非晶Ga2O3薄膜及其宽温域耐受型日盲紫外光电探测器在极端环境应用中的研究

《Advanced Electronic Materials》：Amorphous Ga2O3 and Temperature-Tolerant Solar-Blind Ultraviolet Photodetectors for Extreme Environments

本文报道了采用等离子体增强原子层沉积（PEALD）技术制备的非晶Ga2O3薄膜及其日盲紫外（UV）光电探测器。该器件在100–450 K的极宽温度范围内展现出优异的温度适应性，在120 K时实现了~3.99 mA/W的响应度和~1.19 × 1011Jones的比探测率。研究揭示了其光响应的非单调变化源于氧空位（Oxygen Vacancy）相关陷阱态的热驱动演化，为理解非晶氧化物半导体在极端环境下的光电行为及开发可靠的环境自适应探测系统提供了新见解。

　　

引言

紫外光电探测器在200–280 nm的日盲波段对环境观测和目标探测至关重要。宽禁带半导体材料，特别是氧化镓（Ga₂O₃），因其~4.8–5.3 eV的宽禁带、高击穿电场和可见光区高透明性而备受关注。非晶Ga₂O₃薄膜无需外延生长，在柔性光电子学和异质集成方面展现出巨大潜力。然而，基于Ga₂O₃的光电探测器在宽温度范围内的适应性及可靠性仍有待深入探索。本研究旨在开发具有宽温域耐受性的非晶Ga₂O₃日盲紫外光电探测器，并探究其背后的物理机制。

结果与讨论

器件结构与基本性能

研究采用PEALD在150°C下制备了非晶Ga₂O₃薄膜，并制备了叉指Ti/Au电极器件。该器件在100至450 K的温度范围内均表现出明显的光电流响应。在254 nm紫外光照射和10 V偏压下，100 K时光电流达~3.52 μA，300 K时为~1.32 μA，即使在450 K高温下仍能观测到~117 nA的光电流。时间分辨的光响应曲线显示，器件在不同温度下的响应稳定且可重复。

材料表征与热稳定性

扫描电子显微镜（SEM）和掠入射X射线衍射（GIXRD）表明薄膜表面光滑且为非晶结构。高分辨透射电镜（HR-TEM）和选区电子衍射（SAED）进一步证实了其非晶特性，薄膜厚度约38 nm。X射线光电子能谱（XPS）显示Ga与O的原子比接近2:3，O 1s谱中位于531.3 eV的峰证实了氧空位的存在。高角环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）显示了Ga₂O₃薄膜与基底间清晰平整的界面。变温XRD结果表明，薄膜在低于473 K时保持非晶结构，直至1173 K才出现β-Ga₂O₃的结晶峰，证明了其良好的热稳定性。

温度依赖的光电性能与非单调行为

器件的光电性能在100至450 K范围内表现出显著的非单调温度依赖性。光电流在100–140 K区间内从320 nA增至431 nA，在160–280 K区间则从406 nA下降至120 nA，在280–340 K区间又回升至~180 nA，之后在360–450 K区间降至~10 nA。响应时间在100–280 K时极快（~50 ms），在280–340 K时延长至~2.8 s，并出现类似稳态的光电流和抬升的暗电流基线，可能与载流子寿命延长或持续光电导效应有关。

关键性能参数

在254 nm紫外光和1 V偏压下，器件在120 K时表现出最佳性能：响应度（R）达3.99 mA/W，光暗电流比（PDCR）为3.4 × 10³，比探测率（D*）为1.19 × 10¹¹Jones。随着温度升高，这些参数非线性下降，300 K时分别为1.16 mA/W、15.6和4.21 × 10⁹Jones，450 K时进一步降至0.105 mA/W和8.20 × 10⁸Jones。这种变化与热激活陷阱态和增强的载流子散射有关。

机制探究：氧空位陷阱态的热演化

变温XPS分析显示，随着温度从173 K升至450 K，O 1s谱中与氧空位相关的峰（531.3 eV）比例从28%逐渐降至12%，表明氧空位浓度随温度升高而减少。氧空位作为深能级陷阱态，对载流子寿命和光电导过程起关键调制作用。其浓度降低可能导致陷阱辅助的载流子减少，从而引起光电流下降。与此同时，变温紫外-可见透射光谱显示吸收边和强度无明显变化，排除了光吸收变化为主导因素的可能性。因此，光响应的非单调变化主要归因于氧空位相关陷阱态的热激活与失活过程：在适中温度下，陷阱激活可延长载流子寿命，增强光电流；而在更高温度下，增强的载流子复合导致光电流降低。

结论

本研究成功制备了基于非晶Ga₂O₃薄膜的日盲紫外光电探测器，其在100–450 K的极宽温度范围内具有稳健的性能。器件的非单调光响应行为与氧空位态的热驱动演化密切相关。该工作为理解非晶Ga₂O₃在极端温度条件下的光电行为提供了新视角，并推动了其在航空航天观测、可穿戴传感和分布式深紫外监测等环境自适应应用中的发展。

实验部分

非晶Ga₂O₃薄膜采用PEALD技术，以三乙基镓（TEG）和氧等离子体为前驱体，在150°C下沉积于清洗后的衬底上。器件通过标准紫外光刻和电子束蒸发制备叉指电极（Ti/Au）而成。材料表征手段包括XRD、变温XRD、SEM、TEM、XPS等；光电性能在变温探针台和源表上测试，紫外光源波长为254 nm，光强为300 μW/cm²。