《Food Chemistry》：Decoding regional and temporal drivers on raw
Anhua dark tea odorants for traceability
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该研究系统分析了2015-2024年七个核心产区Anhua暗茶原茶的122种挥发性香气成分，发现(E)-β-离子酮贡献最显著。区域因素主导初始香气多样性，储存时间则引发二次转化：新鲜茶（2024）富含花香、焦香和硫香，长期储存（>5年）导致表没食子儿茶素降解，甲基苯酚类积累，产生陈腐木质味。随机森林模型区域分类准确率100%，年份预测均方误差0.35年，优于OPLS-DA模型。鉴别出13个区域特异性化学标记物和19个年份差异标志物，为Anhua暗茶溯源认证提供新范式。
王静|王翼雄|何家琪|王光明|李玉川|王连青|尹鹏|姚恒斌|刘芳梅|江潘|刘安红|王超|刘中华|黄建安
教育部茶叶科学重点实验室，湖南农业大学，长沙410128，中国
摘要
本研究全面分析了2015年至2024年间来自七个核心产区的122种安化黑茶（RADTs）的香气成分。其中，16种具有较高香气特征影响（ACI）≥1%的化合物构成了黑茶的核心香气谱型，其中(E)-β-离子酮的贡献最大。多变量分析表明，地区来源决定了初始香气的多样性，而储存过程则影响了后续的香气变化。2024年新加工的样品富含花香、烘焙香和硫磺味，而长期储存则促进了没食子酸酯类儿茶素的降解和甲氧基苯类的积累，导致茶叶出现陈腐和木质化的特征。随机森林模型在地区分类上的准确率达到100%，在年份预测上的均方误差为0.35年，优于正交偏最小二乘判别分析（OPLS-DA）模型。此外，分别鉴定出13个和19个用于区分地区和时间的稳健化学标志物，为安化黑茶的溯源性和真实性提供了可靠的证据。
引言
黑茶是一种独特的后发酵茶类，不仅是中国传统茶文化的基石，也因其显著的健康益处和独特的感官品质而在全球市场上受到越来越多的认可（Liu等人，2024；Wang等人，2025）。安化黑茶是中国著名的黑茶之一，主要包括茯砖茶、黑砖茶、花砖茶、千两茶和香剑茶等，它以安化黑茶（RADT）为原料，通过标准化生产流程制成（湖南省地方标准；DB43/T 659–2011）。根据中国茶叶营销协会的数据，2024年安化黑茶的品牌价值达到了52.8亿元人民币，比2023年增长了3.83亿元人民币（参见：
https://www.ctma.com.cn/）。因此，阐明安化黑茶的品质特征对于提升其成品质量至关重要。
茶叶的香气来源于多种香气化合物的综合作用，这些化合物主要通过糖苷水解、类胡萝卜素降解、美拉德反应、微生物代谢和氧化转化等途径生成（Ho等人，2015；Zhai等人，2022）。它们的组成和浓度不仅受茶树品种和加工技术的影响，还受到生产地区和储存时间的影响（Lv等人，2023；Shuai等人，2022）。大多数现有研究仅关注单一因素，例如武夷岩茶特有的“岩韵”香气被广泛认为是该地区特性的直接体现（Liu等人，2022）。Ouyang等人（2024）指出水杨酸甲酯是区分瑞城“白毛茶”与其他地区黑茶的关键化合物。Wang、Qin等人（2022）发现芳樟醇、苯乙醛、水杨酸甲酯和苯乙醇是区分中国不同地区黑茶的特征标志物。除了地区因素外，储存过程还会引发缓慢但深刻的生化变化，包括挥发、氧化和微生物代谢，使黑茶的香气从明显的霉味和甜味逐渐转变为陈年香气（Lv等人，2023；Zhang等人，2021）。Shen等人（2023）鉴定出与安化黑茶陈化相关的几种挥发性标志物，并强调了美拉德反应在风味形成中的核心作用。还有研究报道，梅县绿茶中的二氢actinidiolide、水杨酸甲酯和茉莉酮与储存时间有显著相关性，进一步证实了时间对茶叶香气谱型的影响（Liu等人，2023）。
