超高分辨率扫描电镜成像机制的新探索：SE2电子对亚纳米分辨率的贡献颠覆传统认知

《Advanced Science》：A Quest for the Mechanism of Ultrahigh Resolution SEM Imaging

这篇综述通过建立明确的SE1/SE2定义和先进的蒙特卡洛模拟框架，颠覆了传统扫描电镜（SEM）成像中“SE1决定分辨率、SE2形成背景”的认知。研究揭示SE1和SE2在发射特性上并无本质差异，关键在于其空间分布受局部三维形貌调制。模拟金纳米颗粒表明，颗粒边缘附近形貌调制的SE2电子对实现亚纳米分辨率（~0.8 nm）有显著贡献，而镜内探测器对SE3的排除也增强了分辨率。该工作为理解超高分辨率SEM成像的物理机制提供了统一解释。

　　

引言

扫描电子显微镜（SEM）中，当电子束轰击固体样品时，会发射出各种电子信号。能量低于50 eV的被称为二次电子（SE），是表征表面形貌的理想信号。传统观点将二次电子分为SE1和SE2：SE1由入射电子在束斑附近直接产生，被认为决定图像分辨率；SE2由背散射电子在运动过程中产生，发射范围更广，通常被认为主要贡献背景信号，降低图像对比度。然而，由于缺乏明确的、可用于蒙特卡洛模拟的SE1/SE2定义，二者与空间分辨率的定量关系从未被严格建立。实现亚纳米分辨率SEM成像的物理机制也一直不清楚。

二次电子分类

本研究建立了三种可计算追踪的SE1/SE2定义，旨在定量研究其发射特性。

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  定义1与定义2：这两种定义引入了表面层的概念。SE1被定义为第一代二次电子的产生深度（z_g1）小于特定表面层厚度（例如~1-2 nm），且产生该电子的初级电子（零代电子）在该点的运动方向与入射方向的夹角（θ_g1）小于某个临界角（定义1为45°，定义2为90°）。不满足SE1条件但最终发射的二次电子被归类为SE2。定义2采用了更严格的SE1判据。
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  定义3：为避免复杂表面形貌下表面层定义的困难，定义3不依赖任何几何参数。它通过追踪发射电子的完整路径，比较其最大深度（d_max）和终点深度（即发射深度，d_end）。如果d_end= d_max，表明初级电子轨迹整体向前运动，激发的二次电子为SE1；如果d_end< d_max，则表明路径发生反向，该电子被归为SE2。此定义更接近SE1/SE2的传统概念。

结果与讨论

径向与横向分布

通过模拟计算二次电子发射的强度分布I_SE(x,y)及其径向分布I_SE(r)和横向分布L_SE(x)，研究发现SE1的发射高度集中在束斑附近（~1 nm），且此半径在不同初级能量下基本恒定。而SE2的发射范围则宽得多，并且具有能量依赖性，随初级能量增加而迅速展宽。加权径向分布（I′_SE(r) = (N_SE1/N_SE) I_SE1(r) + (N_SE2/N_SE) I_SE2(r)）显示，SE1在原点附近的强度远高于SE2。

径向分布统计

通过计算包含68%特定电子的圆半径（R，即68百分位数）、径向分布的期望值<r>和标准差σ_r等统计量，进一步量化了SE1和SE2的空间特性。对于金（Au）等重元素，在所有定义下，SE2和总SE的半径随初级能量快速增加，在30 keV时R可达数百纳米。这表明若按传统观点，SE2的广泛发射会严重劣化分辨率，与实际观测到的亚纳米分辨率相矛盾。

发射深度分布

加权深度分布表明，SE1和SE2的最大产生深度没有显著差异，分布曲线形状相似，只是SE1在表面区域的强度略高于SE2。因此，发射深度本身并非导致超高分辨率的关键因素。

角分布与能分布

SE1和SE2的角分布均遵循余弦定律，没有明显区别。二者的能量分布也不存在根本性差异，无法通过能量来区分它们。

SE2的作用与微型法拉第杯效应

为解释理论与实践的矛盾，研究模拟了金基底上金纳米颗粒（直径10 nm，间距5 nm）的线扫描剖面。结果颠覆了传统认知：不仅SE1，SE2也对亚纳米分辨率图像有主要贡献。关键在于，局部三维形貌调制了SE2的空间发射。

当电子束入射到颗粒边缘等凸起区域时，形貌允许SE1和SE2有更高的逃逸概率，增强了信号。相反，当电子束入射到颗粒间的狭小间隙（凹处）时，周围的颗粒结构如同一个“微型法拉第杯”，有效地抑制了远离入射点的SE2发射。这种调制效应使得在间隙区域检测到的SE2信号显著减弱，从而在颗粒和间隙之间形成了高对比度。研究表明，SE2信号在亚纳米分辨率成像中不可或缺，其贡献并非简单的背景噪声，而是被样品形貌有效调制，并参与了高分辨率图像对比度的形成。

边缘锐度与分辨率

通过卷积有限束斑尺寸（d_p）后的线扫描强度剖面，并评估其边缘锐度（如d_25-75），研究发现即使束斑尺寸约为1 nm，包含SE1和SE2信号的总信号也能实现约0.8 nm的亚纳米分辨率。这表明，实现超高分辨率SEM成像的关键因素除了减小电子束斑外，还包括镜内探测器有效排除SE3等杂散电子，以及样品形貌对SE2发射的调制作用（微型法拉第杯效应）。

局限性与进一步讨论

模型基于理想化光滑表面和规则形状颗粒，而实际样品形貌更复杂。未来的工作可纳入更真实的表面粗糙度、绝缘样品充电效应，并将模型扩展到二维材料、量子点等新兴纳米材料体系。尽管如此，当前模型揭示了形貌调制SE2发射这一核心物理机制，为理解超高分辨率SEM成像提供了统一的基础。

结论

本研究通过精确定义SE1/SE2并利用高精度蒙特卡洛模拟，颠覆了SE2劣化分辨率的传统观点。研究结果表明，SE1和SE2除空间分布范围不同外，发射特性无本质区别。实现亚纳米分辨率SEM成像的关键在于：1）镜内探测器有效排除SE3；2）纳米尺度的样品形貌（微型法拉第杯效应）对SE2发射空间分布的有效调制，使其在凸起区域增强、在凹陷区域减弱，从而贡献于高图像对比度。这项工作为SEM图像对比度形成机制提供了新的物理见解，并对半导体检测、材料科学和生物成像中的高分辨率分析具有重要意义。

蒙特卡洛模型

模拟采用了最新的电子弹性与非弹性散射截面。弹性散射基于Mott的相对论截面，非弹性散射采用介电函数理论框架。模型能够处理任意三维几何形状，并已通过大量实验数据验证。电子的传输过程跟踪了包括级联过程在内的完整散射历史。电子发射概率由考虑表面势垒的量子力学透射函数决定。