《Journal of Contaminant Hydrology》：RSM-ANN-GA framework for predictive modeling and optimization of sonocatalytic eosin dye degradation using ZnO@SiO
2 nanocomposites
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本研究采用ZnO@SiO?纳米复合材料作为超声催化剂，探究超声频率、pH、催化剂用量等参数对Eosin Yellow染料脱色及COD去除率的影响，构建ANN-RSM混合模型优化处理工艺，验证了10层ANN模型在预测精度和泛化能力上优于传统RSM方法，电解质添加显著提升反应动力学。
G.V. Aatral|V. Chitra Devi|S. Mothil|R. Sathish Raam
印度泰米尔纳德邦埃罗德市Thudupathi的Erode Sengunthar工程学院化学工程系，邮编638 057
摘要
本研究探讨了使用ZnO@SiO?声催化剂从工业废水中去除Eosin Yellow（一种基于蒽的合成染料，具有较低的生物降解性和较高的水生毒性）的方法。研究了超声波频率、pH值、催化剂用量、初始染料浓度以及电解质对染料脱色和化学需氧量（COD）降低的影响。为了优化这一过程，开发了一种结合人工神经网络（ANN）和响应面方法（RSM）的混合建模框架。评估了具有2层、4层、10层、16层和20层隐藏层的ANN架构，并通过贝叶斯优化调整了超参数。使用MAE、RMSE和R2以及95%置信区间来评估模型性能，并生成了带有预测区间的等值线图以确保预测的可靠性。比较分析表明，10层ANN的预测准确性和泛化能力优于RSM。电解质的添加影响了反应动力学，而工艺参数的优化则实现了高效的染料去除和COD降低。这项工作建立了一个将声催化与计算智能相结合的可重复框架，为复杂染料废水处理系统的建模、优化和机理研究提供了一种可靠的方法。
引言
包括Eosin Yellow在内的纺织染料以其持久性、高色彩强度以及对生态系统和人类健康的潜在不良影响而闻名（C.K. Bandoh等人，2025年）。这些染料在时尚和纺织等多个领域得到广泛应用。然而，将纺织染料废水排放到水体中会引起严重的环境问题。这些染料可能对生态系统产生不利影响，例如破坏水生生态系统等。染料中的有机化合物成分非常复杂，它们来源于包括纺织工业在内的多种来源（染料、颜料、制革废水等）。据估计，约有28万吨未经充分处理的纺织染料被排放到环境中（Lara等人，2022年）。每年有70万到75万吨的合成染料（主要是偶氮染料）被排放到环境中。不可生物降解且有害的染料通常含有三价和六价铬离子，是皮革和纺织工业产生的主要环境污染源。重新利用制革和纺织废水是处理污泥的有效方法，这是印度面临的一个重大环境问题（GautamGautam等人，2016年）。高TDS（总溶解固体）、高BOD（生化需氧量）、高COD（化学需氧量）、大量重金属和有机碳会导致水生生物和植物患病（Giwa等人，2021年）。
此外，染料会在沉积物中积累，导致长期的环境污染（Sharma等人，2021年）。它还会干扰水生生物（如鱼类和无脊椎动物）的正常生理过程，影响它们的生长、繁殖和整体生存（Hussain等人，2021年）。长期接触染料或其残留物可能导致皮肤和眼睛刺激。摄入或吸入染料可能导致胃肠道和呼吸道刺激（Lee等人，2017年）。一些研究表明，接触合成染料（包括Eosin Yellow）可能与不良健康影响（如过敏和潜在的致癌性）有关（Al-Tohamy等人，2022年）。
已经开发了许多先进的氧化技术，包括臭氧氧化、芬顿工艺、光催化、湿空气氧化以及这两种工艺的结合与集成，以去除这些污染物（Satyam和Patra，2025年）。声催化作为一种先进的废水处理策略已被用于去除污染物，特别是纺织染料。这种方法结合了超声波照射和催化剂，实现了高效的降解，具有高效性、能耗低以及能够处理多种染料化合物的优点（Kamal等人，2020年）。超声波处理在高级氧化过程中非常有效且前景广阔。声催化和光催化过程通过增强羟基和自由基的生成、提高表面活性以及影响传质来改善高级氧化过程的效果（Choi等人，2020年）。声化学过程是一种非常流行的技术，可用于环境可持续的废水处理，并具有广泛的应用范围。超声波过程中的波动包括膨胀和压缩循环以及崩溃，从而在温度超过5000 K、压力高达1000 atm的情况下产生“热点空化气泡”，局部热点释放的能量可以分解水分子生成羟基自由基（OH）（Nie等人，2021年）。在用于声催化降解的各种催化剂中，纳米复合材料受到了广泛关注。特别是氧化锌-二氧化硅纳米复合材料作为高效的纺织染料降解催化剂表现出巨大潜力。这些纳米复合材料具有独特的性质，如高表面积、增强的光催化活性和 improved 的稳定性，使其在纺织染料降解中非常有效（Soltani等人，2016a；Soltani等人，2016b）。本文讨论了在声催化过程中用于偶氮染料（如Eosin Yellow）的合成纳米颗粒。
