AI辅助物理信息神经网络预测聚合物阴离子交换膜降解行为

《The Journal of Physical Chemistry B》：AI-Assisted Physics-Informed Predictions of Degradation Behavior of Polymeric Anion Exchange Membranes

本文提出一种融合物理机制与机器学习的新范式（PENN），通过有限早期实验数据精准预测阴离子交换膜（AEM）在碱性环境中长期氢氧根电导率衰减规律（最长达10,000小时）。该模型突破传统方法对化学空间多样性的依赖，揭示跨材料体系的普适降解动力学方程，为低成本、高耐久性AEM材料的加速设计提供关键理论工具。

　　

引言

全球清洁能源需求持续推动燃料电池技术发展，但酸性质子交换膜（PEM）燃料电池依赖昂贵的全氟化聚合物（如Nafion）和铂催化剂，限制其可持续性。阴离子交换膜（AEM）燃料电池在碱性条件下工作，具有更快的氢氧根离子（OH^–）传导动力学，可使用无氟烃类聚合物和非贵金属催化剂，成本显著降低。然而AEM在强碱环境中的化学与机械不稳定性导致其快速降解，难以达到美国能源部设定的20,000–25,000小时寿命目标。

既往研究多聚焦于静态性能优化（如离子交换容量IEC、吸水率WU、溶胀率SR），但缺乏对长期降解行为的系统性预测。本文通过构建包含5,269个数据点的文献数据库，涵盖多样聚合物骨架、阳离子基团、溶剂添加剂及温湿度条件，首次提出基于物理信息神经网络（PENN）的降解动力学统一框架。

方法与材料

数据集通过WebPlotDigitizer工具从学术文献中提取，包含2,229个氢氧根电导率数据点（其中50.51%具时间序列），覆盖112种AEM配方的时间演化曲线。化学特征采用共聚物基因组指纹编码，结合环境变量（温度、湿度、溶剂浓度等）构成输入向量。机器学习模型对比了高斯过程回归（GPR）、经典神经网络（NN）和PENN三种方法。

PENN架构设计

PENN核心创新在于将时间变量从输入特征中分离，转而通过神经网络预测降解方程参数：初始电导率σ₀、极限电导率σ_∞、特征时间尺度t₀和形状参数α。其物理约束损失函数确保σ₀不低于首次测量值，σ_∞不高于末期测量值。该结构有效耦合了β-消除、亲核取代等降解机制的宏观表现。

结果与讨论

降解动力学普适性验证

PENN在全部数据训练下达到R²=0.987，优于NN（0.955）和GPR（0.951）。关键优势体现在对双阶段降解（快速衰减后平稳过渡）的精准捕捉，而NN易过拟合为非物理递增趋势，GPR则过度平滑早期突变。通过参数归一化处理（公式2），所有样本电导率衰减曲线坍缩为单一主曲线y=1/(1+x)，证实跨化学体系的普适降解机制。

长期预测能力评估

采用时间阈值验证策略（0–1,000小时早期数据预测10,000小时行为），PENN在仅200小时数据下即可实现准确预报，平均量级误差（OME）降至0.05以下。示例显示，PENN能清晰区分不同降解模式（如高α值对应陡峭衰减，长t₀意味抗降解性强），为材料设计提供量化依据。

结论与展望

PENN框架通过四参数物理模型实现了AEM降解行为的可解释预测，显著降低长周期实验成本。当前局限包括降解方程形式的固定性、化学空间覆盖度不足及单性能聚焦（未整合机械性能退化）。未来工作将拓展至多任务学习、形态学描述符集成及电化学工况模拟，推动AEM从实验室向产业化加速迈进。