中国城市家庭季铵化合物暴露新视角：表面残留摄入主导人体负荷的硅胶腕带与尿液生物监测证据

《Environmental Science & Technology》：Ingestion of Surface Residues Dominates Quaternary Ammonium Compounds (QACs) Exposure in Chinese Urban Homes: Evidence from Silicone Wristband Passive Sampling and Urinary Biomonitoring

本研究通过创新性地结合硅胶腕带被动采样与尿液生物标志物分析，首次系统揭示了中国城市家庭中季铵化合物（QACs）的多途径暴露特征。研究发现，表面残留摄入是C10-C14苯扎氯铵（BACs）的主要暴露途径（贡献率最高达49.6%），颠覆了传统认知中灰尘摄入的主导地位。研究团队开发了7种QACs羟基化/羧基化代谢物作为新型尿液生物标志物，并验证了硅胶腕带作为集成式暴露评估工具的有效性（与多基质总暴露量显著相关，r=0.564）。这一成果为大规模流行病学研究提供了非侵入性暴露评估方案，对精准评估消毒剂使用健康风险具有重要科学价值。

　　

研究背景与意义

季铵化合物（QACs）作为广谱抗菌剂广泛应用于消毒剂、防腐剂和洗涤剂中，其残留物在室内灰尘、空气、家具表面和食品包装中被普遍检出。现有研究表明QACs暴露可能导致皮肤刺激、呼吸系统效应、发育生殖毒性及代谢功能紊乱，美国国立卫生研究院（NIH）已于2019年将其列为儿童生物监测优先化学品。然而，关于QACs多途径暴露的定量表征及相对贡献率研究仍存在空白，特别是表面残留摄入这一潜在重要暴露途径尚未得到系统评估。

研究方法创新

本研究创新性地采用^{in silico}（生物信息学预测）与^{in vitro}（人肝微粒体孵育）相结合的工作流程，首次鉴定出7种QACs尿液生物标志物，包括C10-C14-BACs的ω-羟基化和ω-羧基化代谢物。在深圳市109户城市家庭中同步采集室内灰尘、空气、手部擦拭物、硅胶腕带和尿液样本（总计545份），系统分析23种QACs（含6种BACs、6种DADMACs、6种ATMACS和5种新兴QACs）在不同环境介质中的分布特征。

主要研究发现

环境介质分布特征

QACs在所有环境基质中普遍存在，灰尘中∑QACs中位浓度为39.6 μg/g，空气中为130 pg/m³，双手擦拭物为1420 ng，硅胶腕带为225 ng/g。BACs在所有基质中占比最高，其中C12-BAC和C14-BAC为主要同系物，在灰尘中贡献率分别达48%和13%。硅胶腕带与手部擦拭物的QACs浓度呈现最强相关性（r=0.52-0.72），表明腕带能有效捕获手部接触导致的暴露。

暴露途径贡献解析

通过反向剂量学计算发现，表面残留摄入是C12-BAC最主要暴露途径（贡献率49.6%），显著高于灰尘摄入（23.8%）、皮肤吸收（26.6%）和吸入暴露（0.02%）。对于C14-BAC，表面残留摄入贡献率为18%，皮肤吸收为8.7%。研究首次通过实验数据验证了表面残留摄入在QACs暴露中的主导地位。

生物监测与外部暴露关联

硅胶腕带中C10-/C12-BACs与其对应尿液代谢物（OH-C10-BAC/COOH-C10-BAC等）呈现显著正相关（r=0.481-0.607）。羟基化代谢物与腕带父系化合物关联性优于羧基化代谢物，提示其作为暴露生物标志物的优势。这一发现为未来大规模流行病学研究提供了非侵入性生物监测方案。

讨论与展望

本研究通过整合硅胶腕带被动采样与尿液生物标志物分析，建立了QACs多途径暴露评估新范式。与传统血样监测相比，尿液生物标志物有效规避了空白污染问题，且与外部暴露呈现良好关联。未来研究需结合粪便样本分析（QACs主要排泄途径）和膳食暴露数据，进一步完善暴露评估体系。鉴于QACs的发育神经毒性证据日益增多，针对婴幼儿等敏感人群的暴露评估将成为重点研究方向。

研究局限性

样本量限制统计效能，未分析粪便样本可能导致C14-BAC等长链同系物暴露低估，缺乏膳食暴露量化数据。这些局限为后续研究指明改进方向。

环境启示

本研究提出的尿液生物标志物组合与硅胶腕带集成采样策略，为QACs人群暴露评估提供成本效益高、顺应性好的技术方案，对制定基于风险的QACs管理政策具有重要科学支撑。