《Applied Energy》：Optimal design of megawatt-scale proton exchange membrane water electrolysis module by hierarchical multi-scale modeling
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本研究针对兆瓦级质子交换膜水分解器（PEMWE）集群架构优化，开发了多尺度等效传输阻力网络模型，系统比较分层布局对双极板-电解池配置的关键影响，提出优化1MW模块方案，实现产氢量>231 Nm3/h，成本<1.50元/Nm3，为净零能源提供理论和设计支撑。
Kaihao Fu|Ping Li|Xinyuan Li|Chenxi Cao|Wangli He|Wenli Du|Feng Qian
华东理工大学化学工程学院绿色化学工程与工业催化国家重点实验室，上海200237，中国
摘要
质子交换膜水电解器（PEMWE）在风能和太阳能等大规模、间歇性可再生能源的长期利用中发挥着关键作用。本研究通过开发一个等效的传输阻力网络模型来解决优化兆瓦级PEMWE集群架构这一关键且尚未解决的问题，该模型结合了多尺度流动和电场。在5%的误差范围内，并在几分钟内提供完整的技术经济指标，系统比较了不同层次结构的PEMWE布局，指出了双极板-电解槽配置的关键作用；一个优化后的1 MW模块使用较少的堆栈即可产生超过231 Nm3/h的氢气，成本低于1.50 CNY/Nm3。我们的方法为实施先进的商业规模水电解技术以实现净零能源和化学品生产奠定了理论基础，并提供了实际的设计思路。
引言
推动可再生能源的发展是实现碳峰值和中性的关键策略。然而，风能和太阳能发电的波动性和间歇性导致由于电网整合困难而产生显著的限电[1]。为了促进不同地区和季节的可再生能源广泛消费，氢气作为一种理想的能源转换、存储和运输介质，因其高能量密度、清洁性和环境友好性而受到青睐[2,3]。这是通过水电解实现的，它将可再生电力转化为绿色氢气。与碱性电解器和固体氧化物电解器等其他技术路线相比，质子交换膜水电解器（PEMWE）具有优势，包括高氢气纯度[4]、高电流密度[5]、紧凑的设计[6]、快速响应以及对可再生能源的出色适应性[7]，为构建可持续能源系统提供了可靠的技术支持。
水电解器的商业化部署在很大程度上取决于规模化生产，这可以大幅降低成本[8]。关于水电解经济性的研究表明，规模扩大十倍可降低44%–60%的投资成本[9,10]。然而，大型电解器通常面临较大的内部质量、热量、电子和质子传输阻力[8,11]，而在实验室规模下这些阻力可以忽略不计[12]。因此，规模化后的电解槽中的电解单元在实际运行条件与预期条件之间存在显著差异，导致性能下降。Lv等人[13]强调了流场结构在提高质量传递方面的关键作用。优化的流道布置确保了反应物在活性区域的均匀分布，提高了质量传递的效率和稳定性，从而减少了极化损失。Huang等人[14]设计了电解堆的电极面积和双极板（BP）数量配置，以增强碱性电解器中的质量和电荷传递。这种折中的面积-数量配置有效缓解了气泡覆盖和分流电流的影响，使氢气产量提高了4%。除了扩大单个电解堆的规模外，具有商业意义的兆瓦级电解系统由多个堆栈组成，形成层次化布局[15,16]。Chi等人[17]研究了四堆叠的固体氧化物电解模块中的堆栈间电气布置，发现并联电气布置相比串联布置受气体分布不均匀和堆栈电阻不平等因素的影响较小。Yang等人[18]研究了堆栈间流体配置对千瓦级固体氧化物电解模块中质量和热量传递的影响，发现并联堆栈配置下的流动、温度和电流密度的均匀性因素比串联配置低17.7%–78.1%。因此，合理的规模化设计对于提高传输效率和减轻电解堆的性能下降至关重要。然而，关于具有商业意义的兆瓦级多堆栈PEMWE模块的规模化设计的研究明显不足。
