《Annals of Nuclear Energy》：A new visual method for measuring the melting point of uranium dioxide
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熔点测量方法研究：采用光纤激光加热结合双色pyrometer-Ⅱ与CCD相机视觉系统，通过温度曲线突变和熔化过程影像分析，精确测定了UO2熔点（2855.6℃）与Mo熔点（2609.2℃），结果与文献数据高度吻合。
Juan Xu|Junhua Shen|Hong Wang|Ying Meng|Yiming Gao
中国北方核燃料元件有限公司，包头 014035，中国
摘要
为了准确测量二氧化铀的熔点，开发了一种新的视觉方法。使用光纤激光器对二氧化铀进行加热，并通过同轴对准的双色高温计-Ⅱ监测温度。利用配备CCD摄像机的双色高温计-Ⅰ观察二氧化铀的温度和熔化过程。根据二氧化铀温度曲线的突变以及CCD摄像机捕捉到的熔化过程的视觉观察结果来确定其熔点。测得二氧化铀的熔点为2855.6 ℃，而钼（Mo）的熔点为2609.2 ℃。这些数值与文献中的报告结果非常吻合。
引言
在反应堆运行过程中，由于二氧化铀的热导率较低，其表面和中心之间存在显著的温度梯度。为了解决这个问题，在耐事故燃料（ATF）设计中向二氧化铀颗粒中添加了某些成分以改变其性质。另一方面，二氧化铀的熔点会随着反应堆运行中燃耗的增加而降低。然而，关于成分和燃耗对二氧化铀熔点影响的实验数据很少报道。本研究为研究成分和燃耗对二氧化铀燃料颗粒熔点的影响奠定了基础。核反应堆颗粒的熔点是反应堆设计中非常重要的数据。目前，二氧化铀是最广泛使用的核燃料之一，因为它具有高熔点、良好的抗辐射性以及不与水发生反应等优点。然而，二氧化铀的热导率较低，这可能导致在燃料运行过程中出现安全问题，如二氧化铀开裂和堆芯温度升高（Vlahovic等人，2018年；Tetsuya等人，2004年；Tummalapalli等人，2022年）。在严重事故条件下，当核反应堆失控时，可能会发生堆芯熔化，导致核材料扩散并引发核污染（Quaini等人，2018年；Arima等人，2009年；Kardoulaki等人，2021年）。然而，核反应堆的设计通常基于二氧化铀熔点的保守数据。因此，准确测量二氧化铀的熔点对于提高运行效率、改进设计精度、分析堆芯熔化机制以及开发堆芯熔融物处理技术至关重要（Hirooka等人，2013年；Jiu-Kai和Xiao-Feng，2010年）。然而，测量二氧化铀的熔点面临许多挑战。由于二氧化铀的熔点较高，传统的加热和测量方法难以达到熔点并准确评估其熔点。同时，二氧化铀的热导率非常低，因此熔化过程表现出有限的局部熔化特征，这使得观察熔化过程变得复杂，进一步阻碍了熔点的准确测定（Cappia等人，2014年；Prieur等人，2016年；Epifano等人，2020年）。此外，低热导率会导致加热过程中的显著温度梯度，从而产生较大的热应力。二氧化铀的这种脆弱性直接影响熔点测量的准确性（Vlahovic等人，2018年）。
目前，二氧化铀的熔点通常通过在受控气氛中采用Nd:YAG连续波激光加热结合快速光学光谱高温计来测量。根据反射光信号技术（熔化前后二氧化铀反射光信号的变化），可以确定其熔点（Quaini等人，2018年；Cappia等人，2014年；Prieur等人，2016年；Epifano等人，2020年）。然而，激光对二氧化铀的加热速度非常快，测量通常在1-2秒内完成，而熔化过程发生的时间更短。因此，在测量二氧化铀熔点时需要高响应速度，但这可能会引入潜在的测量误差。实际上，二氧化铀的熔化量很小，导致测量结果存在较大误差。