通过机载和地面激光雷达观测，研究了纽约市地区混合层高度和臭氧污染的时空变化特征

《Atmospheric Environment》：Airborne and ground-based lidar observations of spatiotemporal variability of mixing-layer-height and ozone pollution in New York City area

臭氧超标与混合层高度时空变异及模型评估

　　

吴永华|阿明·内赫里尔|纪尧姆·格罗诺夫|黄建平|詹姆斯·柯林斯|科拉沃莱·奥沃耶|托马斯·埃利|弗雷德·莫沙里

纽约市立学院（CCNY）光学遥感实验室，美国纽约州纽约市10031

摘要：

在纽约市（NYC）和长岛海峡（LIS）的下游沿海地区，夏季臭氧（O₃）浓度经常超过国家环境空气质量标准（NAAQS），这一现象是由城市排放、区域传输、陆海风以及城市热岛效应之间的复杂相互作用所驱动的。本研究结合了机载、船载和地面观测数据，利用NASA的高空激光雷达观测站（HALO）、NASA兰利研究中心的臭氧激光雷达、船载测云仪、CCNY的地面气溶胶激光雷达、相干多普勒风激光雷达以及地面采样器，在长岛海峡对流层臭氧研究（LISTOS）期间对混合层高度（MLH）和O₃的时空变化进行了分析。与NYC城区相比，LIS西部和东部沿海地区的近地面O₃浓度始终较高，在2018年8月28日至29日期间超过了NAAQS标准，尽管此时低层二氧化氮（NO₂浓度较低。在早晨到中午的行星边界层（PBL）增长期间，NYC的MLH达到了1.6–1.8公里，而LIS和新泽西郊区的MLH则保持在0.8–1.0公里。地面激光雷达和测云仪数据的比较显示，由于城市热岛效应，沿海地区的MLH增长比NYC城区滞后1–2小时。这些结果表明，沿海地区的O₃超标与浅层混合层、城市羽流传输以及海风环流有关。观测数据还被用来评估NOAA北美中尺度（NAM）-社区多尺度空气质量（CMAQ）模型对MLH和地表O₃的预测能力。虽然模型在城区表现良好，但发现沿海地区O₃峰值的时间预测存在偏差，这突显了预测沿海空气质量所面临的挑战。

引言

地面臭氧（O₃）是一种通过O₃前体物质（氮氧化物NO_x和挥发性有机化合物VOCs）在阳光作用下的光化学反应形成的二次污染物。环境保护署（EPA）将纽约市（NYC）以及长岛海峡（LIS）和康涅狄格州（CT）的下游沿海地区列为O₃未达标区域，因为这些地区的O₃浓度超过了国家环境空气质量标准（NAAQS），该标准规定的每日8小时平均浓度上限为70 ppb（MD8A O₃）。O₃超标是由于高人为排放的NO_x和VOCs、污染物传输、陆海风效应以及来自美国西部和西北部及加拿大的野火烟雾的长距离传输等多种因素共同作用的结果（Miller, 2018; Karambelas, 2020; Zhang et al., 2022; 2024）。为了更好地理解O₃的形成机制并支持城市空气质量管理，2018年夏季进行了长岛海峡对流层臭氧研究（LISTOS）（https://www-air.larc.nasa.gov/missions/listos/）。这项多机构合作研究主要关注LIS及其周边沿海地区，这些地区的空气质量长期不佳。此外，该地区从城市到郊区的复杂环境为验证卫星测量的NO₂和VOCs提供了理想的条件，因为其污染模式和环境因素（如行星边界层（PBL）中的热动力参数和地表反射率）存在差异（Judd et al., 2020）。

