商用粉末活性炭在低温下能够实现高效氮去除，适用于硫驱动的自养反硝化过程

《Environmental Research》：Commercial powdered activated carbon achieves high-efficiency nitrogen removal in sulfur-driven autotrophic denitrification at low temperatures

低温硫驱动自养反硝化中粉末活性炭（PAC）的添加显著提升了氮去除效率（15-10℃时达80.38%），其机制包括增强硝态/亚硝态氮还原酶活性、促进胞外/胞内电子传递、提高EPS分泌及微生物网络稳定性，同时富集了Ferruginibacter、Dokdonella等菌群和nar、nir等脱氮关键基因。

　　

马文杰|马子尚|安子静|张汉民|田宇

中国哈尔滨工业大学环境学院城市水资源与环境国家重点实验室（SKLUWRE），哈尔滨 150090

摘要

硫驱动的自养反硝化（SAD）是一种去除硝酸盐的过程，其特点是碳排放低且具有较高的可持续性。然而，其效率受到低温的显著影响。本研究证实，添加粉状活性炭（PAC）可以提高低温下的反硝化能力。在15-10°C时，氮去除效率达到了80.38%，是空白反应器的1.38倍。在低温下，PAC增强了硝酸盐还原酶和亚硝酸盐还原酶的活性。同时，PAC还促进了EPS的分泌并改善了生物电化学性能。此外，PAC的添加增强了细胞外和细胞内的电子传递。微生物分析表明，添加PAC后的微生物网络表现出更大的稳定性和鲁棒性。进一步的研究发现，PAC增加了低温下反硝化细菌的相对丰度，尤其是Ferruginibacter和Dokdonella。宏基因组测序显示，PAC增强了与核苷酸糖代谢和合成、tRNA充电以及辅酶A生物合成相关的途径。在基因水平上，添加PAC后，narIL、nirS、nasE、norCE、nosZ、soxA、soxZ和dsrA等功能基因得到了富集。本研究提出了使用PAC在低温下提高废水处理中氮去除效率的可行性，并进一步阐明了其作用机制。

引言

水中的硝酸盐污染主要来源于电镀工业、化肥和化工制造行业、半导体生产以及食品加工行业，已成为一个严重的全球环境问题（Ford等人，2016年）。高浓度的硝酸盐可能导致富营养化，并对水生生态系统和人类健康产生负面影响（Wen等人，2025年）。因此，通过高效去除废水中的硝酸盐来控制其输入至关重要。与反渗透、电渗析和离子交换等物理化学处理方法相比，生物反硝化方法更具成本效益且操作更为简便（Liao等人，2021年；Misra等人，2024年）。在全球碳中和的背景下，传统的异养反硝化方法在处理低碳氮比（C/N）废水时面临重大挑战，例如需要外部有机碳源以及产生过多的污泥（Cao等人，2025年）。硫驱动的自养反硝化（SAD）在处理低碳氮比废水方面显示出巨大潜力，因为它完全不需要添加有机碳源，并且产生的污泥量较少（Liao等人，2021年；Zhang等人，2025年）。目前，SAD工艺已成功应用于焦化和生活废水的实际处理中（Ren等人，2025年）。

低温对SAD工艺的稳定运行构成了重大挑战。先前的研究表明，低温会降低细胞内脂质的流动性，进一步降低生物废水处理过程中物质的传输效率（Kouba等人，2022年）。此外，低温会抑制微生物的转录和翻译，从而降低反硝化过程中相关代谢酶的活性（Peng等人，2023年）。在SAD工艺中，Zhang等人（2022c）观察到随着温度从30°C降至10°C，硝酸盐去除率（NRR）呈对数下降，出水硝酸盐浓度从9.19 mg L^-1升高到15.13 mg L^-1。同时，Zhang等人（2022b）报告称，当温度从35°C降至15°C再降至10°C时，NRR分别下降了1.96倍和3.28倍。为了减轻低温对氮去除能力的不利影响，延长水力停留时间（HRT）是SAD工艺中常用的策略。Dang等人（2025年）报告称，当HRT从4小时延长到24小时时，氮去除效率（NRE）从58%提高到了72%。然而，延长的HRT会导致氮负荷降低，并增加废水处理厂的运营成本。Xing等人（2020年）通过接种适应低温的河底沉积物，在15°C下实现了超过95%的高NRE。然而，这种方法难以大规模应用。因此，探索一种成本低廉、操作简单且工程上可行的方法来提高低温下的反硝化能力至关重要。

