni原子的d轨道形成，而Ni作为重元素增强了SOC效应，使导带向费米能级移动，将带隙从1.44 eV减小至1.1 eV。值得注意的是，当考虑SOC时，Ni₂ZrI₆纳米盘中的SOTI性质和自旋-层耦合转角基本保持不变。在有无外电场情况下计算纳米盘的能量谱发现，由于SOC，具有相反P_S和P_L的转角α和转角β耦合成了六度简并的转角A。类似地，转角γ和转角δ耦合成了转角B。其空间分布与无SOC时的相应转角态几乎相同，反映了自旋-层耦合转角在SOC下的鲁棒性。有趣的是，由于SCLC和方向依赖转角的存在，可以预见通过电场能够实现转角P_L符号的开关。在正电场下，转角A中的转角α会转变为转角γ；而在负电场下，转角A中的转角β会反转为转角δ。因此，通过反转电场方向，可以实现方向依赖转角α和β的P_S和P_L符号的双重开关。其原理在于自旋-层锁定使得可以通过电场调制层，进而控制自旋取向。电场打破了反演对称性：正电场提高了顶层转角态的能量，负电场则提升了底层转角态的能量，导致转角的自旋排列随着转角的层排列的反转而发生相应的反转。

2.4 THz响应的电场调控

Ni₂ZrI₆纳米盘的转角态能隙仅为几个meV，对应着THz频率范围的电磁波，这种行为是转角态量子点所独有的。THz响应可以通过吸收度来定量描述。计算只考虑转角态之间的跃迁，因为其他态间的跃迁超出了THz频率范围。首先考虑电子占据一半转角态的情况。此时在约0.5 THz处观察到吸收峰。在此构型下，占据和未占据的转角态分布在上下两层，允许层内跃迁，因此具有较大的振子强度和显著的吸收峰。然而，当施加向上或向下的电场时，占据的转角态完全分布在某一层，而未占据态被限制在相反层，这种空间分离抑制了层内跃迁，导致振子强度显著降低和吸收峰强度大幅减弱。同时，占据与未占据转角态之间能隙的增大会引起吸收峰蓝移。当电场强度达到约0.0012 eV/?时，峰值移至近2 THz。接下来考察电子占据三分之一转角态的情况。吸收峰仍位于0.5 THz。与半占据情况相反，施加电场会产生相反的效果：吸收峰强度显著增加，同时其位置红移至约0.1 THz。这是因为占据和未占据的转角态仍分布在同一层内，使得层内跃迁成为可能，从而显著增强了吸收峰。同时，占据与未占据态之间能隙的减小导致了观察到的红移。此外，在向上电场下，吸收峰主要由自旋向下电子贡献，而向下电场则导致自旋向上电子的贡献。因此，虽然反转电场方向时吸收峰的位置和强度相对不变，但贡献吸收的不同自旋会导致跃迁偶极矩方向的变化，这使得材料在电场切换时对不同偏振态的THz电磁波表现出不同的吸收能力。

3 总结

本工作提出了耦合转角、自旋和层自由度的新概念——SCLC。SCLC源于自旋-层耦合的转角态，其特征是转角表现出相反的P_S和P_L。基于第一性原理计算，预测了以AA堆垛的交替磁体双层Ni₂ZrI₆构建的纳米盘是首个具有SCLC的平台。由于Ni₂ZrI₆纳米盘中的SCLC效应，反转外电场方向可以实现转角P_S和P_L符号的双重开关，从而有效调控THz响应。SCLC效应在尺寸减小时保持鲁棒，且Ni₂ZrI₆纳米盘完全在纳米尺度运行，为THz自旋电子学提供了一个紧凑且电驱动的平台。