在PBL和陆海风中，垂直混合过程对墨西哥湾、休斯顿的加尔维斯顿湾（Caicedo et al., 2019）、切萨皮克湾地区（Sullivan et al., 2019, Caicedo et al., 2021）、密歇根湖（Vermeuel et al., 2019; Abdi-Oskouei et al., 2020; Cleary et al., 2022）以及长岛海峡（Karambelas, 2020）等沿海地区的O₃浓度起着重要作用。陆地和水面之间的差异性加热和冷却会导致沿海地区的PBL高度（PBLH）梯度，从而影响云量、空气污染物浓度和干沉降等（Sullivan et al., 2023; Wierman et al., 2020）。稳定的PBL通常会在陆地上方形成晴朗天气下的积云，而水体保持清澈，这提高了浅层海洋PBL中的O₃生成效率。混合层，也称为对流边界层，其特征是混合层高度（MLH），即大气通过湍流和对流充分混合的高度（Stull, 1988）。MLH通过控制可用于稀释、扩散和垂直混合的有效体积来调节O₃及其前体的浓度。MLH与地表O₃之间的关系反映了多种竞争过程，包括稀释、垂直混合、来自高空的O₃富集空气的卷入以及局部光化学生成（Sullivan et al., 2023）。一般来说，在静止条件和强烈太阳辐射下，较低的MLH会导致地表O₃浓度升高，尽管这种关系可能受到化学过程和传输过程的影响。Tao et al.（2022）发现，在2018年夏季O₃超标期间，NYC地区的PBLH低于非超标时期。沿海地区的O₃高浓度事件与海风将富含O₃的空气重新循环到水体上密切相关。Zhang et al.（2020）利用2018年夏季的移动实验室测量数据观察到从长岛北岸到内陆地区的O₃浓度梯度变化。Wu et al.（2024）报告称，在2019年7月的一次O₃事件期间，长岛北岸的地表O₃、对流层NO₂和甲醛（HCHO）浓度较高。此外，Han et al.（2022）和Luo et al.（2024）指出，长岛海峡和纽约湾的海风影响了NYC地区近地面O₃的空间分布。

海风对于将卫星测量的NO₂和HCHO柱浓度与近地面浓度联系起来也至关重要，因为它们在城乡沿海地区具有复杂的垂直分布和时空变化（Dieudonné et al., 2013; Adams et al., 2023; Tao et al. 2025）。Adams et al.（2023）研究了马萨诸塞州波士顿城乡沿海地区对流层NO₂柱浓度与地表NO₂之间的关系，并发现海风的影响导致了NO₂的大范围空间异质性。Dieudonné et al.（2013）证明，将PBL高度作为辅助参数可以提高法国Pairs地区地表NO₂浓度与柱测量值之间的关系。与海风相关的细尺度气象变化给基于卫星的检索、空气质量预报和化学传输模型预测带来了挑战（Abdi-Oskouei et al., 2020; Adams et al., 2023; Judd et al., 2020; Torres-Vazquez et al., 2022）。

目前缺乏对NYC下游沿海地区（长岛海峡和康涅狄格州海岸线）的PBL高度（PBLH）和海风的时空变化的观测数据。了解PBLH和海风的日变化周期非常重要，因为它关系到夜间残留层和长距离传输的O₃在沿海和城市地区的再循环和卷入（Sullivan et al., 2023）。在海洋环境中的观测对于评估PBLH的演变及其与近地面O₃、NOx、VOCs等空气污染物变化之间的联系尤为重要。然而，在空气质量监测站点和气象站，尤其是在沿海地区，常规的PBLH观测数据往往不可用（National Research Council, 1992）。此外，美国臭氧未达标地区的现场数据很少，通常仅覆盖1-2个月的时间（Sullivan et al., 2023）。沿海PBL观测数据的稀缺给空气质量模型的预测带来了困难，特别是那些预测近岸污染物梯度的模型。