气泡的形成、发展和崩溃是由声空化现象引起的，这也影响了声化学反应或过程的化学性质（Giwa等人，2021年）。最近的研究趋势中，人们对空化效应给予了更多关注，它在环境友好性和广泛应用方面受到了重视，尤其是在废水处理领域。先进的治疗方法和技术对于完全去除染料和有机污染物以及环境修复至关重要（Yeneneh等人，2024年）。声处理和半导体声催化过程的结合，特别是声催化降解，被广泛用于去除污染物和有机污染物。在本研究中，通过使用生成的纳米颗粒作为催化剂，实现了Eosin Yellow染料分子的降解和化学需氧量的降低（Soltani等人，2016a；Soltani等人，2016b）。此外，pH值、染料浓度、辐照时间、催化剂浓度、能量强度（频率）、电解质以及纳米颗粒的存在与否等独立变量也有各种影响。这是一种潜在有效的从废水中去除颜色和有机物质的方法（Khataee等人，2018年）。然而，要充分发挥声催化降解的潜力，优化工艺参数至关重要。响应面方法（RSM）是一种常用的统计工具，用于确定变量的最佳水平及其相互作用。常用的催化剂氧化物纳米颗粒包括二氧化钛（TiO?）、氧化锌（ZnO）、氧化铁（Fe?O? 或 Fe?O?）、氧化铈（CeO?）、氧化锰（MnO?）和氧化镍（NiO）（Rajesh等人，2023年）。表1展示了用于染料降解的不同纳米颗粒。
因此，本研究旨在研究并优化使用ZnO@SiO?纳米复合材料作为高效且可持续的催化剂对Eosin Yellow的声催化降解。该系统地评估了关键操作参数（包括声处理时间、催化剂用量、溶液pH值和初始染料浓度）对染料脱色和化学需氧量（COD）降低的影响。通过同时考虑这两个性能指标，本研究超越了传统的单一响应优化方法（Bansal等人，2015年）。为了实现稳健的建模和优化，采用了结合响应面方法（RSM）和人工神经网络（ANN）的混合框架。ANN和传统RSM模型的比较分析表明，混合ANN–RSM方法在声催化过程优化方面具有更强的预测能力。总体而言，本研究通过结合ZnO@SiO?纳米复合材料辅助的声催化与同时多响应优化和先进的混合建模，填补了现有研究的空白，为纺织染料废水处理提供了一种更可靠和可扩展的策略（Wei等人，2021年）。
材料
本研究中使用的化学品包括Eosin Yellow（Aldrich，美国）、重铬酸钾、氨水（Qualigens，孟买）、硫酸银、硫酸汞、盐酸、氢氧化钠、邻苯二甲酸氢钾（S.D. Fine Chemicals Ltd.）和硫酸亚铁铵（Qualigens，孟买）。此外，硝酸锌、碳酸铵、稀盐酸溶液、硅酸钠和乙醇是从埃罗德的National Scientific & Company购买的。
SEM分析与EDAX分析
在不同放大倍数下拍摄的显微照片显示，颗粒的平均尺寸分别为约0.5 μm、1 μm和5 μm，提供了样品异质性的全面视图。重要的是，这些图像没有显示出明确的几何形状或尖锐的晶体面。相反，颗粒呈现出不规则、圆形的聚集体，缺乏长程有序性。这种观察到的形态是非晶结构的特征，表明该材料缺乏
结论
实验表明，纳米复合催化剂声催化处理是去除有机染料和减少废水污染的有效方法。系统地研究了包括超声波条件、溶液化学性质、催化剂负载量、污染物水平以及电解质存在在内的关键操作条件的影响。观察到电解质的添加对降解效率和矿化有显著影响。
CRediT作者贡献声明
G.V. Aatral：撰写——原始草稿、验证、方法论、研究、数据分析。V. Chitra Devi：撰写——审阅与编辑、监督、方法论、概念化。S. Mothil：撰写——审阅与编辑、软件资源、方法论、数据分析。R. Sathish Raam：可视化、资源管理、数据分析。
未引用的参考文献
Asgari等人，2020
Derayea和Nagy，2018
Gayathri等人，2010
Gobara等人，2016
Gote等人，2023
Niwa等人，2018
Rekhate和Srivastava，2020
Sadiq等人，2025
Shah等人，2018
Tang等人，2012
Tripathi等人，2023
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。