研究大型PEMWE堆栈的规模化效应的主要障碍之一是缺乏一个计算效率高的数学模型，该模型能够准确有效地捕捉多堆栈模块内每个堆栈内物理场的空间分布。目前的PEMWE建模方法包括用于系统级或动态分析的集总模型[19,20]，以及基于一维（1D）物理的分析模型[21,22]，以及描述电池[5,23]、双极板[24,25]和短堆栈[18]中详细参数分布的二维（2D）/三维（3D）CFD模型。例如，Abdollahipour等人[26]使用详细的3D CFD模型优化了包含PEM燃料电池和PEMWE的集成发电系统的运行条件，以代表燃料电池和电解器的整体性能。Xu等人[27]通过3D多物理建模解决了含有四个电极板的PEMWE短堆栈内部物理场分布不均匀性和性能下降的问题。显然，在模块级模拟中应用详细的CFD模型在计算上是不切实际的，而使用简化的PEMWE模型则忽略了堆栈级物理场的分布不均匀性，这会导致系统性能下降。
等效阻力网络（RN）是用于描述其对应物理场内物理量传输现象的粗粒度模型。这种方法允许分析电池级、双极板级、堆栈级以及整个多堆栈模块的参数分布。Yang等人[28]通过将RN方法与1+1D电化学模型结合，开发了一个五双极板PEM燃料电池堆的模型，全面考虑了堆栈内的流动均匀性和电化学性能分布。Gong等人[29]使用RN方法研究了多堆栈固体氧化物燃料电池系统中的堆栈间流动和热分布，并提出了一种均匀性热管理策略。Commenge等人[30]通过RN方法研究了模块化设备的各种层次化规模化配置，并通过优化拓扑和几何结构提高了系统的一致性。在之前的工作中，我们已经优化了通用大规模流体网络[31]和基于层次化RN建模的逆水煤气变换微反应器系统的流动-热传递-反应网络[32,33]的配置。尽管层次化RN在成本效益建模方面具有潜力，但该框架需要进一步结合水电解中的多尺度传输过程和电化学行为，特别是考虑到气泡覆盖效应对电化学性能的显著影响[3]。
本研究提出了一个等效的传输阻力网络模型，用于描述兆瓦级多堆栈PEMWE模块中耦合的流动-电荷传递-电化学反应过程。该模型首次能够高效同时地考察物种分布和气泡覆盖对电池级电化学性能的影响、双极板级和堆栈级的物理场分布及规模化效应，以及整个PEMWE模块的多维技术经济指标的评估。研究了容量从4 kW到4 MW的单个电解堆的性能下降情况。然后，对1 MW电解模块的不同层次化多堆栈布局、多尺度结构参数和操作条件进行了深入分析。这些发现有助于理解有效平衡性能和成本的PEMWE模块的最佳规模化设计原则。
章节摘录
水电解模块的层次化布局
图1(a)展示了典型的PEMWE组件。在运行过程中，水从阳极侧引入并通过分配通道流入位于双极板上的平行电解槽。然后水渗透到多孔传输层（PTL）和阳极催化剂层（CL）中，在那里发生电化学氧释放反应，生成质子和氧气。氧气通过水夹带作用重新扩散回流动通道（CH）并从阳极排出。
模型验证
图4展示了不同入口流量[3]和操作温度[36]下，单个双极板、不同生产规模的PEMWE短堆栈[11]和大型堆栈[38,45]的模型仿真结果与实验数据的比较。验证中使用的参数详细信息见附录S4.2。该模型有效地捕捉了实验极化曲线中观察到的趋势，在不同温度下的偏差为2.85%
结论
本研究建立了一个等效的传输阻力网络模型，该模型能够捕捉兆瓦级PEMWE模块中电池到堆栈的场非均匀性。该模型经过实验和CFD模型的验证，预测极化曲线的误差在5%以内，并在准确性和速度之间提供了最佳平衡。结合快速的迭代求解器，它能在几分钟内提供完整的技术经济指标，从而系统地探索不同堆栈之间的灵活性和成本权衡
CRediT作者贡献声明
Kaihao Fu：撰写——原始草案、方法论、研究。Ping Li：监督、资源、方法论、研究。Xinyuan Li：验证、研究。Chenxi Cao：撰写——审阅与编辑、软件、资源、项目管理、方法论、研究、资金获取、概念化。Wangli He：资源、项目管理、资金获取。Wenli Du：资源、项目管理、资金获取。Feng Qian：资源、项目管理
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本工作得到了上海基础研究试点计划（22TQ1400100-3）、国家自然科学基金（62373153, 62293502）、上海市自然科学基金（24ZR1414900）以及工业控制技术国家重点实验室（ICT2024A27）的支持。
