首尔地区云层下方细颗粒物和粗颗粒物的分布情况及其随降雨类型的变化

《Atmospheric Pollution Research》：Below-cloud scavenging of fine and coarse particulate matters in Seoul and its change with rainfall types

基于首尔地区近7年PM和雨滴粒径观测数据，研究揭示了细颗粒物与粗颗粒物在层状及对流型降雨中的清除效率差异。结果表明：PM清除效率随降雨量增加呈非线性提升，PM2.5-10清除率显著高于PM2.5；层状降雨因雨滴粒径更小（0.75-3mm）导致总清除体积增大35%-40%，碰撞效率提高12%-18%；首尔地区湿清除系数（0.18-0.23）较北京（0.25-0.31）和日本佐度岛（0.22-0.27）更低。

　　

洪成浩|金东辉|朴庆珠|李珠贤|韩秉淳|金汉圭|白宗真

韩国首尔国立大学地球与环境科学学院

摘要

云下清除是颗粒物（PM）去除的重要过程，其效果会随着降雨特性以及颗粒物的性质而变化。本研究利用约7年的颗粒物和Parsivel²雨量计观测数据，探讨了韩国首尔地区细颗粒物和粗颗粒物的云下清除过程及其随降雨类型的变化情况。比较了降雨前后1小时内的PM₁₀、PM_2.5和PM_2.5?10的浓度。研究发现，随着降雨量的增加，颗粒物的清除效果增强，且PM_2.5?10的清除效率高于PM_2.5。降雨持续时间和强度的增加都会提升清除效果，但降雨持续时间对清除效果的影响更为显著。为了研究清除效果与降雨微物理特性的关系，本研究将降雨分为层状（类型S）和对流性（类型C）两种类型进行对比。在降雨量相同的情况下，类型S降雨的持续时间更长、强度较弱，但清除效率更高。类型S降雨的较高清除效率与其较小的雨滴尺寸有关，这导致雨滴扫过的总体积更大，颗粒物与雨滴之间的碰撞效率也更高。针对首尔的PM₁₀、PM_2.5和PM_2.5?10浓度，我们得出了降雨率与清除系数之间的经验关系。这些关系表明，首尔的清除系数相对低于中国北京和日本佐渡岛的观测结果。

引言

颗粒物（PM）会引发多种问题，如呼吸系统疾病、能见度下降、植物生长受阻以及建筑物腐蚀（Grantz等人，2003年；Cheng等人，2013年；Zhao等人，2015年；Myong，2016年；Choi等人，2020年）。为应对PM污染及其相关问题，需要深入理解涉及PM污染的各种过程，包括PM的去除过程以及污染物的排放和传输（例如Chen等人，2019年；Wang等人，2021年）。气溶胶的去除过程分为干沉降和湿清除。湿清除又可分为云内清除（通过降水凝结或冰核捕获气溶胶）和云下清除（通过直接碰撞和聚合作用捕获气溶胶）。云和降水产生的这些湿清除过程对污染物去除有显著贡献（例如Textor等人，2006年；Itahashi等人，2020年）。

云下气溶胶的清除过程可描述如下（Seinfeld和Pandis，2016年）：

$\frac{d}{dt}C\left(d\right)=?\Lambda \left(d\right)$

其中，C(d)表示直径为d的气溶胶浓度，Λ为清除系数，计算公式为：$\Lambda =\int \frac{\pi }{4}{D}^{2}V\left(D\right)d$

这里，D表示雨滴直径，V(D)表示雨滴的下落速度，E(d, D)表示直径为d的气溶胶与直径为D的雨滴之间的碰撞效率，N(D)表示雨滴尺寸分布（RSD）。E(d, D)取决于多种收集机制，包括布朗扩散、拦截、惯性撞击（例如Slinn，1984年）和趋动过程（例如Davenport和Peters，1978年；Andronache等人，2006年），这些机制的重要性随气溶胶尺寸而变化。Λ依赖于E(d, D)和N(D)，表明云下清除效率会因RSD特性和气溶胶尺寸特性而异，而这些特性又因地区而异（例如Dolan等人，2018年；Wu和Boor，2021年；Lee等人，2022年）。

许多研究探讨了云下清除效果及其随降雨整体特性的变化，发现清除效果随降雨强度和/或降雨量的增加而增强（例如Andronache，2003年；Laakso等人，2003年；Wang等人，2010年；Luan等人，2019年；Li等人，2023年）。然而，相对于整体特性研究，关于清除效果与降雨微物理特性的变化的研究较少。Wang等人（2010年）和Duhanyan与Roustan（2011年）比较了基于不同理论RSD计算出的清除系数，发现即使降雨率相同，清除系数也可能相差一个数量级。Blanco-Alegre等人（2018）通过对西班牙莱昂地区6个月的气溶胶光谱仪和雨量计观测数据进行分析，发现直径为0.16–1.76 μm的气溶胶与直径为0.75–3 mm的雨滴之间的浓度存在显著负相关，表明不同尺寸的气溶胶受到雨滴的清除效果不同。在后续研究（Blanco-Alegre等人，2021年）中，他们利用气溶胶与雨滴浓度的相关性发现，直径大于600 nm的气溶胶被直径小于4.75 mm的雨滴清除的效果不佳。尽管有这些研究，但清除效果对降雨微物理特性的依赖性（包括层状降雨和对流性降雨之间的差异）仍有许多方面需要进一步探讨。

