《Materials Genome Engineering Advances》：Molecular Dynamics Study of Melt Structure and Transport Properties of Mg?Al Alloy
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本文通过分子动力学模拟系统研究了Mg-6wt.%Al合金熔体在不同温度下的微观结构（配位数、H-A指数、Voronoi多面体）与传输特性（自扩散系数、粘度）。研究发现温度升高会降低熔体有序度（如二十面体簇减少），进而增强原子扩散能力并降低粘度。研究通过Adam-Gibbs关系揭示了粘度与构型熵的负相关性，为优化镁合金铸造工艺提供了原子尺度理论依据。
研究背景与意义
镁合金因其轻质、高比强度等优势在航空航天领域应用广泛，而超大铸件（gigacastings）的发展对合金流动性提出更高要求。流动性与原子扩散和熔体粘度密切相关，但高温镁合金熔体的原子结构难以通过实验精确表征。分子动力学（MD）模拟成为研究熔体结构与传输特性的重要工具。
研究方法与验证
研究采用LAMMPS软件，使用Liu等人开发的Mg-Al EAM/alloy势函数，体系包含32,000个原子（Mg原子30,257个，Al原子1,743个）。模拟过程包括能量最小化、1,300 K熔融、900–1,200 K阶梯降温（间隔50 K）等步骤。通过对比纯Mg、纯Al的对分布函数（PDF）及Mg50Al50合金的静态结构因子（SSF）与实验数据，验证了模型的准确性。
熔体短程有序结构分析
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对分布函数与静态结构因子：Mg-Mg、Mg-Al、Al-Al的平均键长分别为3.09 ?、2.98 ?、2.80 ?。Al-Al键的PDF第一峰最高，表明其键强最大。温度升高导致PDF第一峰高度降低，SSF预峰消失，说明中程有序度下降。
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配位数（CN）：Mg原子的总配位数（约10–12）高于Al原子（约9–10），与原子半径（Mg: 1.60 ?, Al: 1.43 ?）相关。温度升高使CN降低，原子排列松散化。
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Honeycutt-Andersen（H-A）指数：1431型键对占比最高，二十面体（ICO）键对（如1551、1541）随温度升高而减少（900 K时占49.53%，1,200 K时降至41.08%），无序键对增加。
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Voronoi多面体分析：Mg中心主导簇类型为<0,3,6,4>和<0,2,6,5>，Al中心主要为<0,2,6,4>和<0,2,8,2>。温度升高使ICO型簇（如<0,3,6,4>）含量减少。
传输特性与结构关联
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自扩散系数：Al原子扩散系数（10?8m2/s量级）高于Mg原子，因原子半径更小。扩散系数符合Arrhenius关系，Mg和Al的扩散激活能分别为24.92 kJ/mol和18.65 kJ/mol。
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粘度计算：Green-Kubo（GK）和Muller-Plathe（MP）方法计算的粘度均随温度升高而降低（如900 K时GK法为0.913 mPa·s，1,200 K时降至0.566 mPa·s），符合Arrhenius关系。
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构型熵与Adam-Gibbs关系：引入Voronoi构型熵（S）描述熔体无序度，发现粘度与S负相关，符合Adam-Gibbs公式（η ∝ exp(C/TS)），证实粘度降低源于结构无序化。
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Stokes-Einstein关系：通过SE系数αSE（0.13–0.18）验证了自扩散系数与粘度的反比关系，表明SE关系在Mg-6Al熔体中适用。
工业应用建议
研究指出Mg-6Al熔体在1,000–1,100 K范围内粘度较低、流动性最优，适用于复杂结构铸件的填充控制。温度过高（>1,100 K）会加剧元素氧化和气体溶解，导致缺陷。该结果为铸造工艺参数（如浇注温度、注射压力）的设定提供了原子尺度依据。
结论
本研究通过MD模拟揭示了Mg-6Al熔体结构（配位数、ICO簇含量）与传输特性（扩散系数、粘度）的温度依赖性，建立了结构-扩散-粘度的关联机制，为镁合金流变性优化及铸造工艺数字化提供了理论支撑。
