可解释的机器学习技术为清洁且可持续的铜电精炼过程提供了机制层面的洞察以及预测性控制能力

《Journal of Cleaner Production》：Interpretable machine learning enables mechanistic insights and predictive control for clean and sustainable copper electrorefining

铜电解精炼中建立高精度机器学习与电化学质量平衡结合的混合框架，通过CatBoost和AdaBoost模型实现铜（R2=0.96）和砷（R2=0.95）浓度预测，SHAP和PDP分析揭示入口离子浓度主导，铋（Bi）和镍（Ni）在特定阈值内稳定电解质，确定铜（44.35-50.14 g/L）、砷（6.36-9.11 g/L）、Bi（<0.025%）、Ni（<9.45 g/L）操作窗口，通过GUI实现实时调控，年减污As 0.7吨、Ni 15.42吨。

　　

韩成|廖家琪|陶伟|卢金城|严哲珍|段宁|徐富源

中国上海同济大学环境科学与工程学院，国家水污染控制与绿色资源回收重点实验室，200092

摘要

铜（Cu）是全球绿色能源转型的基础，但其电解精炼效率受到不稳定的电解质条件以及杂质复杂非线性相互作用的限制。尽管数据驱动的方法提供了潜在的解决方案，但其工业应用仍受限于缺乏机制解释性和对高变异性生产数据的验证。为了解决这一差距，建立了一个工业规模的混合框架，将高精度机器学习（ML）与电化学质量平衡原理相结合，以解码电解精炼过程的非线性动态。优化的CatBoost和AdaBoost模型对砷（As）和Cu的预测R2值分别达到了0.96和0.95。Shapley加性解释（SHAP）和部分依赖图（PDP）进一步量化了特征贡献，并阐明了杂质的时间依赖性调节效应。研究结果确定入口离子浓度是主导因素，同时揭示铋（Bi）和镍（Ni）在特定阈值内具有关键的稳定作用。这些机制洞察定义了精确的操作窗口，具体限制入口Cu浓度在44.35至50.14 g/L之间，入口As浓度在6.36至9.11 g/L之间，同时保持Bi低于0.025％和Ni低于9.45 g/L，从而创建了一个图形用户界面（GUI）用于主动过程控制。这些策略的实施实现了精确的杂质管理，估计每年可减少约0.7吨As和15.42吨Ni的污染。最终，提供了一个经过验证的工具，将预测建模与机制透明度相结合，指导智能操作，推动向更清洁、更可持续的铜生产转变。

引言

铜（Cu）是电动汽车、5G网络和能源网格所推动的数字化转型的重要基础（Sovacool等人，2020年）。由于其比火法冶金更低的能耗，电解精炼仍然是主要的生产方法（Li等人，2025年）。然而，这一过程的可持续性和经济可行性受到不稳定电解质条件的严重限制。在工业实践中无法维持电解质平衡导致大量能源浪费和不合格产品产生。因此，迫切需要能够适应原料质量波动的智能过程调节策略。

电解质的操作稳定性决定了过程效率和产品质量。在这种复杂的化学环境中，Cu离子浓度直接影响电化学反应动力学、阴极形态（Orhan和Hap?i，2010年）以及杂质共沉积（Ding等人，2019年）。以往的研究主要集中在监测整体电解质性质上，忽视了一个对主动过程控制至关重要的参数：出口Cu浓度（OCC）。虽然入口条件受到控制，但OCC反映了电化学反应和质量传输效率的动态整合。OCC的偏差表明电流效率或阴极纯度的下降（Verbruggen等人，2022a，Verbruggen等人，2022b）。此外，由于大约90％的电解质被回收利用，OCC的稳定性决定了后续循环的原料稳定性。因此，预测OCC对于主动适应原料波动至关重要；然而，当前工业操作中还缺乏这种动态预测的能力。

实现这一控制的主要障碍在于阳极杂质的复杂行为，尤其是砷（As）、锑（Sb）、铋（Bi）和镍（Ni）。这些元素参与的非线性相互作用挑战了静态平衡模型的有效性。例如，低Cu浓度（<40 g/L）会引发共沉积（Brown和Hope，1995年），而Cu/As比例决定了铜砷化物（Cu?As、Cu?As?）的形成（Verbruggen等人，2022年）或浮渣的形成（Wang等人，2011年）。此外，Ni的积累会改变电解质的粘度和质量传输（Kalliom?ki等人，2019年）。现有研究单独详细说明了这些化学机制，但未能量化这些多物种相互作用如何在工业条件下动态调节Cu和As的浓度。这种对非线性杂质效应的定量理解不足构成了阻碍精确电解质调节的研究空白。因此，准确预测OCC和出口As浓度（OAC）是稳定电化学反应动力学的基础前提。

