关联电子态调控的激子多级输运成像研究

《Nature Communications》：Imaging multilevel exciton transport enabled by correlated electronic states

本研究针对传统技术时空分辨率不足难以探测过渡金属硫族化合物(TMDCs)中激子动力学的难题，开发了集成飞秒瞬态吸收显微镜与WSe2激子传感器的超快光学成像方法，在扭曲WS2莫尔超晶格系统中实现了200飞秒/50纳米的高分辨探测。研究发现广义维格纳晶体的形成通过改变局域介电环境显著调控激子寿命与扩散，揭示了关联电子态对激子输运的多级控制机制，为下一代光互联与光学调制技术提供了动态控制框架。

　　

在半导体光电子器件领域，激子(Exciton)作为能量传输的基本载体，其可控输运效率直接决定器件性能。尽管过渡金属硫族化合物(TMDCs)中关联电子态为能级调控提供了新机遇，但传统探测技术受限于时空分辨率，难以捕捉这些复杂体系中的激子动力学过程。特别是在扭曲二维材料形成的莫尔超晶格(Moiré superlattice)中，电学关联效应会诱导产生广义维格纳晶体(Wigner crystal)等奇异物态，这些态如何影响激子行为成为领域内亟待破解的科学难题。

为突破这一瓶颈，研究团队创新性地将飞秒瞬态吸收显微镜(femtosecond transient absorption microscopy)与WSe₂激子传感器结合，在靠近扭曲WS₂莫尔超晶格的区域构建了探测体系。该技术实现了200飞秒(fs)时间尺度和50纳米(nm)空间尺度的精准测量，犹如为激子运动装上了“超慢动作摄像头”。通过对比分析发现，莫尔晶格中形成的广义维格纳晶体会显著改变局域介电环境，进而诱导出多级激子输运行为：一方面使激子寿命大幅缩短，另一方面有效抑制了激子扩散距离。这种双重调控效应揭示了关联电子态作为“智能开关”控制激子动力学的物理机制。

关键技术方法主要包括：飞秒瞬态吸收显微镜实现超快时间分辨测量，WSe₂激子传感器提供空间定位功能，扭曲WS₂莫尔超晶格作为关联电子态调控平台，广义维格纳晶体形成验证通过介电环境测量确认。

【莫尔系统中的激子行为】

通过对比传统TMDCs体系与莫尔超晶格系统的激子动力学参数，发现扭曲WS₂中形成的周期性势场可产生激子束缚效应，扩散系数降低约3个数量级。

【维格纳晶体调控机制】

广义维格纳晶体的形成使激子-激子相互作用增强，通过瞬态吸收谱观测到激子寿命从皮秒(ps)量级缩短至亚皮秒量级，证实电子关联效应对激子非辐射复合的增强作用。

【多级输运特性】

空间分辨测量显示激子输运呈现阶梯式分布特征，对应莫尔超晶格中不同局域势阱的能级差异，验证了多级控制的理论模型。

该研究首次建立了关联电子态与激子输运的定量关联，不仅为理解强关联体系中的激子动力学提供了新范式，更开创了动态控制激子输运的技术路径。所提出的控制框架可直接应用于光子互联器件的能流导向、光学调制器的响应速度优化等领域，为下一代光计算芯片的发展奠定了科学基础。论文发表于《Nature Communications》期刊，其方法学范式对二维材料物性研究和光电器件设计具有重要指导意义。