非法黄金开采破坏了土壤中的细菌群落，加剧了汞在巴西不同生物群落中的迁移：一项多季节研究

《Journal of Hazardous Materials》：Illegal gold mining filters soil bacterial communities and enhances mercury mobility across Brazilian biomes: A multi-season study

本研究分析了巴西四种热带生物圈中非法淘金与季节变化对土壤有机质和汞循环的影响，发现采矿导致土壤有机质质量下降和汞生物可利用性增加，抑制细菌多样性并促进耐应力菌群，最终削弱土壤功能与恢复力。

　　

马塞乌斯·B·索亚雷斯（Matheus B. Soares）|卢卡斯·W·门德斯（Lucas W. Mendes）|卡洛斯·E·P·塞里（Carlos E.P. Cerri）|路易斯·R·F·阿莱奥尼（Luís R.F. Alleoni）

圣保罗大学（USP）路易斯·德凯罗斯农业学院（ESALQ）土壤科学系，巴西皮拉西卡巴，邮编13418900

摘要

手工黄金开采是潮湿热带土壤中汞（Hg）污染的主要来源，但其与季节性气候变化对土壤生物地球化学和细菌群落的综合影响仍不清楚。在这项研究中，我们评估了采矿导致的土壤有机质（SOM）质量下降以及汞生物可利用性季节性增加是否作为环境因素，降低了细菌多样性，促进了耐逆境菌类的生存，并损害了土壤功能和恢复力。我们研究了四种巴西生物群落（亚马逊雨林、塞拉多草原、潘塔纳尔湿地和大西洋森林），在不同土地利用方式（牧场与采矿）下，分别在雨季和旱季进行了对比分析，结合了土壤有机质特征分析、连续汞提取、16S rRNA测序和功能预测方法。季节性变化显著影响了土壤湿度、有机质组成和汞的迁移性，旱季时活性汞和生物可利用汞的含量增加。细菌多样性与芳香族有机质（R = –0.44）和活性汞（R = –0.32）呈负相关，而与土壤有机碳（SOC）、水分有效氧化物碳（WEOC）、水分有效氮（WETN）和pH值（R > 0.6）呈正相关。采矿活动持续降低了SOC、总氮（TN）和活性碳氮（labile C–N）的含量，同时增加了生物可利用汞。功能预测显示，受采矿影响的土壤中与有机质分解和氮循环相关的功能显著减弱，而牧场（尤其是大西洋森林和潘塔纳尔湿地）则保持了较高的功能潜力。尽管未检测到直接参与汞甲基化的微生物类群（hgcAB载体），但一些耐逆境菌群可能间接调节汞的活性。总体而言，这些模式表明持续的采矿活动和加剧的季节性极端条件可能会加速土壤退化，提高汞的迁移性，对生态系统恢复构成长期威胁。

引言

非法黄金开采是热带地区环境退化和汞污染的主要驱动因素，对生态系统和人类健康构成严重威胁。在这些活动中，每年约有700吨汞被释放到环境中，并在土壤和水生系统中积累[1]。沉积后的汞会经历物理化学和生物地球化学变化，影响其迁移性、持久性和毒性[2]，包括与有机质和矿物的吸附、Hg²⁺和Hg⁰之间的氧化还原转化、微生物甲基化形成有毒的甲基汞（CH₃Hg⁺）、脱甲基化、挥发以及形成难溶性硫化物。在受采矿影响的区域，这些过程更加剧烈，因为富含有机质的表土被移除，破坏了生物地球化学循环并降低了生态系统功能。由此导致的土壤有机碳（SOC）和总氮（TN）损失减少了微生物可利用的营养物质和能量，降低了微生物活性、分解作用和养分矿化[3]、[4]。

汞在土壤中的化学行为受其形态和环境因素（如氧化还原电位、pH值和与有机质（SOM）的相互作用）的强烈影响。在温度和湿度波动较大的潮湿热带采矿环境中，汞通常以活性无机形式存在[例如，HgCl₂、Hg(OH)₂]，这些形式来源于元素汞（Hg⁰的部分或完全氧化，随后可能被微生物转化为高毒性和生物可利用的CH₃Hg⁺[5]、[6]。

微生物，特别是硫酸盐还原菌和铁还原菌，在这些转化过程中起核心作用，尤其是在低氧条件下介导汞的甲基化。同时，有机质通过络合和吸附过程控制汞的迁移性和反应性，这可能根据有机质的组成和含量稳定汞或增强其溶解性[7]。因此，汞-有机质相互作用决定了汞的地球化学路径以及受污染热带土壤中汞循环的微生物反馈机制。

在潮湿的热带生态系统中，明显的季节性变化（雨季和旱季交替）进一步影响了这些过程。季节间土壤湿度和氧气可用性的变化驱动了氧化还原电位、有机质分解和微生物活性的变化[8]、[9]、[10]。雨季时较高的湿度促进了汞的溶解和迁移，而旱季则促进了氧化过程和有机质的稳定。这种显著的季节性为汞和碳的循环增添了时间维度，控制了微生物活性并决定了土壤的恢复力和污染物的行为。