在海岸线同时观测O₃、风速和PBLH有助于阐明₃的形成过程、垂直分布变化和传输过程。然而，目前仍缺乏覆盖NYC城区、沿海地区和长岛海峡海洋地区的连续PBLH空间观测数据。为解决这一空白，机载激光雷达提供了跨越城区、沿海和开阔水域环境的直接飞行观测数据，从而能够分析从陆地到水体的PBLH或MLH梯度变化。同时，船载测量为海洋地区的PBLH演变提供了宝贵见解。测云仪和相干多普勒风激光雷达（CDWL）用于观测混合层高度（MLH），这是对流性PBL条件下的PBLH的替代指标（Stull, 1988）。测云仪的测量依赖于低层大气中的气溶胶结构梯度，但在低空云层、残留层和高层气溶胶羽流存在的情况下，其准确性会降低（Li et al., 2022）。相比之下，CDWL测量三维（3D）风速并根据垂直或水平风速变化估计MLH（Tucker et al., 2009）。然而，CWDL返回信号的信噪比（SNR）或载波噪声比（CNR）会受到气溶胶负荷的影响，因为传输激光波长相对较长，对分子散射不敏感（例如1.5微米）。在清洁条件下，较低的SNR可能会在MLH估计中引入显著不确定性，尤其是在海洋环境中。在气象站，无线电探空通常每天进行两次（UTC时间12:00和00:00），不足以捕捉PBLH的日变化或演变。因此，使用多种测量平台和方法评估PBLH或MLH测量结果至关重要。

利用LISTOS活动期间的多平台观测数据，本研究分析了2018年8月28日至29日期间NYC城区、沿海地区和海洋环境中MLH的空间梯度和时间变化。在此期间，长岛海峡西部（西港，CT）和东部（弗拉克斯池塘，NY）海岸的每日8小时平均O₃浓度（MD8h O₃）均超过了NAAQS标准（70 ppb），而NYC城区（CCNY站点）的O₃浓度处于中等水平。本研究的主要目标是：1）利用NASA兰利研究中心的高空激光雷达观测站（HALO）描述NYC城区和沿海地区的MLH空间梯度；2）比较长岛海峡西部和东部沿海地区以及NYC城区的O₃和MLH动态；3）研究城市羽流传输、MLH动态和海风对O₃浓度的影响；4）评估NOAA/EPA在NYC城区和沿海站点的运行模型预测。论文结构如下：第2节描述了观测仪器和方法；第3节展示了结果和讨论；第4节提供了结论。

章节摘录

NYC城区、沿海和海洋地区的CCNY地面观测

纽约市立学院（CCNY）位于曼哈顿西北部，坐标为40.820° N, 73.949° W，配备了多种用于气象和空气质量监测的遥感和现场仪器，包括三波长弹性拉曼散射激光雷达、测云仪、Cimel太阳/天空辐射计（属于AERONET网络）、微波辐射计（Radiometric MP-3000A）、O₃、NO₂和气溶胶粒径分布的现场采样器以及气象站。

结果与讨论

2018年8月28日至29日期间，LIS和CT的沿海地区观测到O₃浓度超过NAAQS标准。如图1b所示，8月28日LIS西海岸的西港站点每日8小时平均O₃浓度（MDA8h O₃为84 ppb，8月29日为77 ppb，均超过了NAAQS标准的70 ppb（portal.ct.gov/-/media/DEEP/air/SIPRAC/2018/CT2018OzoneSummarySampdf.pdf）；8月28日的最高小时平均O₃浓度为110 ppb，8月29日为96 ppb。

结论

本研究分析了2018年夏季LISTOS活动期间NYC城区和沿海地区MLH的空间和时间变化。通过结合NASA机载HALO激光雷达、CCNY船载和地面气溶胶激光雷达、测云仪以及风激光雷达的观测数据，我们重点关注了2018年8月28日至29日期间超过国家环境空气质量标准（NAAQS）的臭氧事件。近地面O₃浓度在西部和东部沿海地区都显著升高。

CRediT作者贡献声明

吴永华：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、可视化、验证、软件、方法论、调查、数据分析、概念化

未引用参考文献

Lee et al., 2017; Luo and Lu, 2024; Miller, 2017; Zhao et al., 2023.

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究部分得到了纽约州能源研究发展局（NYSERDA）（资助编号#183869）和NOAA EPP MSI地球系统科学与遥感技术合作科学中心（NOAA-CESSRST II）的支持，依据合作协议资助编号NA22SEC4810016。LISTOS期间的NASA机载测量工作得到了NASA GEO-CAPE任务研究以及NASA ESD对流层成分计划的支持，使得地面臭氧激光雷达的测量成为可能。