东亚是空气污染最严重的地区之一，这一问题引起了广泛关注（例如Wang等人，2014a；Akimoto等人，2022年；Du等人，2024年）。韩国（图1a）的PM浓度很高（Sharma等人，2014年），尤其是在首尔，年均PM₁₀浓度高达约54 μg m^?3（Kim等人，2020年），远超世界卫生组织的空气质量标准（PM₁₀为15 μg m^?3）。近年来，多项观测研究旨在了解韩国的云下清除效果。Jung等人（2022）分析了韩国济州岛4次降雨事件中的气溶胶粒径分布和RSD，发现不同尺寸的气溶胶与雨滴之间的浓度相关性随降雨事件而变化。Choi等人（2023）利用韩国白云岭岛和济州岛8年的气溶胶光谱仪和雨量计观测数据，首次得出了韩国10 nm–10 μm粒径范围内降雨率与尺寸分辨清除系数之间的经验关系。Han和Um（2023）通过对首尔7年的PM浓度和雨量计观测数据进行分析，发现云下清除效果随降雨时间延长（最长12小时）而增强，且对PM₁₀的清除效果比对PM_2.5更明显。

尽管对韩国云下清除效果的理解有所进步，但该地区降雨微物理特性对清除效果的影响仍不甚明了。这方面的研究不仅有助于更好地理解该地区的污染物去除过程，还能为空气质量模型中模拟的清除效果提供参考。此外，尚未利用观测数据研究首尔（东亚最大城市之一）的PM清除系数。来自这一高度城市化地区的清除系数将有助于更全面地了解韩国的清除情况，结合白云岭岛和济州岛的观测结果（Choi等人，2023年）。本研究利用约7年的PM浓度和雨量计观测数据，探讨了首尔细颗粒物和粗颗粒物的云下清除过程及其随不同微物理特性降雨类型的变化。同时，还获得了首尔颗粒物的清除系数和半衰期。第2节介绍了数据和分析方法，第3节展示了分析结果并进行了讨论，第4节给出了总结和结论。

数据集

本研究使用的PM数据为2018年3月12日至2025年3月31日期间（约7年），来自首尔冠岳区（37.49°N, 126.93°E，图1b中的黄绿色圆圈）空气质量监测站的每小时平均PM_2.5和PM₁₀浓度观测数据。这些PM浓度采用β射线吸收法测量，每小时平均数据由韩国环境公社提供（http://www.airkorea.or.kr）。该空气质量监测站位于……

PM、降雨和清除特性

图2展示了首尔PM浓度、降水量以及层状降雨、混合降雨和对流降雨的比例的季节性特征。该站点的年均PM₁₀浓度为38.3 μg m^?3。1月至5月期间（图2a），PM₁₀浓度较高（43.2–55.9 μg m^?3），这可能与西部的远距离污染物传输（Kim等人，2017年；Bae等人，2020年）和冬季稳定的边界层有关。

总结与结论

本研究通过分析首尔约7年内PM₁₀、PM_2.5和PM_2.5?10浓度及其RSD的观测数据，探讨了细颗粒物和粗颗粒物的云下清除过程及其随降雨类型的变化。随着降雨量从1–2 mm增加到16–32 mm，PM₁₀、PM_2.5和PM_2.5?10的清除比例分别从7–30%增加到62–67%。在相似降雨量下，PM_2.5?10的清除比例高于PM_2.5。清除比例表现出……

CRediT作者贡献声明

洪成浩：撰写——初稿、可视化、验证、调查、正式分析、数据整理。金东辉：撰写——审稿与编辑、调查、正式分析。朴庆珠：撰写——审稿与编辑、调查。李珠贤：撰写——审稿与编辑、调查。韩秉淳：撰写——审稿与编辑、调查。金汉圭：撰写——审稿与编辑、调查。白宗真：撰写——审稿与编辑、调查。白宗真：撰写——审稿与编辑、监督、概念构思。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

我们感谢三位匿名审稿人对本研究的宝贵意见。本研究由韩国国家研究基金会（NRF）资助（项目编号RS-2025-00562044）。李珠贤和金汉圭获得了教育部资助的NRF全球学习与学术研究（LAMP）项目的硕士/博士研究生及博士后奖学金（项目编号RS-2024-00442483和RS-2023-00301938）。