结构-性能关联揭示MoS2纳米花吸附剂在染料污染水体可持续治理中的应用潜力

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Structure–Performance Insights into MoS 2 Adsorbents for Sustainable Dye-Contaminated Water Treatment

本文针对水体合成染料污染治理难题，系统研究了MoS2纳米花吸附剂的结构-性能关系。通过调控Mo:S前驱体比例(1:1-1:10)和反应时间(4-24 h)，发现MoS2-(1:5)-4h材料对亚甲基蓝(MB)和结晶紫(CV)的吸附容量分别达160.0 mg g-1和234.5 mg g-1，且在真实市政废水中保持>90%去除率。研究为设计高效可持续的水处理材料提供了重要见解。

　　

合成染料对水环境的污染已成为全球性的环境挑战。纺织、印刷、化妆品等工业排放的染料废水，即使浓度低至1 mg L^-1也会对水生生态系统造成显著影响，其中阳离子染料如亚甲基蓝(MB)和结晶紫(CV)因其高毒性和生物累积性而备受关注。尽管已有多种处理技术，但吸附法因其简单高效而显示出独特优势。二硫化钼(MoS₂)作为类石墨烯二维材料，具有高比表面积和可调表面性质，在染料吸附领域展现出巨大潜力，但其结构-性能关系尚未明确建立，限制了其实际应用。

本研究发表在《Journal of Environmental Chemical Engineering》，通过系统研究Mo:S前驱体比例(1:1-1:10)和反应时间(4-24 h)对水热合成MoS₂纳米花结构性能的影响，揭示了材料组成、结构与染料吸附性能之间的内在关联。研究发现MoS₂-(1:5)-4h材料表现出最优性能，对MB和CV的吸附容量分别达到160.0 mg g^-1和234.5 mg g^-1，且在真实废水环境中保持稳定性能。

研究采用多种表征技术：通过X射线衍射(XRD)分析晶体结构，傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征表面化学，扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)观察形貌，比表面积分析(BET)测定孔结构，zeta电位分析表面电荷，热重分析(TGA)评估热稳定性，元素分析确定化学组成，紫外-可见分光光度法测定染料浓度。

3.1. 产率考量

研究表明前驱体比例是影响产率的主要因素。Mo:S比例为1:1时产率45.8-76.5%，而1:5和1:10比例下产率更高(73.0-102.4%)，反应时间对产率影响较小。

3.2. 结构、形貌和物理化学表征

FTIR证实所有样品均形成MoS₂特征结构。XRD显示低硫比例(1:1)主要生成2H相，而富硫条件(1:5,1:10)形成1T/3R/2H混合相。SEM显示所有样品均呈现三维花状结构，硫比例增加导致更开放的层状结构。BET分析表明MoS₂-(1:5)-4h具有最大比表面积(53.5 m²g^-1)和孔容(0.255 cm³g^-1)。zeta电位证实材料表面带强负电荷(-43.4 mV，pH=6)，有利于阳离子染料吸附。

3.3. 吸附研究

3.3.1. 目标污染物和吸附剂选择

初步实验筛选出MB和CV作为模型污染物。MoS₂-(1:5)-4h在10分钟内对20 mg L^-1染料去除率>95%。

3.3.2. 吸附剂配方选择和pH影响

系统比较九种MoS₂材料性能，确定MoS₂-(1:5)-4h为最优配方。pH实验表明在4-8范围内吸附性能稳定。

3.3.3. 吸附动力学和机制

动力学研究表明Elovich模型拟合最佳(R²>0.99)，表明吸附涉及化学吸附和表面异质性。颗粒内扩散模型显示吸附过程包含膜扩散和颗粒内扩散多个步骤。

3.3.4. 等温线

Sips模型最佳描述吸附行为，表明MoS₂表面存在能量非均质性。Langmuir模型计算的最大吸附容量为MB 160.0 mg g^-1，CV 234.5 mg g^-1。

3.3.5. 可重复使用性

经过五次吸附-脱附循环，材料对CV保持90.1%去除率，对MB为71%，证明良好再生能力。

3.3.6. 吸附机制

FTIR和Raman分析表明吸附主要通过静电吸引主导，氢键和扩散过程补充。MB吸附引起MoS₂拉曼位移，表明较强界面相互作用。

3.3.7. 真实废水基质中的吸附性能

在市政污水处理厂出水(WWTP-H₂O)中，材料对单一和混合染料均实现完全去除，废水基质表现出缓冲pH变化的有益效应。

3.3.8. MoS₂储存稳定性

四个月储存实验显示，空气储存样品性能最佳，因表面氧化形成含氧官能团增强吸附能力，而氮气储存样品性能下降。

研究结论表明，通过精确控制合成条件可优化MoS₂纳米花的结构性能，MoS₂-(1:5)-4h材料结合高比表面积、强负表面电荷和开放层状结构，在染料吸附方面表现优异。材料在真实废水环境中的良好性能、长期储存稳定性和可重复使用性，为其在实际水处理中的应用奠定了坚实基础。该研究不仅阐明了MoS₂基吸附剂的结构-性能关系，还为设计高效、可持续的水处理材料提供了重要指导。未来研究可聚焦于复杂污染物体系、多功能复合材料开发以及连续流工艺优化，进一步推动MoS₂基材料在实际水处理中的应用。