基于PMF与MixSIAR模型联合解析典型平原河网区硝酸盐定量来源及其环境意义

《Environmental Science: Advances》：Quantitative sources of nitrate in typical plain river network areas by a combined PMF and MixSIAR approach

本文推荐采用正矩阵分解（PMF）模型与稳定同位素混合模型（MixSIAR）相结合的方法，系统量化典型平原河网区硝酸盐（NO3?）污染来源。研究揭示工业废水（贡献超40%）、农业活动、生活污水及水产养殖废水是主要污染驱动因素，并明确河网中硝化作用显著而反硝化微弱。成果为平原河网硝酸盐污染控制提供了关键科学依据。

　　

研究背景与意义

平原河网区人类活动加剧导致硝酸盐（NO₃^?）污染日益严重，引发水体富营养化等环境问题。明确NO₃^?来源是精准防控污染的关键。传统方法难以追踪隐蔽排放源，而稳定同位素技术结合多元统计模型为定量解析污染来源提供了新途径。

研究区域与方法

以浙江上虞沿海的渝北平原河网为研究对象，该区域河网总长157公里，主要包含团结河与东进河两条干流。根据土地利用类型将研究区划分为农业区、滩涂区、水产养殖区、温室区及工业区。研究于2023年4月采集15个水样，检测氨氮（NH₄⁺）、总氮（TN）、硝酸盐氮同位素（δ¹⁵N–NO₃^?）和氧同位素（δ¹⁸O–NO₃^?），并结合PMF模型和MixSIAR模型进行源解析。

水体理化与同位素特征

渝北平原河网TN浓度为1.31–3.31 mg L^?1，NO₃^?浓度范围为0.62–1.54 mg L^?1，占TN比例达70%以上，且下游浓度高于上游。δ¹⁵N–NO₃^?与δ¹⁸O–NO_{3^?值在东部河网分别为3.89‰–9.08‰和3.29‰–6.93‰，西部河网分别为6.23‰–7.77‰和5.76‰–7.18‰，同位素值空间差异显著。}

PMF模型解析污染来源

PMF分析识别出四大污染源：工业废水（贡献42.6%）、农业活动（25.5%）、生活污水（20.3%）和降雨径流（10.6%）。其中工业废水对氟离子（F^?）、总磷（TP）等指标贡献显著，农业源对多数水质参数影响广泛，生活污水与阴离子表面活性剂（a-ASS）和生化需氧量（BOD₅）密切相关。

氮转化过程分析

河网水体溶解氧（DO）浓度高（4–9 mg L^?1），pH值为6.5–8，适宜硝化反应进行。DO与TN、NO₃^?呈正相关，且δ¹⁸O–NO₃^?实测值高于理论计算值，证实硝化作用强烈。反硝化作用因DO浓度过高而几乎未发生，δ¹⁵N与δ¹⁸O比值（1.04:1–1.31:1）及回归斜率（0.41）均未达到反硝化特征阈值。

MixSIAR模型量化来源贡献

通过δ¹⁵N和δ¹⁸O双同位素示踪，将工业废水细化为化工、制药和印染废水。MixSIAR结果显示，工业废水整体贡献45.92%（化工17.26%、制药13.95%、印染14.72%），农业源占22.97%，生活污水占17.97%，水产养殖占13.14%。上游以农业和生活污染为主，下游工业废水贡献显著提升，其中化工废水占比达27%。

结论与展望

研究通过多模型联合解析，明确渝北平原河网NO₃^?污染以工业废水为主导，且氮转化以硝化为主。成果为平原河网区硝酸盐污染管控提供了精准的源解析方法和空间靶向治理策略。