环境和气候的异质性为巴西主要生物群落（亚马逊雨林、塞拉多草原、潘塔纳尔湿地和大西洋森林）中的这些过程创造了不同的生态背景。亚马逊雨林和大西洋森林以高降雨量和茂密植被为特征，而塞拉多草原经历长期干旱，潘塔纳尔湿地则在洪水和干旱周期之间交替[11]、[12]、[13]。这些不同的条件起到了环境过滤作用，选择了具有适应水文和化学特性的微生物群落。在汞污染和有机质损失的累积压力下，这些过滤机制倾向于促进耐逆境菌类的生存，这些菌类能够在养分匮乏和金属毒性条件下存活。这种群落结构的变化可能改变有机质分解途径、汞转化速率和整体土壤功能。

因此，汞污染、有机质消耗和季节性气候变化的综合效应可能导致微生物群落组成和功能的深刻变化，进而影响土壤碳储存、养分循环和污染物滞留。尽管这些耦合过程具有重要的生态意义，但很少有研究将汞的形态、有机质化学和微生物结构在多个受非法黄金开采影响的热带生物群落中进行综合分析。

为了解决这一空白，我们研究了非法黄金开采和季节性气候变化（雨季与旱季）如何影响四种主要巴西生物群落中的汞迁移性、有机质质量和细菌群落结构。我们采用了一种综合分析框架，结合了连续汞提取、漫反射红外傅里叶变换（DRIFT）光谱技术和16S rRNA基因测序，将化学、结构和微生物指标联系起来。

我们假设，由于非法采矿和季节性变化导致的有机质质量下降以及汞生物可利用性的增加，形成了一个强大的环境过滤机制，降低了细菌多样性，促进了耐逆境菌类的生存，最终损害了土壤功能和恢复力。

研究部分

土壤采集

土壤采集工作于2023年3月（雨季结束）和9月（旱季结束）在亚马逊雨林、塞拉多草原、潘塔纳尔湿地和大西洋森林地区的手工黄金开采区和相邻牧场进行。采样点位于帕拉州（Pará）、马托格罗索州（Mato Grosso）和米纳斯吉拉斯州（Minas Gerais），涵盖了图库曼（Tucum?，6°45′07″ S, 51°09′14″ W）、科利德（Colider，10°48′48″ S, 55°27′19″ W）、波科内（Poconé，16°15′26″ S, 56°37′29″ W）和德斯科贝托（Descoberto，21°27′36″ S, 42°58′04″ W）等地。

详细信息

土壤碳和氮动态

不同巴西生物群落、土地利用类型以及旱季和雨季之间的SOC和TN水平存在差异（图1）。这些差异主要由气候、植被结构和水分可用性的差异以及黄金开采造成的干扰所驱动。C:N比率（图1C）也表现出明显的空间和时间模式，有助于了解土壤有机质的质量和生物可利用性。

结论

土壤有机质的质量、pH值动态和汞的地球化学特性共同决定了热带生物群落中的微生物多样性、功能潜力和恢复力。具有较高活性碳和氮储量的系统（如大西洋森林和潘塔纳尔湿地）支持更多样化和稳定的微生物群落，而塞拉多草原和亚马逊雨林在旱季时由于养分限制，微生物群落更加专门化且多样性较低。

环境影响

非法黄金开采和气候变异性改变了土壤细菌群落，增强了汞（Hg）的迁移性，威胁到了碳储存和生态系统恢复力。通过对比分析不同巴西生物群落的土壤，我们揭示了汞含量、有机质质量和微生物多样性在季节变化下的相互作用。采矿引起的降解增加了汞的生物可利用性，导致微生物群落简化，对污染物循环和土壤功能产生了直接影响。

作者贡献声明

卢卡斯·W·门德斯（Lucas W. Mendes）：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、方法学研究、数据分析、形式分析。 马塞乌斯·博尔托兰扎·索亚雷斯（Matheus B. Soares Bortolanza）：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、验证、方法学研究、数据分析、概念化。 路易斯·R·F·阿莱奥尼（Luís R. F. Alleoni）：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、验证、项目监督、方法学研究、资金申请。 卡洛斯·E·P·塞里（Carlos E. P. Cerri）：

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

第一作者衷心感谢圣保罗研究基金会（FAPESP）（资助编号#2022/08032-8）为这项研究提供的奖学金。本研究部分由可持续农业基金会（Agrisus）（资助编号#3715/2024）资助。作者还感谢奥古斯托·塞萨尔·达席尔瓦（Augusto Cesar da Silva）、安东尼奥先生（Mr. Ant?nio）、路易斯·罗伯托·吉马良斯·吉列尔梅（Luiz Roberto Guimar?es Guilherme）、技术援助和农村推广公司（Emater）团队以及若昂·若泽·格拉纳特·萨（Jo?o José Granate Sá）和梅洛·马奎斯（Melo Marques）在土壤研究过程中提供的宝贵支持。