《ACS ES&T Water》：Decadal Trends and Occurrence of Geogenic Constituents and Mixtures in Groundwater across the Continental United States
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本综述基于美国地质调查局（USGS）三十年监测数据，系统分析了美国大陆（CONUS）地下水中12种地球化学组分（如砷、铀、镭等）的浓度趋势、空间分布及混合污染特征。研究揭示，锂、钠、镭、硫酸盐和铀在超过10%的监测网络中呈显著上升趋势，且超过230万自备井用户可能暴露于多种组分混合的 Elevated Concentration（接近或超过人类健康基准）。成果凸显了地球化学组分作为限制饮用水可用性的关键因素，为全球地下水安全管理提供了重要科学依据。
研究背景与意义
全球约50%人口依赖地下水作为饮用水源，而地球化学组分（如砷、氟化物、铀等）因天然水-岩作用生成，已成为地下水中最普遍的污染物类型。美国地质调查局（USGS）通过国家水质监测网络（NWQN-GW），在1988至2022年间对89个地下水网络（涵盖农业、城市及自备井区域）进行三轮十年期采样，首次在全大陆尺度系统评估了12种地球化学组分的长期趋势、浓度分布及混合污染效应。
监测网络与方法学创新
研究采用非参数统计方法（如Wilcoxon-Pratt符号秩检验、Regional Kendall检验），以网络为单位分析浓度趋势（p < 0.1为显著）。定义Elevated Concentration为超过人类健康基准（HHB）半数，High Concentration为超过HHB全值。关键创新点包括：
- 1.
结合氧化还原条件（Oxic/Anoxic）、地下水年龄（现代水/混合水/古水）等辅助参数，解析趋势驱动机制；
- 2.
首次量化多种组分混合污染（含硝酸盐、氯化物）的时空变化；
- 3.
基于含水层岩性和人口分布，估算受影响的潜在自备井用户规模。
地球化学组分趋势与空间异质性
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regulated constituents（MCL标准组分）：
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砷（As）：13.9%样品呈Elevated Concentration，在西部非固结含水层及冰川含水层高发；城市与农业网络中多见下降趋势，可能与氧化性水体下渗有关。
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铀（U）：8.7%样品Elevated，14.5%网络呈上升趋势，主要分布于西部农业区，与灌溉引发的碳酸氢盐增加相关（）。
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镭（Ra）：46.2%的13个自备井网络浓度上升，与道路融冰剂导致的氯化钠输入密切相关。
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非 regulated constituents：
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锂（Li）：47.4%网络浓度上升，城市与自备井网络更显著；西部含水层中普遍Elevated（相对HBSL基准），可能与盐化作用或岩石风化相关。
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钠（Na）：56.4%样品Elevated，47.4%网络上升，常与氯化物同步增加，凸显人为盐化影响。
混合污染的普遍性与复杂性
对比第二、三轮采样周期，含2种及以上Elevated组分的样品比例从57%升至59%，混合复杂性持续增加（）。常见混合模式包括钠-锂、铁-砷、铀-硝酸盐-锂等，且受管制组分（如砷、硝酸盐、铀）频繁出现于混合物中。冰川、西部非固结等含水层更易形成复杂混合物（≥3种组分），而碳酸盐岩含水层则以二元混合为主。
公共健康与水资源管理启示
研究估算，约495万自备井用户中，超过230万人可能暴露于至少一种地球化学组分的Elevated Concentration。尤其值得关注的是，自备井水质缺乏法规监管，且现有HHB未考虑混合物协同效应。成果呼吁：
- 1.
加强自备井定期监测，尤其针对趋势上升组分（如锂、镭）；
- 2.
将混合物评估纳入水质安全框架；
- 3.
深化人为活动（如灌溉、融冰剂使用）对地球化学过程的影响研究。
本研究为理解地下水质量长期演变及制定针对性干预策略提供了里程碑式的数据支撑。