活性炭是一种低成本且环保的材料，由椰壳、木屑、塑料和煤矸石等废弃物制成（Bosch等人，2025年）。在废水处理过程中，由于其广泛的孔径分布和较大的比表面积，活性炭被广泛用作吸附剂和催化剂（Hassandoost等人，2024年；Hassandoost等人，2025年；Khataee等人，2025a；Lakshmi Priya & Ganesh Babu，2025b；Lakshmi Priya等人，2026年）。在厌氧消化过程中，添加活性炭已被证明可以通过促进直接种间电子传递来显著增加甲烷产量（Hou等人，2023年）。此外，Gao等人（2023年）报告称，添加活性炭有利于生物质固定、群体感应信号分子的产生以及厌氧氨氧化（anammox）过程中的氮去除性能提升。然而，与厌氧氨氧化和厌氧消化不同，SAD工艺具有独特的微生物群落和电子传递途径。因此，使用活性炭提高SAD工艺中反硝化性能的可行性仍不明确。

基于上述总结，本研究旨在：1）探讨在SAD工艺中应用活性炭提高反硝化性能的可行性；2）研究活性炭在低温下长期促进氮去除能力的稳定性；3）深入理解其增强机制。总体而言，本研究提出了一种低成本、高效率且环保的策略，用于在低温下提高SAD工艺中的氮去除效果。

部分内容

活性炭和接种污泥

本研究购买了两种商用粉状活性炭（PAC），分别来自山西炭源活性炭有限公司（PAC-SX）和江苏宜清活性炭有限公司（PAC-JS）。关于PAC的更多细节见表S1。PAC的表征使用了傅里叶变换红外光谱（FTIR，Nicolet iS50，Thermo Fisher Scientific，美国）和X射线光电子能谱（XPS，Escalab 250Xi，Thermo Fisher Scientific，美国）。

确定最佳的PAC类型和剂量浓度

从当地市场购买了两种类型的PAC。在空白对照组中，NO₃^--N浓度为176.26±15.29 mg L^-1，而添加PAC-SX后降至53.92±4.97 mg L^-1（见图S1）。此外，添加PAC-SX和PAC-JS还减少了NO₂^--N的积累。最终，添加PAC-SX后NRE从47.61%提高到84.36%，添加PAC-JS后从47.61%提高到50.79%。为了进一步优化PAC-SX的剂量浓度，

结论

本研究调查了SAD工艺对不同温度的响应，并进一步证实了PAC在低温下提高反硝化性能的可行性。当温度在30°C至20°C范围内时，SAD工艺保持了较高的性能，NRE超过98%。然而，当温度降至20-15°C时，R1中的NRE变得不稳定，在15-10°C范围内降至58.40%。在R2中，

作者贡献声明

安子静：验证、软件、方法学。张汉民：写作——审稿与编辑、资源管理、项目协调、资金获取、概念构思。田宇：写作——审稿与编辑、资源管理、项目协调、资金获取、概念构思。马文杰：写作——初稿撰写、数据可视化、验证、软件应用、方法学研究、数据分析、数据整理、概念构思。马子尚：方法学研究、数据分析

未引用的参考文献

APHA和AEF，2005年。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（资助编号：52170026）和哈尔滨工业大学城市水资源与环境国家重点实验室的开放项目（资助编号：ZD202523）对本研究的部分财政支持。