当前的分析技术存在1-2小时的延迟，无法实现主动控制所需的监测（Yang等人，2019年）。然而，传统方法已被证明不足。例如，Leahy等人（Leahy和Schwarz，2010年）开发的机制CFD模型难以处理阳极不均匀性问题，而Lombard等人（2021年）回顾的传统统计回归方法无法捕捉动态耦合。人工智能（AI）已成为实现更清洁生产的关键技术。最近的进展证明了AI在优化能源和资源效率方面的有效性（Kar等人，2022年）。此外，机器学习（ML）已成功应用于湿法冶金，以预测排放并优化控制参数，为减少环境足迹提供了途径（Niu等人，2023年）。尽管ML显示出潜力，但其具体应用于铜电解精炼仍有限。Fan等人（2024年）使用支持向量回归（SVR）预测铟电解中的Cu浓度，确定电流密度是关键因素。Tan等人（2025年）引入了一个用于预测锌湿法冶金中钴浓度的混合模型。然而，这些数据驱动的方法尚未有效应用于铜电解精炼领域。ML模型的“黑箱”性质仍然是一个关键限制。最近的工程研究验证了ML在分析多变量耦合条件方面的解释能力。关于路面粗糙度（Xu等人，2025年）、风干扰（Wang等人，2024年）和结构力学（Zhang等人，2026年）的成功应用表明，解释工具有效地弥合了数据驱动预测与物理机制之间的差距（Xu等人，2024年）。预测准确性与机制洞察之间的脱节使得操作员无法信任这些模型进行过程优化。因此，迫切需要一个将ML的准确性与电化学原理的透明度相结合的框架。

本研究的重要性和新颖性在于通过开发一个结合高精度ML与电化学质量平衡的混合框架，利用工业数据集动态预测OCC和OAC，从而弥合理论复杂性与工业适用性之间的差距。首先，该研究通过建立基于广泛工业数据的高保真模型来解决实时控制的动机，克服了传统实验室分析的延迟限制。其次，在科学相关性方面，使用Shapley加性解释（SHAP）、个体条件期望（ICE）和部分依赖图（PDP）来解码“黑箱”。这种方法定量映射了杂质（Ni和Bi）对电解质稳定性的非线性调节效应，提供了以前未量化的新机制洞察。最后，作为对可持续制造的独特贡献，这些洞察被转化为图形用户界面（GUI）。该工具为智能调节提供了可操作的策略，直接促进了铜行业采用更清洁的生产技术。

数据采集

本研究的数据来自中国南方一家大规模铜电解精炼厂的长期稳定生产记录，该厂采用双向平行流工艺，年阴极Cu产量为40万吨。数据集包含10272个独特数据点，涵盖18个特征（表S1）。数据采集整合了高频传感器读数和离线实验室分析。操作参数通过分布式控制系统每2小时记录一次

数据分布和线性关系分析

所有特征的数据分布和范围详见图2。箱线图可视化显示有几个超出IQR范围的异常值；保留这些异常值是为了保持极端过程条件的代表性，因为排除它们可能会使模型在高应力情景下的预测产生偏差。输出特征分别为OCC_D（38.81–53.65 g/L）、OCC_W（42.87–52.30 g/L）和OAC_W（5–10.36 g/L），其平均值分别为47.27、47.22和8.67 g/L（图2p–r）。

SHAP解释

SHAP值提供了每个变量对预测贡献的平均评估。特征重要性分析通过排列每个变量并评估预测误差的后续变化来量化特定因素的重要性，并进一步通过识别核心影响因素来确定工业控制的优先级（Mi等人，2021年）。图5a–d,g表明ICC_D、NET和电解时间（T）对OCC_D的影响最大；ICC_W、入口Ni离子

结论

本研究建立了一个将高精度机器学习与电化学质量平衡原理相结合的强大预测框架，以实现工业铜电解的动态控制。开发的CatBoost和AdaBoost模型展示了出色的预测准确性，决定系数分别达到了0.96和0.95。这些结果验证了用实时数据驱动的预测替代高延迟实验室分析的可行性

CRediT作者贡献声明

韩成：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，验证，监督，软件，方法论，数据管理，概念化。廖家琪：撰写 – 原稿，验证，软件，数据管理。陶伟：撰写 – 原稿，数据管理。卢金城：验证，调查。严哲珍：监督。段宁：可视化，调查。徐富源：可视化，软件，方法论，调查，概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了国家重点研发计划 [2023YFC3904004, 2023YFC390400501, 2023YFC390400504]的支持。