尽管已有这些研究，但关于生产地区和储存年份对茶叶香气化合物综合影响的系统研究仍然有限。分析化学和数据科学的进步为解决这些难题提供了新的机会（Li、Ho等人，2022；Schreurs等人，2024；Zeng等人，2023）。特别是随机森林（RF）等机器学习算法在食品科学中的广泛应用，为真实性验证和溯源提供了有力支持（Chen等人，2025；Luo等人，2025）。RF结合了集成学习和分类或回归方法，具有高预测准确性和在实际应用中排序变量重要性的能力。其在葡萄酒、咖啡和陈皮等领域的成功应用，凸显了其在茶叶研究中的巨大潜力（Ji等人，2023；Liu等人，2025；Zhou等人，2025）。
为了探索生产地区和储存年份对安化黑茶香气化合物的影响及其溯源性，本研究使用气相色谱-嗅觉法/质谱（GC-O/MS）和 Comprehensive Two-Dimensional Gas Chromatography Coupled with Time-of-Flight Mass Spectrometry（GC×GC-TOF–MS）技术，全面分析了2015年至2024年间从七个代表性地区收集的69个安化黑茶样品的香气成分。通过多变量统计分析、相关性分析和冗余分析（RDA）进一步阐明了生产地区和储存年份对香气变化的相对贡献。最后，利用机器学习算法构建了基于RF的分类和回归模型，以预测生产地区和年份，从而识别关键标志物化合物。本研究明确了地区和储存条件在塑造安化黑茶香气中的作用，阐明了其香气变化的分子基础，并提供了一个数据驱动的溯源框架。
样本信息
安化黑茶样品
本研究共收集了2015年至2024年间产自中国湖南省安化县七个核心产区的69个安化黑茶样品，这些地区包括：云台山（YTS）、芙蓉山（FRS）、高马儿溪（GMEX）、湖南坡（HNP）、九龙池（JLC）、雁溪桥（YXQJ）和五云界（WYJ）。样品从当地公司的成品茶仓库随机采集，关于地理坐标、气候和土壤条件的详细信息汇总在表S1中。
不同生产年份和地区安化黑茶的感官分析
一个专门的评估小组根据中国国家茶叶感官评价标准（GB/T 23776–2018）对69个安化黑茶样品进行了评估（见图1）。评估采用了标准的茶叶外观和冲泡香气评估方法。首先观察了冲泡液的颜色，发现其颜色在储存过程中逐渐从橙黄色/黄色变为橙棕色/棕橙色，不同生产地区之间的变化较小。
结论
为了探索生产地区和年份对安化黑茶香气化合物的影响及其溯源性，本研究分析了2015年至2024年间七个生产地区的安化黑茶香气谱型。通过SPME Arrow–GC-O/MS和GC×GC-TOF–MS技术共鉴定出122种香气成分，其中16种关键化合物（ACI > 1%）构成了核心香气，其中(E)-β-离子酮的贡献最为显著。地区因素决定了初始香气组成，而储存时间则影响了香气的逐渐变化。
作者贡献声明
王静：撰写初稿、数据可视化、软件应用、方法设计、实验设计、数据分析、概念构建。
王翼雄：数据可视化、结果验证、实验设计、数据管理。
何家琪：结果验证、软件应用、实验设计。
王光明：方法设计、概念构建。
李玉川：撰写与编辑、方法设计。
王连青：撰写与编辑、数据可视化。
尹鹏：撰写与编辑、软件应用、实验设计。
资助
本研究得到了以下项目的支持：中国国家重点研发计划（2023YFD1601500）、湖南省院士专家工作站（Xiangcaiyu (2023) 0323）、国家现代茶产业技术体系（CARS-19）、湖南省科学技术厅重大专项（2021NK1020–4、2021NK1020–2）、国家自然科学基金（32272773）、湖南省自然科学基金（2023JJ40319）以及创新平台。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文研究的已知财务利益或个人关系。