此外，无法直接观察二氧化铀的熔化过程，只能通过温度曲线和反射光信号的变化来确定其熔点（Mastromarino等人，2017年；Manara等人，2004年）。测量二氧化铀熔点的过程要求二氧化铀具有良好的稳定性，测量精度取决于高温计的准确性和反射光信号（二氧化铀的表面反射率）（De Bruycker等人，2011年；Chollet等人，2015年）。另外，还可以通过热阻技术测量钚和铀混合氧化物（MOX）的熔点。将MOX颗粒粉碎成颗粒状并封装在钨和铼合金胶囊中，然后通过高频感应炉或其他加热方法以给定速率加热，观察MOX加热曲线的热阻变化从而确定其熔点（Kato等人，2008年；Morimoto等人，2015年；Kato等人，2008年；Morimoto等人，2005年；Asakura等人，2006年）。然而，这种测量方法直接测量的是胶囊的温度。由于MOX的热导率较低，这种测量可能无法准确反映材料的实际温度。此外，MOX与钨坩埚的直接接触可能在高温下导致反应，从而导致测得的熔点与MOX的真实熔点之间存在显著偏差（De Bruycker等人，2010年）。
总之，目前测量二氧化铀熔点的方法主要是使用Nd:YAG激光或电磁感应加热。二氧化铀在气体保护气氛中加热，根据温度曲线的变化以及熔化前后反射光信号的变化来确定其熔点。无法直接观察二氧化铀的熔化过程，评估完全依赖于测量数据，这可能会引入一定的误差。在测量过程中，二氧化铀的热稳定性和温度测量位置也会影响熔点的准确测量。Beshta等人（Beshta等人，2006年）使用视觉多热分析（VPA）和冷坩埚中的感应熔化（IMCC）测量了ZrO2-FeO系统的固相线和液相线温度，其中高温计与摄像机结合使用来监测熔化过程。同时，Delacroix等人（Delacroix等人，2022年）报道了一种基于Viscometer Temperature Installation（VITI）的视觉多热分析（VPA）成像系统。该系统使用位于顶部和侧面的两个高温计来测量核芯材料的温度，而高清摄像机提供了清晰的成像。
因此，我们提出了一种新的视觉方法来测量二氧化铀的熔点。通过将测得的二氧化铀熔点与参考熔点进行比较，并测量高熔点金属钼（Mo）的熔点，验证了这种方法的准确性。
实验方法和材料
提出了一种新的视觉方法来测量二氧化铀的熔点。本研究的主要创新在于使用视觉系统通过热滞后曲线辅助确定熔点。具体来说，实验首先进行视频观察，在激光能量和重力的影响下，样品在从固态转变为液态的过程中表现出流动现象。识别出这一变化对应的温度范围，并确定拐点。
实验结果与分析
为了避免由于快速加热引起的热应力导致二氧化铀严重开裂或粉碎，在1000℃以下的加热过程中，激光加热功率保持在10%以内。图4展示了熔点测量前二氧化铀的形态、初始加热阶段高功率加热导致的二氧化铀开裂以及熔点测量后的二氧化铀形态。
熔化过程
结论
1) 提出了一种新的视觉方法来测量二氧化铀的熔点。根据熔点附近温度曲线和激光加热功率曲线的变化，以及CCD摄像机监测的二氧化铀熔化现象，可以测量出二氧化铀的熔点。
2) 本文提出的视觉熔点测量方法成功测量出了二氧化铀的熔点。
作者贡献声明
Juan Xu：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，数据管理。Junhua Shen：撰写 – 审稿与编辑，数据管理。Hong Wang：撰写 – 审稿与编辑，数据管理。Ying Meng：撰写 – 审稿与编辑，数据管理。Yiming Gao：验证，监督，资金获取。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
作者感谢中国北方核燃料元件有限公司（RWN2023-02）的研究项目提供的财务支持。
